聚羟基铁与土壤矿物的相互作用机制及其应用

发布时间：2020-07-06 20:44

【摘要】：随着采矿、电子、化工、机械制造等工业不断发展,含铊废水不达标排放导致环境受到污染,铊污染突发事件时有发生,严重威胁生态安全与人类健康。同时,随着工业废水和生活污水的排放量增加,污水处理产生的污泥也逐渐增多。亟需寻求简单且有效的方式解决剩余污泥大量存在、资源化程度低的问题。聚羟基铁(FeOOH)与土壤矿物的相互作用普遍存在,利用两者形成的复合材料解决铊重金属污染和污泥资源化问题,不仅扩展了土壤矿物的应用范围,也对环境污染治理具有重要意义。本论文主要研究结论如下:1.聚羟基铁-二氧化锰复合材料对铊的去除研究:(1)SEM、TEM、XRD、FTIR和Raman均证明FeOOH已经成功地交联到二氧化锰上形成复合材料。二氧化锰和聚羟基铁-二氧化锰复合材料的比表面积分别为116和191m~2·g~(-1),说明二氧化锰表面交联了FeOOH小颗粒,使得比表面积增大、更多的活性位点暴露,有利于对目标污染物的固定去除;(2)静态吸附实验表明,二氧化锰和聚羟基铁-二氧化锰复合材料对Tl(Ⅰ)的去除在4min内可达到平衡。吸附动力力学均符合准二级动力学模型,说明反应过程同时存在吸附作用和化学反应。两种材料对Tl(I)的吸附均较符合Langmuir模型,聚羟基铁-二氧化锰复合材料(450 mg·g~(-1))的最大吸附量远高于二氧化锰(203 mg·g~(-1)),说明复合材料对Tl(I)的亲和力较高;(3)相同pH下,聚羟基铁-二氧化锰复合材料的吸附量均高于二氧化锰,同时复合材料在中性pH下吸附量达到最高。共存离子影响实验证明聚羟基铁-二氧化锰复合材料对Tl(I)具有强选择性;(4)聚羟基铁-二氧化锰复合材料对Tl(I)的吸附机理主要包括静电吸附、氢键和氧化反应。Tl(Ⅰ)与复合材料的氢键作用形成了Fe-O-Tl和Mn-O-Tl,在与Tl(Ⅰ)反应后的聚羟基铁-二氧化锰复合材料上发现Tl(I)和Tl(III)特征峰,Tl(I)被氧化为Tl(III),表明去除过程中发生了氧化反应;(5)在聚羟基铁-二氧化锰复合材料体系中,当pH大于6时,Tl(I)的平衡浓度低于饮用水标准(0.1μg·L~(-1)),同时在pH大于5时,Mn和Fe的溶出量在饮用水标准以下,证明了利用聚羟基铁-二氧化锰复合材料深度处理Tl(I)污染的安全性与可行性;(6)聚羟基铁-二氧化锰复合材料可再生利用性优良,作为深度处理含铊污染废水具有较好的应用前景。2.聚羟基铁柱撑蒙脱石模板法制备污泥基三维多孔碳/类石墨烯材料(Fe-Mt-SS-C)及其氧还原性能研究:(1)Fe-Mt-SS-C由纳米碳薄片和颗粒碳组成,比表面积高达784.46m~2·g~(-1),且具有微孔、中孔和大孔的多孔结构和较高的石墨化程度、大量的缺陷原子;(2)热解过程充分利用污泥中的C、N和Fe等有利于氧化还原反应的元素,将其转化为多原子掺杂的碳材料;(3)Fe-Mt-SS-C具有优异的氧还原反应(ORR)活性,它的起始电位(0.03V)和半波电位(-0.09V)均优于商业的Pt/C(20wt%);(4)聚羟基铁柱撑蒙脱石的模板效应一方面可以充分利用污泥中的碳、氮、铁,另一方面酸洗去除柱撑蒙脱石中的硅氧化物,可得到三维多孔结构,提供更多的吸附位点和利于电子转移的结构,增强了材料的ORR)活性;(5)Fe-Mt-SS-C具有优异的耐久性和抗甲醇特性,在作为碱性燃料电池阴极材料方面的应用前景广阔。
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703
【图文】：

