掺氮生物阴极型MFC的构建及其中抗性基因的研究

发布时间：2020-07-01 02:46

【摘要】：微生物燃料电池(MFC)是一种利用微生物将废水中的有机污染物转化为电能的可持续性能源利用装置。Pt等贵金属虽然能有效促进阴极氧还原反应,但其价格高昂贵,难以商用。寻找廉价的催化剂或者采用生物阴极(BCMFC)的方式可以有效降低MFC的成本。环境中残留的抗生素及其诱导出的耐药性细菌及抗性基因已经对环境以及人类健康造成了严重威胁。基于以上问题,本文探究氮掺杂(NCNT)及金属氧化物掺杂碳纳米管对生物阴极氧还原的促进作用,同时考察阳极室加入头孢类抗生素对电池性能的影响及其中抗性基因(ARGs)的变化规律。研究对比了三聚氰胺和脲这两种氮源掺杂CNT的效果,发现氮含量分别为2.32%和1.30%,并且三聚氰胺掺杂电极吡啶氮含量能达53.90%。进一步电化学测试证明三聚氰胺掺杂电极具有较好的催化活性。随后对煅烧温度进行优化,发现qF烧温度为900℃时,BCMFC产电最高能达到121.92 mW/m2。进一步探究了 Fe304和MnO2掺杂NCNT制备复合电极的电极性能。循环伏安分析以及塔菲尔曲线数据表明Fe3O4-NCNT较MnO2-NCNT生物阴极具有更好的氧化还原活性。Fe3O4-NCNT具有最高的功率密度,为216.05mW/m2。同时,NCNT产电高于Fe3O4-NCNT,说明非金属掺杂碳材料具有很大的应用前景。头孢吡肟的加入增加了阳极内阻,降低了 BCMFC产电。BCMFC对头孢吡肟的耐受能力更强,在进水头孢吡肟浓度为0.6 mg/L,COD为1000 mg/L时,产电效果最好,而传统厌氧反应器(ABR)耐有机负荷能力更强。两个系统中头孢吡肟的降解均分为快速吸附及慢速生物降解(遵循一级动力学),揭示了 BCMFC阳极中电子转移机制为直接电子转移。进一步探讨ARGs在BCMFC中的变化规律。低浓度头孢吡肟刺激微生物生长;高浓度则抑制生长,细菌数量减少,但ARGs相对丰度仍维持在较高水平。抗生素浓度浓度在0.2～1.0mg/L变化时,总ARGs相对丰度为10-4 59～10-3 26;COD在200～1300 mg/L变化时,总ARGs相对丰度为 10-2 67～10-1.34。BCMFC由于电化学效应影响ARGs水平传递,导致ARGs传播与复制不受环境中细菌浓度的影响,两者之间无相关性,而ABR中两者显著性相关(P0.01)。BCMFC中水相和泥相中ARGs呈负相关数多于ABR,说明在BCMFC中泥相和水相ARGs存在此消彼长的关系。
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703;TM911.45
【图文】：

等污染物［２８，２９］。逡逑１．２．１微生物燃料电池的基本原理逡逑微生物燃料电池是一种典型的生物电化学系统。工作原理示意图如图１－１［３Ｇ］，具逡逑体工作原理为：阳极上附着的微生物通过自身新陈代谢作用，在降解有机底物的同时逡逑产生电子和质子。电子通过一定机制从细胞传递到阳极表面，随后通过外电路传导到逡逑阴极表面，并在催化剂的作用下与质子和电子受体结合，生成最终产物完成产电过程。逡逑而为保证电子平衡，质子则通过离子交换膜转移到阴极。以葡萄糖作为阳极反应底物，逡逑0２作为阴极电子受体为例，反应过程如下：逡逑阳极反应：逡逑Ｃ６／／１２０６邋＋邋６／／２＜９邋４邋６０９２邋＋邋２４／Ｔ邋＋邋２４ｅ．逦式（１邋－１）逡逑阴极反应：逡逑６０２＋２４／Ｔ＋２４ｅ．邋４１２／／２０逦式（１－２）逡逑总反应：逡逑Ｃ６Ｈｎ０６＋６０２邋－＾６Ｃ０２＋６Ｈ２０逦式（１邋－３）逡逑｜逦一邋■■邋逦邋Ｌｏａｄ邋＾逡逑Ａｎｏｄｅ逦Ｃａｔｈｏｄｅ逦１逡逑Ｊ邋ｐ°ｓｅ邋Ｕ邋Ｈｉ0＜＾逡逑Ｉ邋叫，Ｉ逡逑＂？邋＾逦Ｃ0２逦＂逡逑，邋Ｓ邋ｌｊ逦丨Ｉ逦Ｍ－

图２－１微生物成熟期ＣＯＤ及氨氮去除率逡逑Ｆｉｇ．２－１邋ＣＯＤ邋ａｎｄ邋ａｍｍｏｎｉａ邋ｎｉｔｒｏｇｅｎ邋ｒｅｍｏｖａｌ邋ｒａｔｅ邋ｄｕｒｉｎｇ邋ｍｉｃｒｏｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ邋ｍａｔｕｒａｔｉｏｎ逡逑ｍｍ逡逑图２－２微生物成熟期ＳＥＭ图：ａ）邋３０００倍；ｂ）邋１００００倍逡逑Ｆｉｇ．２－２邋ＳＥＭ邋ｄｕｒｉｎｇ邋ｍｉｃｒｏｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ邋ｍａｔｕｒａｔｉｏｎ：邋ａ）邋３０００邋ｔｉｍｅｓ；邋ｂ）邋１００００邋ｔｉｍｅｓ逡逑２．２．５生物阴极型ＭＦＣ的搭建与运行逡逑本实验采用Ｈ型双室燃料电池构型作为反应器，阳极室与阴极室体积均为１００邋ｍＬ逡逑（如图２－３）；懫用质子交换膜作为阳极室和阴极室的分隔材料，大小为３．５ｘ３．５邋ｃｍ。逡逑为缩短微生物挂膜时间，在进行接种之前分别将阴极和阳极放入好氧和厌氧活性污泥逡逑中进行挂膜，时间为一周。在此期间，好氧和厌氧活性污泥每１２ｈ更换一次营养液。逡逑然后将初步挂膜的电极分别安装到阴极室和阳极室。电极之间采用钛丝连接，外接外逡逑阻为１０００邋Ｑ。接种时分别向阴极室加入１０邋ｍＬ好氧活性污泥和９０邋ｍＬ阴极液；阳极逡逑室加入１０邋ｍＬ厌氧活性污泥和９０邋ｍＬ阳极液。安装成功之后，采用氮吹仪排出阳极室逡逑内空气，使之达到厌氧的状态。阴极采用0２作为电子受体，用氧气栗向其中泵入空逡逑气。阳极室在运行期间处于厌氧环境中

【参考文献】

相关博士学位论文 前3条

1 杜月;生物阴极微生物燃料电池特性及其与光催化耦合模式的研究[D];哈尔滨工业大学;2015年

2 刘荣华;微生物燃料电池中污染物的强化降解[D];中国科学技术大学;2014年

3 曹效鑫;微生物燃料电池中产电菌与电极的作用机制及其应用[D];清华大学;2009年

本文编号：2736188