形貌可控分等级负载铂催化剂的室温甲醛催化分解研究

发布时间：2020-07-01 16:42

【摘要】：甲醛(HCHO)是一种常见的空气污染物,利用室温催化氧化技术可以将HCHO彻底分解为CO_2和H_2O,具有环保节能和循环高效等特点。负载贵金属(Pt、Pd等)催化剂通常具有优异的室温甲醛催化性能,而催化活性又与材料的形貌结构及物理化学性质密切相关。本文通过设计合成方法进行形貌调控及改性,制备出两种新型分等级纳米材料,并由此制得两种负载Pt的复合催化剂,其均表现出增强的室温甲醛催化活性。主要内容如下:(1)通过CTAB协助的水热法合成一种二维超薄片状的钨酸铋(Bi_2WO_6)。负载少量Pt之后,该超薄结构的Pt/Bi_2WO_6的甲醛分解活性明显高于对应的块体Pt/Bi_2WO_6。超薄Pt/Bi_2WO_6催化剂的优异性能主要归结于以下几点:第一,二维超薄材料具有更大的比表面积,可以暴露更多的表面位点,能增加反应物的吸附浓度和促进Pt的分散,从而增加反应中心的数量;第二,由超薄纳米片组成开放的分等级结构,拥有多级孔道和大的孔容,能促进气体在催化剂内部的扩散和转移,加快了动态催化反应;第三,H_2-TPR表明样品表面含有高活性的表面氧物质。最后,通过原位红外光谱检测反应中间产物,进而推断出可能的反应机理。(2)针对金属氧化物中活性较好的MnO_2,通过模板法进行形貌调控和改性,得到分等级核壳结构的MnO_2和Pt/MnO_2复合催化剂。该新型Pt/MnO_2相比普通的Pt/MnO_2,具有明显更强的甲醛分解活性。该分等级空心片球状的MnO_2拥有丰富的表面位点和分级多孔结构,极大地促进了气体的吸附和内部扩散,以及Pt颗粒的均匀分散。化学吸附测试揭示了该Pt/MnO_2催化剂拥有高反应活性和流动性的表面氧物质,从本质上增强了甲醛氧化活性。最后,通过原位红外光谱分析,我们也阐明了该Pt/MnO_2催化剂的甲醛氧化反应机理。
【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;X51
【图文】：

果与讨论相和形貌的相结构由 XRD 图谱（图 2-1）揭示，BWO-NS 和 BWO-都可归结为斜方钨铋矿相（JCPDS 号 39-0256）。BWO-NS 它比 BWO-B 更小的晶粒尺寸。负载 Pt 样品的衍射峰和对，表明负载 Pt 过程中晶体结构保存完好。此外，所有样品峰，这是由于 Pt 的负载量低，分散性好或者晶粒较小[72,73]。

88]。例如，安等[85]把 Pt-Fe2O3还原温度的降低归结为 Pt 嵌入到 Fe2O3晶格中。陈等[89]指出化学吸附氧能够在从而转化为表面活性氧并参与后续的催化反应。本文中作用，在 Bi2WO6表面 Pt-O 位点处激活产生活性氧原子甲醛催化反应活性[90]。

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