负载型纳米铁系复合材料的制备及其在水处理中的应用研究
发布时间：2020-07-19 19:40
【摘要】：近年来,纳米零价铁因其具有较大的比表面积和较高的反应活性而被广泛应用于废水治理中。但它也存在易团聚、氧化、不稳定的缺陷,针对此本论文采取掺杂另一种金属催化剂铜、负载二氧化硅两种方法对纳米铁进行了改性。采用液相化学还原法制备了纳米铁(NZVI)、纳米铁铜双金属(Fe/Cu)以及二氧化硅负载的纳米铁(SiO_2/NZVI),对其进行了扫描电镜、X射线衍射表征,并将其分别用于处理模拟硝酸盐废水和四环素废水。对比了改性的NZVI与NZVI对废水的处理效果,通过批量试验系统地研究了投加量、负载比、溶液初始浓度等对废水处理效果的影响。另外还对反应过程中的产物、机理、动力学进行了研究。得出如下结论:(1)纳米Fe/Cu双金属较NZVI,颗粒更分散,比表面积更大,减缓了氧化。(2)纳米Fe/Cu双金属的反应活性远高于NZVI。硝态氮的去除率随投加量的增加而升高,随硝态氮初始浓度的增加而降低,在Cu负载量为5%时,去除效果最好。当纳米Fe/Cu双金属的投加量为1.5g/L、Cu负载量为5%、硝酸盐氮浓度为100mg/L时,其对硝态氮的去除率在60min即可达到98%以上。(3)随着反应的不断进行,硝态氮浓度持续降低;亚硝态氮浓度先升高后降低,其是作为中间副产物存在的;氨氮浓度一直升高,反应最终产物79.4%为氨氮;总氮呈现先降低后上升的趋势,最终总氮减少了15.5%,造成总氮减少的原因可能是氮气的产生或氨气的转化。(4)纳米Fe/Cu双金属与硝酸盐的反应是一个氧化还原与吸附作用共存的过程。反应过程为一个连续的分步反应,即NO_3~--N→NO_2~--N→NH_4~+-N。且反应符合一级反应动力学。(1)纳米SiO_2/NZVI与NZVI相比,颗粒更分散,比表面积更大,减缓了氧化。(2)纳米SiO_2/NZVI的活性明显高于NZVI。四环素的降解率随投加量、反应温度的增大而升高,随四环素初始浓度的增加而降低,SiO_2:NZVI=1:2时效果最好,降解效果在酸性和中性条件下较碱性条件下好。当纳米SiO_2/NZVI的投加量为1.5g/L、SiO_2:NZVI=1:2、四环素溶液初始浓度为100mg/L、pH=6、温度为25℃时,其对四环素的降解率在反应60min时达到94%左右。(3)NZVI-TC体系的反应产物主要是由四环素脱去羟基、羰基、铵根等官能团所得的。而四环素的四环结构还在,只是破坏了其支链上的官能团。反应过程中,四环素先要吸附到其表面,然后在其表面活性位点上面发生氧化还原反应。
【学位授予单位】：长安大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703;TB33
【图文】：
1-氮气瓶 2-电动搅拌器 3-三口烧瓶 4-溶液加入图 2.1 实验反应装置Figure 2.1 Experimental reaction device金属的制备金属的制备采用分步液相化学还原法[79]。将 2.2.1脱氧去离子水，配成纳米铁的悬液，超声分散 1将 100mL 的不同浓度的 CuSO4·5H2O 溶液（负载铁悬液中，待滴加完毕后继续通 N2搅拌 5min，使得纳米铁铜双金属粒子（Fe/Cu）。e2++ Cu0同上述 2.2.1 中纳米铁的洗涤、干燥、保存方法一载纳米铁的制备
