不锈钢网上beta分子筛涂层的制备及其油水分离性能研究

发布时间：2020-07-08 00:35

【摘要】：工业含油废水的增加以及频繁发生的海上溢油事故,不仅为工业生产带来了许多阻碍,同时对环境造成很大的危害,严重威胁到动植物甚至人类的健康,使得油水分离成为了现代化工过程中日益重要的环节。从本质上来说,油水分离属于界面现象,利用材料表面对油相和水相不同的浸润性特点来实现油水混合物分离是一个重要的研究方向。由于膜技术在油水分离过程中表现的强大优势,应用特殊润湿性能来设计膜材料是解决油水分离问题的有效手段。在此研究背景下,本文致力于寻找能够用于油水分离应用,且具有良好稳定性的无机膜材料。Beta分子筛是唯一具有三维十二元环孔道结构的高硅沸石,具有优异的化学稳定性、热稳定性和机械稳定性。然而,致密的beta分子筛膜制备是制约beta分子筛膜发展的重要因素之一。本文中打破了分子筛膜必须连续致密无缺陷的思维定式束缚,在不锈钢网上生长beta分子筛涂层,设计制备了一种具有规则孔结构和特殊浸润性的分子筛膜,并将其应用于油水分离领域,扩大了beta分子筛膜的应用范围。本文具体工作如下:(1)首先在碱性合成液中,采用二次生长法于不锈钢网上制备Al-beta分子筛超亲水涂层,并成功地将其应用于油水分离实验中,可以将水从正己烷、石油醚、甲苯等油水混合物中分离出来,分离效率均达到97%以上。此外,Al-beta分子筛超亲水涂层不锈钢网具有可重复利用、抗腐蚀等优点。实验研究表明,合成液的H_2O/SiO_2比例30,晶化时间7 d为制备Al-beta分子筛超亲水涂层的最佳条件。(2)在含氟体系合成液中采用二次生长法于不锈钢网上制备Si-beta分子筛超疏水涂层,实现了对正己烷、石油醚、甲苯等油水混合物的分离,具有可重复利用、抗腐蚀等优点。在140℃条件下引入正丙醇助剂晶化7 d后制备得到的Si-beta分子筛超疏水涂层具有较好的形貌及性能。
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703;TQ051.893
【图文】：

图 1-1 自然界的特殊润湿性Fig.1-1 Special wettability in nature们都知道水黾能够用脚站在水面而不下沉，尽管它本身重量很是依靠水黾腿部的微纳超疏水结构而实现的。江雷团队的科研行研究发现，其腿部表面具有定向排列的针状绒毛结构，且绒的沟槽。这一整体微纳结构帮助水黾的腿部形成气垫，让它能进[18]。科研人员对自然现象的细心研究，并从中获得灵感，对润性表面进行仿生复刻，制备了大量疏水或疏油性能的材料，效果[19]。根据这样的设计思路，科研人员报道了一系列特殊浸。总结来看，这些特殊浸润性材料可以分为三类：疏水亲油型响应调变的分离材料。这些特殊浸润性材料不仅能够分离分层能够分离乳化后的油水混合物乳液[20]。相较之下，用于分离自物的分离材料有更多的报道，这些材料一般拥有微米级的较大在分离时水相或者油相通过分离材料时有一定的速率，一般将

分析 beta 分子筛复杂的晶体结构，很长一段时间内，仅有少数科研人有关 beta 分子筛的合成及性能研究。直至 1988 年，Newsam 等人[63gins 等人[65]才利用现代技术，如电子衍射、电子显微镜等对 beta 分子筛进行表征，分析出了 beta 分子筛的晶体结构。根据晶体构型不同，beta晶型结构可以分为 A、B、C 三种。Marler 等人通过实验细化分析尺寸为 的 B 型 beta 分子筛的叠加结构，验证了其基础单元层的拓扑结构。B 型筛是以二氧化硅、硼酸及 4,4-丙基哌啶基哌啶为模板剂通过水热合成获五个月的热处理后，只获得了少量 beta 分子筛晶体[66]。研究证明，be结构是由两种不同的多形体层共生混合而成，即 A、B 两个多形体。Ne首次报道了近似于 A、B 多形体结构的假设多形体结构 C[63,64]。Corma氟体系[67]和无氟的碱性体系下[68]利用锗稳定结构，合成出了纯的多形C。除此之外，含有不同比例的 C 型结构的 ITQ-16 材料也已制备出来[6构在含氟体系下合成出的纯硅 beta 分子筛中作为杂质存在[70]。图 1-2 为 分子筛结构的结构特性。

天津大学硕士学位论文构的四级螺旋结构的种类和叠堆次序的不同，从而导致了三种在不同的方向上形成了不同的孔道结构。A、B、C 三种多形上错落堆积，导致了 beta 分子筛晶体在[010]和[100]方向上构性孔道，孔道的尺寸大小为 0.66×0.67 nm。在[001]方向上，层错结构，导致了在[001]方向上的孔道为非线性孔道，且贯个方向的线性孔道，[001]方向的孔道尺寸大小约为 0.55×0.5 beta 分子筛独特的由十二元环组成的三维交叉孔道。图 1-3 所结构示意图。

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本文编号：2745840