华南理工大学硕士学位论文的化学式为 Ex(H2O)4[(Al2-x,Mgx)2[(Si, Al)4O10](OH)2]，其中 E 代比如 Na+、Ca2+、K+和 Li+等，x 表示以 E 代表一价阳离子下单位般为 0.2~0.6 内[2]。图 1-1 为蒙脱石的组成结构示意图。

）元素在元素周期表中处于第四周期第七族。在自然条件下，锰为 II、IMI、IV 及 VI，而最主要的价态为 II 和 VI，因为这两种定。在空气条件下，锰是很容易被氧化的，进而可形成多种多样的结构性质较为复杂，一般为混合晶型结构，比如现实环境中常O、Mn2O3、MnO2、Mn3O4[4]。其中二氧化锰的结构和晶型具有多纳米材料所没有的结构和性质。锰的结构特性与一般的氧化物不同之处在于结构的复杂性。二氧化锰通常以混氧化程度和含水量的不同，二氧化锰的一般分子化学式以 MnOx结构为[MnO6]八面体，如图 1-2 所示，Mn 原子位于八面体的中面体的各个顶点。

图 1-3 聚羟基铁柱撑蒙脱石的层间结构Fig. 1-3 The interlayer structure of hydroxyiron-Mt柱撑蒙脱石由于具有较大的比表面积和特殊的孔结构特性，可：境修复柱撑蒙脱石可作为在有机废物、重金属的处理中发挥较大的应者开展了相关研究。方圣琼等[15]研究了羟基铁柱撑蒙脱石对玉机理，她发现羟基铁柱撑蒙脱石对玉米赤霉烯酮的吸附量（0.2脱石 (0.054mg/g)，主要是羟基铁柱撑蒙脱石层间距增大的贡献面有丰富的活性位点如（-OH）且大的比表面积使得更多活性固定去除无机离子污染物。Borgnino等人[16]发现羟基铁柱撑蒙且根据ATR-FTIR结果，发现反应后形成的双齿形复合物和单质

【参考文献】

相关期刊论文 前10条

1 YANG Mei;XIA Hui;;Exploration and progress of high-energy supercapacitors and related electrode materials[J];Science China(Technological Sciences);2015年11期

2 薛璐璐;秦占斌;高筠;赵南;孙博;;超级电容器电极材料研究最新进展[J];化学工程师;2015年07期

3 Yucheng Du;Liping Wang;Jinshu Wang;Guangwei Zheng;Junshu Wu;Hongxing Dai;;Flower-, wire-, and sheet-like MnO_2-deposited diatomites:Highly efficient absorbents for the removal of Cr(Ⅵ)[J];Journal of Environmental Sciences;2015年03期

4 肖祈春;肖国光;余侃萍;邓景衡;杨国超;;含铊废水污染及其治理技术[J];金属材料与冶金工程;2015年01期

5 赵雪;邱平达;姜海静;金振兴;蔡克迪;;超级电容器电极材料研究最新进展[J];电子元件与材料;2015年01期

6 陈晨;柏耀辉;梁金松;袁林江;;FISH-NanoSIMS技术在环境微生物生态学上的应用研究[J];环境科学;2015年01期

7 万顺利;马明海;徐圣友;钱丽萍;张庆瑞;;水体中铊的污染治理技术研究进展[J];水处理技术;2014年02期

8 周品;谷麟;饶姗姗;黄永春;袁海平;朱南文;;秸秆-污泥复合基活性炭的制备及其对1,2,4-酸氧体的吸附特性[J];环境化学;2013年01期

9 巢猛;林朋飞;胡小芳;余素华;;多种氧化剂对水中铊的去除效果试验研究[J];城镇供水;2012年06期

10 李经纬;宋灿;刘善堂;;不同晶型二氧化锰纳米棒催化氧化氯苯性能的研究[J];化学学报;2012年22期

相关硕士学位论文 前1条

1 张玉磊;磁性污泥—花生壳基复合活性炭的制备及其吸附性能研究[D];西南交通大学;2017年

本文编号：2744106