纳秒脉冲滑动放电等离子体协同催化降解VOCs的研究

发布时间：2020-07-15 02:56

【摘要】：低温等离子体(NTP)技术作为一种新型高级氧化技术,在环境治理领域有极大应用潜力,受到国内外学者的广泛关注。沿面介质阻挡放电由于放电稳定、结构简单且能产生较大面积等离子体,在净化气体方面表现出独特的优势。本论文通过在传统沿面介质阻挡放电(DBD)结构的高压电极侧引入第三电极构成了新型三电极结构,并通过纳秒脉冲耦合负直流电源激励产生滑动型沿面放电等离子体,通过增大放电等离子体区域面积提高了净化VOCs性能。搭建纳秒脉冲滑动沿面放电的光电特性测量诊断平台。对比了传统沿面放电与滑动型沿面放电的光电特性,并研究了不同条件下的脉冲电压幅值、直流电压幅值对滑动放电光电特性的影响,考察了不同条件下的第二电极、第三电极的电压电流特性并对其功率能量进行计算分析,通过放电图像观察分析放电的流光发展和发射光谱诊断活性物种的相对分布。研究结果表明:注入反应器能量主要来自纳秒脉冲电源。滑动型沿面放电产生的活性物种在水平方向分布更为均匀,第三电极施加负直流电压能够有效延长等离子体区域长度。相比于传统沿面放电,滑动型沿面放电有更大面积的等离子体及更均匀的活性粒子分布。开展了不同的载气组分、氧气含量及湿度等实验条件滑动放电等离子体降解甲苯的研究,通过计算降解率、能量效率及矿化率等指标,对不同条件下的降解性能进行分析。通过单因素试验选择合适变量范围,结合响应曲面BBD模型,考察了目标响应量降解率与独立变量以及独立变量之间的显著性关系,进一步优化了滑动放电等离子体降解甲苯的实验条件。实验结果证实滑动型沿面放电等离子体可以显著提升甲苯的降解性能,结合响应曲面软件分析可得脉冲电压幅值对降解率的影响最大,其次是负直流电压幅值、氧气含量以及湿度。结合傅里叶红外光谱和GC-MS分析,分析了降解甲苯副产物生成路径,推测甲苯到苯甲醛再到苯甲酸到小分子是主要的降解路径,其中苯甲醛、苯甲酸、甲醛和甲酸是降解甲苯过程中主要的副产物。与单一等离子体相比,滑动型放电等离子体协同Ag-Mn/γ-Al_2O_3催化剂对二甲苯有更好的降解和矿化性能。银与锰氧化物的结合提高了催化剂表面吸附氧的含量和催化剂的氧化还原性能,有利于VOCs和有机中间体的深度氧化。在4.6W的放电功率下,Ag-Mn/γ-Al_2O_3(1:2)催化剂达到了91.5%的降解效率和80.1%的矿化率,并且催化剂的引入有效的抑制了副产物臭氧和氮氧化物的生成。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X701

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本文编号：2755873