水溶液中一氯萘的光降解过程研究
发布时间：2020-07-28 08:54
【摘要】：多氯代萘(polychlorinated naphthalenes,PCNs)是一类稠合的双环芳香族化合物,具有萘基结构,其萘环上连接有1至8个氯原子,理论上有75个同系物。一氯萘有两种异构体:1-氯萘(CN-1),2-氯萘(CN-2)。他们主要用于有机合成原料。目前的研究已经发现PCNs具有毒性,环境持久性和生物累积性由于PCNs持续存在性,类二VA英毒性,与多氯联苯具有相似的性质,其被纳入 斯德哥尔摩公约‖持久性有机污染物。因此多氯萘正在受到越来越多的关注,关于多氯萘的研究将会成为环境科学领域研究的一大热点。本实验使用光强为14 W m~(-2)的中压汞灯对水溶液中的一氯萘进行光转化历程与机理研究,考察了影响CN-1光降解的相关影响因素(底物浓度、pH、羟基自由基(·OH)、单线态氧、盐类),并研究CN-2光解的影响因素做对比,对CN-1在水溶液中光解产物进行分析,并推断了CN-1光转化过程中羟基自由基浓度的变化,并得到以下结论。在水溶液中,CN-1、CN-2能够发生光转化,并且CN-1、CN-2光转化过程均符合一级动力学公式。酸性条件促进了CN-1的光解,碱性条件对CN-1的光解几乎没有影响;酸性条件促进了CN-2的光解,但影响较小,碱性条件下对CN-2的光解几乎没有影响;SO_4~(2-)对CN-1的光解几乎没有影响;NO_3~-会促进CN-1的光解转化;SO_3~(2-)会促进CN-1的光解转化;向含有SO_3~(2-)的体系中加入不同量的叔丁醇和乙醇,会抑制CN-1的光解;异丙醇(iso-Propyl alcohol,IPA)会抑制CN-1的光解;同时IPA也会抑制CN-2的光解,不过抑制率较低,抑制效果较微弱;过氧化氢的投入加快了CN-1的光解;当体系中过氧化氢的摩尔浓度为10μmol L~(-1)时,抑制CN-2的光解反应;当体系中过氧化氢的摩尔浓度为100μmol L~(-1)时,加快CN-2的光解反应,通过CN-1与罗丹明B(Rhodamine B,RhB)的竞争实验测得·OH与CN-1的反应速率是9*10~9 mol L~(-1)s~(-1),这说明了·OH在CN-1的光解转化过程中的贡献并不是很大;通过CN-2与RhB的竞争反应测得·OH与CN-1的反应速率是1.9*10~(10) L mol~(-1) s~(-1);糠醇会抑制CN-1的光解;CN-1光解转化过程中氯离子的浓度总体呈下降趋势;CN-1在水溶液中的光解产物主要有1-萘酚和萘。本文结论可以补充人们对一氯萘的光化学转化行为的认识,也可以为使用紫外光降解水中一氯萘提供一定的理论基础。
【学位授予单位】：辽宁大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703
【图文】：
过含PCNs产品的蒸发或者焚烧或者9-11]。目前的研究已经发现PCNs具有s持续存在性，二恶英毒性，与多氯公约‖正在审查的候选持久性有机注，关于多氯萘的研究将会成为环境理和化学性质为 C10H(0—8)Cl(0—8)，其化合物的结代数目的不同及位置的不同，理论上存在。
图 2-1 光解反应装置2.4.2 溶液配制方法（1）水溶液中 CN-1 初始浓度对光解反应的影响：分别取 200120 uL，80 uL，40 uLCN-1 储备液定容至 200 mL 容量瓶中，此为应液倒入反应器中，分别于反应的 0min，5min，10min，15min 取用移液枪从反应液中取 1.2 mL 反应液样品置于液相样品瓶中，由作用，每个液相样品瓶中加入 300 uL 乙腈，这样保证乙腈的比例如图 3-5 所示。（2）水溶液中 pH 对 CN-1、CN-2 光解反应的影响：分别配制氯酸储备液和2 mol L-1的氢氧化钠储备液，调节反应液的pH分别为pH=7、pH=9、pH=11，用 pH 测得 0.1 mg/L 的 CN-1、CN-2 反应液反应液在不同的 pH 下进行光解反应，结果如图 3-4、图 3-5 所示。（3）水溶液中盐类对 CN-1 光解反应的影响：分别配制碳酸钠
H 可以促进 CN-2 的光解转化。H2O2+hv→2 OH 应实验我们可以确定·OH 和 CN-1 发生反应，所以有反应速率常数 k（CN-1,·OH）。由此，我们考虑通过竞应速率常数 k（CN-1,·OH），我们选取 RhB 作为竞争反(Rhodamine B，RhB)，分子式为 C28H31ClN2O3，结桃红色的应用广泛的人工合成的有机染料[86-91]，属污染物。罗丹明 B 易溶于水，不易挥发，生化降学或者生物化学方法较难降解[93]。由于罗丹明 B 和荧光染色试剂等领域，较广泛的应用于印染行业得它可以通过分光光度计简单快捷的在可见光区度。
本文编号：2772649
【学位授予单位】：辽宁大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703
【图文】：
过含PCNs产品的蒸发或者焚烧或者9-11]。目前的研究已经发现PCNs具有s持续存在性，二恶英毒性，与多氯公约‖正在审查的候选持久性有机注，关于多氯萘的研究将会成为环境理和化学性质为 C10H(0—8)Cl(0—8)，其化合物的结代数目的不同及位置的不同，理论上存在。
图 2-1 光解反应装置2.4.2 溶液配制方法（1）水溶液中 CN-1 初始浓度对光解反应的影响：分别取 200120 uL，80 uL，40 uLCN-1 储备液定容至 200 mL 容量瓶中，此为应液倒入反应器中，分别于反应的 0min，5min，10min，15min 取用移液枪从反应液中取 1.2 mL 反应液样品置于液相样品瓶中，由作用，每个液相样品瓶中加入 300 uL 乙腈，这样保证乙腈的比例如图 3-5 所示。（2）水溶液中 pH 对 CN-1、CN-2 光解反应的影响：分别配制氯酸储备液和2 mol L-1的氢氧化钠储备液，调节反应液的pH分别为pH=7、pH=9、pH=11，用 pH 测得 0.1 mg/L 的 CN-1、CN-2 反应液反应液在不同的 pH 下进行光解反应，结果如图 3-4、图 3-5 所示。（3）水溶液中盐类对 CN-1 光解反应的影响：分别配制碳酸钠
H 可以促进 CN-2 的光解转化。H2O2+hv→2 OH 应实验我们可以确定·OH 和 CN-1 发生反应，所以有反应速率常数 k（CN-1,·OH）。由此，我们考虑通过竞应速率常数 k（CN-1,·OH），我们选取 RhB 作为竞争反(Rhodamine B，RhB)，分子式为 C28H31ClN2O3，结桃红色的应用广泛的人工合成的有机染料[86-91]，属污染物。罗丹明 B 易溶于水，不易挥发，生化降学或者生物化学方法较难降解[93]。由于罗丹明 B 和荧光染色试剂等领域，较广泛的应用于印染行业得它可以通过分光光度计简单快捷的在可见光区度。
【参考文献】
相关期刊论文 前5条
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2 祁巧艳;孙剑辉;;负载型纳米TiO_2光催化降解罗丹明B动力学与机理研究[J];水资源保护;2006年02期
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5 刘岩;十二烷基苯磺酸钠的超声降解研究[J];应用声学;1999年02期
本文编号：2772649
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