铁铜基纳米复合材料联合热活化过硫酸盐处理磺胺酸废水
发布时间：2020-08-11 08:28
【摘要】：对氨基苯磺酸是磺化芳香胺中最具有代表性的一种物质,通常被广泛应用于染料生产、印染助剂、香料、食品色素、医药和农药等化工产品的中间体,同时也是很多偶氮染料厌氧脱色后的中间产物,是一种常见的环境污染物且对人体有害。然而由于其结构稳定,易溶于水,且具有异性生物质特性而难以生物降解,寻找开发一种新型对氨基苯磺酸处理方法十分必要。高级氧化技术作为高效有机污染物处理技术逐渐发展进步,其中铁铜基纳米材料非均相活化过硫酸盐体系由于其优秀的活化性能和磁性回收的特性而备受关注。由于不同结构可能对过硫酸盐的活化作用有所区别,所以分别制备了三种不同铁铜基复合材料:尖晶石结构铁酸铜(CuFe_2O_4);纳米级氧化铜包覆的四氧化三铁(CuO@Fe_3O_4)和纳米四氧化三铁点缀的微米级梭状氧化铜(Fe_3O_4/hf-CuO)。对CuFe_2O_4、CuO@Fe_3O_4、Fe_3O_4/hf-CuO进行表征并分别进行活化PS去除4-SA的效果及影响因素分析。结果1g L~(-1) Fe_3O_4/hf-CuO能够在30 ~oC,pH=3-9±0.2条件下活化20 mmol L~-11 PS降解100 mg L~(-1)的4-SA且降解率达到95%。因其能够用较少量催化材料及氧化材料在较宽pH范围内处理4-SA,因此为三者中最优纳米复合材料,并进一步研究,发现反应动力学行为符合准一级动力学且动力学常数为0.0352 min~(-1),自由基猝灭显示该反应过程以硫酸根自由基为主,TOC检测结果表明该方法对多种有机污染物有效但却无法完全矿化对氨基苯磺酸,因此需要结合其他技术实现对TOC的完全去除。由于热活化过硫酸盐对有机污染物有较好的去除效果且无选择性,因此考虑联合热活化过硫酸盐技术彻底去除TOC。热活化实验表明在温度为60~oC,pH=7±0.2,PS为20 mmol L~(-1)条件下热活化去除浓度为50 mg L~(-1)的4-SA时4 h的反应去除率为100%。该实验结果符合准一级反应动力学且动力学常数为0.0274 min~(-1)。自由基检测和猝灭实验证明硫酸根自由基和其他活性物质在反应中其主要作用。之后以热与Fe_3O_4/hf-CuO联合活化PS去除4-SA,发现热活化、Fe_3O_4/hf-CuO活化及热与Fe_3O_4/hf-CuO联合活化PS均能够高效去除100 mg L~(-1)的4-SA,TOC去除率结果为热活化去除59.58%;Fe_3O_4/hf-CuO活化去除39.18%;热与Fe_3O_4/hf-CuO联合活化去除97.62%。该结果表明热与Fe_3O_4/hf-CuO联合活化PS能够比热单独活化和Fe_3O_4/hf-CuO单独活化去除更高浓度的TOC,证明了热与Fe_3O_4/hf-CuO联合活化PS的可行性。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703
【图文】：
图 2.1 CuFe2O4纳米复合材料的 X 射线衍射图谱Fig 2.1 X-ray diffraction pattern of CuFe2O4nanocomposite对 CuFe2O4纳米复合材料进行了场发射扫描电镜（SEM）分析，结果如图所示，从图中可以看出 CuFe2O4纳米复合材料并不是形状规则的单分散性材颗粒尺寸从几十纳米到几微米，但从 Feng 等人的报道中可以清楚看到两种的晶格线，也因此证明合成的 CuFe2O4纳米复合材料为纳米多晶材料。