章将对制备的 NZVI、纳米 Fe/Cu 双金属颗粒进行 SEM、XRD 表征，并将酸盐废水。实验所用硝酸盐模拟废水是用 KNO3配制而成的，去除硝酸盐、室温、不调节 pH、振荡的条件下进行。对两者去除硝酸盐的效果进行对实验研究投加量、Cu 的负载量以及初始硝酸盐氮浓度对纳米 Fe/Cu 双金的影响。对反应过程中的产物、机理、动力学进行研究。料表征结果EM 表征结果ZVI 和纳米 Fe/Cu 双金属的 SEM 表征结果见图 3.1。纳米铁粒子呈球形，聚集。由于本身的磁性以及表面张力的作用存在一定的团聚。可明显看出双金属结构中，有羽毛状的单质铜负载到纳米铁表面。粒径小于 100nm，，且表面凸凹不平，深浅不一，这样有利于增加颗粒的比表面积。
第三章 纳米铁铜双金属去除硝酸盐的研究附到纳米 Fe/Cu 双金属的表面，之后在其反应活性位点上发生反应。完全以后，仍然还有亚硝态氮存在，充分说明反应过程为一个连续的N→NO2--N→NH4+-N。并且由硝态氮到亚硝态氮的转化较快，由亚硝相对较慢，这与康海彦[89]等人的研究结果一致。反应机理图见图 3可知，纳米 Fe/Cu 双金属明显改善了纳米铁的反应活性，但是其对很大的提高。
【学位授予单位】：长安大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703;TB33
【图文】：
1-氮气瓶 2-电动搅拌器 3-三口烧瓶 4-溶液加入图 2.1 实验反应装置Figure 2.1 Experimental reaction device金属的制备金属的制备采用分步液相化学还原法[79]。将 2.2.1脱氧去离子水，配成纳米铁的悬液，超声分散 1将 100mL 的不同浓度的 CuSO4·5H2O 溶液（负载铁悬液中，待滴加完毕后继续通 N2搅拌 5min，使得纳米铁铜双金属粒子（Fe/Cu）。e2++ Cu0同上述 2.2.1 中纳米铁的洗涤、干燥、保存方法一载纳米铁的制备
章将对制备的 NZVI、纳米 Fe/Cu 双金属颗粒进行 SEM、XRD 表征，并将酸盐废水。实验所用硝酸盐模拟废水是用 KNO3配制而成的，去除硝酸盐、室温、不调节 pH、振荡的条件下进行。对两者去除硝酸盐的效果进行对实验研究投加量、Cu 的负载量以及初始硝酸盐氮浓度对纳米 Fe/Cu 双金的影响。对反应过程中的产物、机理、动力学进行研究。料表征结果EM 表征结果ZVI 和纳米 Fe/Cu 双金属的 SEM 表征结果见图 3.1。纳米铁粒子呈球形，聚集。由于本身的磁性以及表面张力的作用存在一定的团聚。可明显看出双金属结构中，有羽毛状的单质铜负载到纳米铁表面。粒径小于 100nm，，且表面凸凹不平，深浅不一，这样有利于增加颗粒的比表面积。
第三章 纳米铁铜双金属去除硝酸盐的研究附到纳米 Fe/Cu 双金属的表面，之后在其反应活性位点上发生反应。完全以后，仍然还有亚硝态氮存在，充分说明反应过程为一个连续的N→NO2--N→NH4+-N。并且由硝态氮到亚硝态氮的转化较快，由亚硝相对较慢，这与康海彦[89]等人的研究结果一致。反应机理图见图 3可知，纳米 Fe/Cu 双金属明显改善了纳米铁的反应活性，但是其对很大的提高。
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 代莹;邹金龙;王伟;张鑫;梁涛;张敏;;纳米零价铁去除水中污染物的研究进展[J];黑龙江工程学院学报;2015年02期
2 徐咏咏;张燕;;纳米Fe及纳米Fe/Cu还原水中溴酸盐研究[J];给水排水;2013年03期
3 杨家萍;;硝酸盐废水处理技术研究进展[J];广东化工;2013年04期
4 谷静丽;洪军;李圣全;罗小叶;;零价铁还原和吸附去除水中污染物的研究进展[J];环境科学与技术;2012年S2期
5 王静波;田海风;;纳米零价铁在水处理中的应用研究[J];山西水利;2012年03期
6 廖娣R
本文编号：2762875
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