污泥热解过程多环芳烃(PAHs)生成演变规律
发布时间:2020-07-07 00:49
【摘要】:污泥作为污水处理的副产物,其干燥基的挥发份含量较高、热值可观,具有良好的资源化与能源化回收利用潜力。热解反应作为一种能量回收型热化学反应,被工业界广泛应用作为污泥能源化回收处理的技术之一。研究污泥能源化热解处理过程PAHs生成与排放规律,将有助于有效预防和降低PAHs类污染物的环境风险,并对污泥能源清洁化工艺的优化发展奠定一定的理论研究基础。本论文主要围绕不同热解条件、不同来源污泥、不同预处理方式等条件下,污泥热解固、液、气三相产物中美国环保部规定的16种优先控制PAHs的生成与分布规律展开研究,进而探索了PAHs生成来源。采用固相萃取技术和气相色谱质谱联用技术,对热解产物中16种PAHs定量定性分析。从16种PAHs质量占比、毒性当量(TEQ)、不同环数PAHs分布规律等方面对热解产物中PAHs赋存全面研究。1、热解温度对污泥热解过程中PAHs生成演变具有显著影响。污泥热解过程中PAHs趋向富集于液相产物中、其次为气相产物,在液相产物中检测到所有16种PAHs(∑_(16)PAHs),650℃液相产物中∑_(16)PAHs总质量比最高,为96%,主要包括低环PAHs萘(NaP)和苊烯(Acp)、中环PAHs芘(Pyr)和屈(CHR)、高环PAHs苯并(a)芘(BaP)和苯并(ghi)傒(BghiP);气相产物中∑_(16)PAHs质量比在750℃条件下达到最高,为21.3%以上;固相产物中PAHs含量极少,仅在650℃时达1%。在热解温度850℃时液相产物中PAHs含量和毒性当量均达到最大值15.25 mg·kg~(-1)和1.129。气相产物主要以萘(NaP)、苊烯(Acp)、芴(Flu)和蒽(Ant)PAHs为主,未检测到高环PAHs。2、四种不同来源污泥包括生活污水污泥、食品加工污水污泥、工业混合污水污泥、印染污泥中均检测到∑_(16)PAHs存在,但它们的含量分布差异性较大。生活污水污泥干燥样品中自由PAHs含量最高(1.59 mg·kg~(-1)),食品加工污泥干燥基自由PAHs含量最低(0.59 mg·kg~(-1))。工业混合污水污泥毒性当量(0.178)略高于生活污泥(0.167)。污泥热解过程中PAHs生成量与污泥自身挥发分含量和热解温度具有紧密相关性。另外,在不同来源污泥热解产物中∑_低PAHs均占据主导地位,∑_高PAHs质量占比有所区别,如工业混合污泥热解液相产物中∑_高PAHs占比最高达37.91%(850℃),生活污水污泥热解液相产物中占比最低为19.50%(850℃)。3、污泥干化程度也影响其热解产物中PAHs含量分布,随着含水率下降液相产物中PAHs含量持续升高,当污泥完全干燥下热解,其液相PAHs含量有显著提升,约上升了2.45倍(450℃)和7.74倍(850℃)。添加木质粉(4:1)与污泥共同热解,虽提高热值但热解生成的PAHs却较无添加时更少,约降低了43%(450℃)和69%(850℃)。脱灰处理去除污泥中无机组分,富集了污泥中的有机组分,其液相产物中∑_(16)PAHs含量提高了2.2倍。添加KCL和Na_2CO_3作为催化剂与污泥共同热解时,对于PAHs的裂解效果相似,高温条件下液相产物中PAHs含量均下降了43%。污泥中含有部分少量性质较为稳定的PAHs,与热解产物中PAHs生成规律综合对比分析,发现污泥热解过程PAHs主要为有机组分发生裂解、缩聚、芳构化反应生成。
【学位授予单位】:浙江工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X703;X592
本文编号:2744390
【学位授予单位】:浙江工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X703;X592
【参考文献】
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本文编号:2744390
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