类石墨型氮化碳基材料的合成及其光催化降解氮氧化物的性能研究
发布时间：2020-07-22 04:53
【摘要】：近年来,快速的工业化文明进程带来了严重的环境问题,特别是因NO_x,SO_x,VOC_s and PM_(2.5)的过度排放而造成的空气污染,危害到自然生态环境及人类的健康安全。为改善这种状况,科学家投入了大量精力来寻求有效的大气污染修复技术,其中光催化技术以其高效、安全及稳定的表现越来越受到人们的关注。该技术可有效地利用太阳能合成具有超高氧化性能的活性自由基,来彻底矿化气相污染物,特别针对空气中的氮氧化物可将其转化为硝酸盐。类石墨型氮化碳聚合物(PCN,也被称作g-C_3N_4)由于其易合成,环境友好,高比表面积,良好的化学稳定性,层状结构以及容易被可见光而激发的窄带隙而受到青睐。虽然氮化碳基光催化剂的开发已经取得了重大的进展,但仍存在一些缺陷,限制了其大规模的应用,主要是电子空穴对复合率高,及可见光吸收利用率低等缺陷。针对氮化碳存在的问题,研究者尝试不同方法来改性氮化碳,以解决其电子空穴对复合率高和光吸收利用率低的问题,通常利用元素掺杂和形貌结构调控来缩小带隙或在带隙中形成新的能级。本文以氮化碳为基底,选用两种新方法对其改性。第一种方法是利用其与其他半导体构建异质结,并且使两相界面作用达到最大化。第二种方法是利用一步法同时引入缺陷,表面酸修饰,经过这两种方法改性后可以充分降低光催化剂中电子空穴对的复合率,延长了光生载流子的寿命,提高了可见光催化降解NO的活性。第一种方法实现了N-TiO_2纳米颗粒在氮化碳层上的均匀分布以及异质结数目的可控。第二种方法同时实现了硼氢化钠处理可以同时产生N缺陷以及硼酸盐的修饰,此外缺陷与硼酸盐的数量也是可控的。最后利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外可见漫反射光谱(UV)、光致发光光谱(PL)等常规分析仪器分析了催化剂的物相结构,表面形貌,表面元素以及光学性质等。此外,还利用原位红外光谱检测了反应过程中的中间产物和最终产物的转移路径,并解释了NO的氧化机理。此项工作提供了一种全新有效的优化氮化碳基材料的光催化性能的方法,并具有可以规模化应用于大气污染治理的可能性。
【学位授予单位】：重庆工商大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O643.36;O644.1;X51
【图文】：
图 1-1 半导体光催化过程基本机制的示意图chematic illustration of basic mechanism of a semiconductor ph来说，光催化反应循环主要包括三个步骤(见图 1-1)B 到 CB 的转变，留下相等数量的空穴(h+)。第二，表面。第三，它们分别与被吸收的电子供体(D)和电子分电子空穴会发生复合，通过热或发射光的形式耗空穴对的复合，常规使用的方法是在半导体表面负载剂。在半导体和助催化剂之间形成的异质结可以提供子空穴对的分离降低复合率。此外，这些助催化剂拥电位和更高的催化活性。因此，它们通常是进行光催化材料的发展
半导体光催化剂的能带边缘位置相对于水中各种氧化nd-edge positions of semiconductor photocatalysts relativevarious redox couples in water面化学性质是影响半导体光催化性能的另一个关在界面电子和物质之间的能量转移、控制光催化率和过电位以及决定光催化剂对光腐蚀的敏感, 107]。通常情况下，表面能与催化活性成正比。体形态的研究引起了极大的兴趣。聚合物或离子其轴向生长速率。光催化剂表面对试剂的吸附和越容易、越快。因此，为了促进光催化，常常需。催化所涉及的机制尚不完全清楚。为了实现这一分子动力学模拟等理论研究。事实上，随着实验
图 2-1 光催化净化 NOx 气路和反应器系统[113]Fig. 2-1 The schematic diagram of photocatalytic reactor for NOoxidation2.4 原位红外光谱实验原位 DRIFTS 设备主要由 Tensor II FTIR 光谱仪（Bruker）和反应室（Harrick）组成。如图 2-2 所示，将样品置于密封的反应室中间。在氦气流下，对样品进行热处理以除去样品表面上吸附的气体和水，然后作为背景扫描。然后，将 50 mLmin-1NO，50 mL min-1O2的一种混合反应气体注入反应室中，设定 20 分钟的平衡时间以使样品上 NO 和 O2的吸附饱和。最后，打开可见光，再进行光催化反应 60 分钟。红外光谱的扫描范围为 600-4000 cm-1。在反应期间，根据自身所需要的反应时间表征选取间隔多久记录一次数据，本文中，选取不断间隔时间段如15 秒记录 20 条线。最终选取所需要的数据作图分析。
本文编号：2765353
【学位授予单位】：重庆工商大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O643.36;O644.1;X51
【图文】：
图 1-1 半导体光催化过程基本机制的示意图chematic illustration of basic mechanism of a semiconductor ph来说，光催化反应循环主要包括三个步骤(见图 1-1)B 到 CB 的转变，留下相等数量的空穴(h+)。第二，表面。第三，它们分别与被吸收的电子供体(D)和电子分电子空穴会发生复合，通过热或发射光的形式耗空穴对的复合，常规使用的方法是在半导体表面负载剂。在半导体和助催化剂之间形成的异质结可以提供子空穴对的分离降低复合率。此外，这些助催化剂拥电位和更高的催化活性。因此，它们通常是进行光催化材料的发展
半导体光催化剂的能带边缘位置相对于水中各种氧化nd-edge positions of semiconductor photocatalysts relativevarious redox couples in water面化学性质是影响半导体光催化性能的另一个关在界面电子和物质之间的能量转移、控制光催化率和过电位以及决定光催化剂对光腐蚀的敏感, 107]。通常情况下，表面能与催化活性成正比。体形态的研究引起了极大的兴趣。聚合物或离子其轴向生长速率。光催化剂表面对试剂的吸附和越容易、越快。因此，为了促进光催化，常常需。催化所涉及的机制尚不完全清楚。为了实现这一分子动力学模拟等理论研究。事实上，随着实验
图 2-1 光催化净化 NOx 气路和反应器系统[113]Fig. 2-1 The schematic diagram of photocatalytic reactor for NOoxidation2.4 原位红外光谱实验原位 DRIFTS 设备主要由 Tensor II FTIR 光谱仪（Bruker）和反应室（Harrick）组成。如图 2-2 所示，将样品置于密封的反应室中间。在氦气流下，对样品进行热处理以除去样品表面上吸附的气体和水，然后作为背景扫描。然后，将 50 mLmin-1NO，50 mL min-1O2的一种混合反应气体注入反应室中，设定 20 分钟的平衡时间以使样品上 NO 和 O2的吸附饱和。最后，打开可见光，再进行光催化反应 60 分钟。红外光谱的扫描范围为 600-4000 cm-1。在反应期间，根据自身所需要的反应时间表征选取间隔多久记录一次数据，本文中，选取不断间隔时间段如15 秒记录 20 条线。最终选取所需要的数据作图分析。
【参考文献】
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本文编号：2765353
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