微波放电对脱硫脱硝活性焦循环再生性能影响的实验研究

发布时间：2020-07-18 21:59

【摘要】：微波加热是吸波物体内部极性分子相互摩擦碰撞,由电磁能转化为热能的过程。微波不仅以热效应促进化学反应的进行,更具有非热效应诱导和催化反应被广泛应用于烟气脱硫脱硝。活性焦比表面积小,但机械强度高、抗磨性能好、能够循环使用、物理化学性质稳定,是联合脱除多种污染物的优质材料。微波作用于活性焦(炭)、煤焦等含碳物质会产生放电,并且放电能产生低温等离子体降低化学反应的活化能,促进化学反应的进行。本文在微波反应器中利用微波诱导脱硫脱硝活性焦放电循环再生,通过电压表检测放电强度,通过控温模式和控功率模式改变微波功率、再生温度(脱硝温度)研究放电强度和产物之间的关系,通过BET和FT-IR分析脱除污染物前后活性焦的微观结构,进一步分析微波放电对脱硫脱硝活性焦再生产物及循环再生性能的影响。得到以下主要结论:(1)功率越大,交变电场越强,活性焦尖端富集高能电子密度增加,产生低温等离子体,微波放电越强,升温越快。微波诱导活性焦放电能够加速活性焦的有机物裂解、挥发分析出、含氧官能团和C-O化合物释放或转化,优化孔隙结构并且能形成有利于吸附NO/SO_2的C=C和N=O官能团。(2)200W、300W、400W、350℃、450℃、550℃放电再生后SO_2的得率分别维持在70%、50%、25%、77%、53%、40%左右。200W的工况下微波放电循环再生后的活性焦SO_2的吸附容量得到提高;300W的工况下微波放电循环再生后的活性焦SO_2的吸附容量呈下降趋势;400W的工况下微波放电循环再生后活性焦SO_2的吸附容量明显下降;350℃的工况下微波放电循环再生后的活性焦SO_2的吸附容量先提高而后下降;450℃的工况下微波放电循环再生后的活性焦SO_2的吸附容量先上升后下降再上升;550℃的工况下微波放电循环再生后活性焦SO_2的吸附容量下降。(3)随着放电强度增大,活性焦吸附的稳定状态SO_2分子转变为激发态的SO_2,放电产生局部高温及低温等离子体促进C-SO_2的还原反应生成CO_2、CO、硫单质、-S=O和S-C-O等含硫官能团;微波放电再生破坏活性焦的孔隙,不利脱除SO_2。微波放电再生后,活性焦内部吸附SO_2的活性位增多;活性焦表面官能团对SO_2吸附容量的影响比孔隙结构大。(4)随着放电强度增大,微波诱导活性焦放电脱除NO的效率提升,CO生成量增大,质量损失增大。活性焦吸附的稳定状态NO分子转变为激发态的NO,在高温下促进C-NO的还原反应生成CO_2、CO、N_2、含氮化合物。含O_2氛围下微波放电脱硝更容易发生氧化反应直接将吸附态的NO转化为-C-NO_2、-NO_3、N=O等含氮官能团,强放电后-C-NO_2、N=O和-NO_3官能团大部分直接以N_2和CO、CO_2的形式释放。不含O_2氛围下微波放电脱硝先将NO转化为-C-NO_2振动峰,弱放电时主要以含氮官能团的形式存在,强放电-C-NO_2振动峰能够迅速被热解转化为N=O和-NO_3官能团或者直接脱附以N_2和CO形式释放。(5)微波放电再生联合脱硫脱硝活性焦后,活性焦孔隙结构相对于单独脱硫-再生和单独脱硝优化。微波放电脱硝后活性焦形成的含氮官能团是吸附氧化SO_2的活性位,脱硫活性焦再生时这些官能团将SO_2氧化还原成含硫化合物、S单质,释放活性位完成再生。(6)通过强放电和弱放电对比分析,微波强放电能够加速化学反应的进行,能够优化活性焦有利于吸附SO_2和NO表面官能团,但会造成活性焦孔隙破坏。弱放电脱除NO/SO_2主要是通过含氧官能团氧化NO/SO_2反应生成含硫(氮)化合物;强放电脱除NO/SO_2一部分与含氧官能团发生氧化反应生成含硫(氮)化合物,在高温下会发生还原热解。另一部分在微波放电产生局部高温和低温等离子体发生C-NO/SO_2还原反应。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X701
【图文】：

孔隙结构模型,活性焦

图 1-1 活性焦孔隙结构模型Figure 1-1Activated coke pore structure mode程中，不同的孔径发挥不同作用。微孔可蒸气和吸收大分子，同时，也为吸附物进为吸附质分子进入中孔以及微孔的通道，包括碳、氢、氧、氮硫化合物和灰等[31]，吸附和催化性能受其表面官能团的影响很性物质反应；当活性焦的表面含有碱性基附剂相互作用，形成强化学键，属于化学决于其孔结构及化学性质

技术路线图,技术路线,课题,活性焦

图 2-1 课题技术路线Figure 2-1 Project technical route 实验系统.1 实验原料活性焦由褐煤和焦煤按照一定比例混合，在 500℃炭化，850℃水蒸气活化焦油粘结而成[19]。本文采用工业煤质活性焦，将原样研磨、机械筛分后得到径范围的活性焦，用去离子水充分清洗，将原样杂质去除，在 110℃烘干 1.2 实验装置微波诱导脱硫脱硝活性焦放电循环再生实验在如图 2-2 所示的实验系统中统主要由微波炉系统、模拟烟气系统、放电强度监测系统、烟气浓度测量系验使用的微波炉主要参数见表 2-1，内部放置石英管（长度 620mm，外径 3

微波放电,脱硝,实验系统,微波泄漏

图 2-2 微波放电脱硝/吸附 SO2-再生实验系统Figure 2-2 Microwave discharge denitrification/adsorptionSO2-regeneration experiment system表 2-1 微波炉主要技术参数Table 2-1 Main technical parameters of microwave oven输出功率 10-1400W输出频率 2.45GHz±25MHz测温红外测温（300-1300℃）极限真空度 ≤150Pa微波泄漏强度 ≤0.5 mW/cm2（国标为≤5mW/cm2）外形尺寸（L×W×H） 900mm×500 mm×700mm腔体：Φ40mm×100mm

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