图 2.1 CuFe2O4纳米复合材料的 X 射线衍射图谱Fig 2.1 X-ray diffraction pattern of CuFe2O4nanocomposite对 CuFe2O4纳米复合材料进行了场发射扫描电镜（SEM）分析，结果如图2.2 所示，从图中可以看出 CuFe2O4纳米复合材料并不是形状规则的单分散性材料，颗粒尺寸从几十纳米到几微米，但从 Feng 等人的报道中可以清楚看到两种不同的晶格线，也因此证明合成的 CuFe2O4纳米复合材料为纳米多晶材料。
图 2.3 CuFe2O4纳米复合材料的磁滞曲线图Fig 2.3 The hysteresis curve of CuFe2O4nanocomposite CuFe2O4纳米复合材料活化性能为了初步检验合成 CuFe2O4纳米复合材料活化 PS 处理污染物的效果， 2.3 所示对比实验：该实验在 30oC，4-SA 浓度为 100mg L-1，PS 浓mol L-1，CuFe2O4纳米复合材料浓度为 2 g L-1，pH=4±0.2 的条件下进行可以看出在仅有 CuFe2O4存在的体系中 4-SA 几乎不降解，说明了 Cu-SA 没有吸附效果；在仅存在 PS 的体系中，4-SA 有少许降解，但在 4h降解不超过 10%，该现象说明在此体系中 PS 的氧化性并不能达到氧化 的目的，但在 30oC 条件下其可缓慢生成 SO4·-来降解微量的 4-SA；uFe2O4同时存在的条件下，4-SA 的降解率达到 88%，证明了 CuFe2O PS 降解 4-SA。但是其降解未能达到完全降解的目的，反应体系中可能
本文编号：2788837
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703
【图文】：
图 2.1 CuFe2O4纳米复合材料的 X 射线衍射图谱Fig 2.1 X-ray diffraction pattern of CuFe2O4nanocomposite对 CuFe2O4纳米复合材料进行了场发射扫描电镜（SEM）分析，结果如图所示，从图中可以看出 CuFe2O4纳米复合材料并不是形状规则的单分散性材颗粒尺寸从几十纳米到几微米，但从 Feng 等人的报道中可以清楚看到两种的晶格线，也因此证明合成的 CuFe2O4纳米复合材料为纳米多晶材料。
图 2.1 CuFe2O4纳米复合材料的 X 射线衍射图谱Fig 2.1 X-ray diffraction pattern of CuFe2O4nanocomposite对 CuFe2O4纳米复合材料进行了场发射扫描电镜（SEM）分析，结果如图2.2 所示，从图中可以看出 CuFe2O4纳米复合材料并不是形状规则的单分散性材料，颗粒尺寸从几十纳米到几微米，但从 Feng 等人的报道中可以清楚看到两种不同的晶格线，也因此证明合成的 CuFe2O4纳米复合材料为纳米多晶材料。
图 2.3 CuFe2O4纳米复合材料的磁滞曲线图Fig 2.3 The hysteresis curve of CuFe2O4nanocomposite CuFe2O4纳米复合材料活化性能为了初步检验合成 CuFe2O4纳米复合材料活化 PS 处理污染物的效果， 2.3 所示对比实验：该实验在 30oC，4-SA 浓度为 100mg L-1，PS 浓mol L-1，CuFe2O4纳米复合材料浓度为 2 g L-1，pH=4±0.2 的条件下进行可以看出在仅有 CuFe2O4存在的体系中 4-SA 几乎不降解，说明了 Cu-SA 没有吸附效果；在仅存在 PS 的体系中，4-SA 有少许降解，但在 4h降解不超过 10%，该现象说明在此体系中 PS 的氧化性并不能达到氧化 的目的，但在 30oC 条件下其可缓慢生成 SO4·-来降解微量的 4-SA；uFe2O4同时存在的条件下，4-SA 的降解率达到 88%，证明了 CuFe2O PS 降解 4-SA。但是其降解未能达到完全降解的目的，反应体系中可能
【参考文献】
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