层状累托石或石墨烯负载金纳米催化剂的制备及性能研究

发布时间：2020-08-21 07:04

【摘要】：纳米金属催化剂在很多领域已经被普遍使用,比如燃料电池、汽车尾气净化、石油化工等。但是纳米金属催化剂由于颗粒小、易团聚,造成催化效率降低;而且后期纳米金属很难分离和再重复使用,最终会造成生产成本的增加。为便于催化剂回收,金纳米催化剂的载体被制备成了带有磁性的和凝胶态的载体。具有大比表面积、层间距可变性和阳离子交换性等特性的累托石和独特性质的石墨烯,经过改性之后,将会进一步拓宽金纳米催化剂在催化领域的应用前景及在废水处理方面的使用。首先利用磁性Fe_3O_4,制备磁性累托石,然后利用阳离子交换法将酸化的壳聚糖插入到累托石片层,目的是为了增大累托石的层间距,以及利用壳聚糖(CTS)的羟基可与金纳米粒子形成相互作用,阻止Au纳米粒子的团聚,从而增强Au NPs的分散性和催化活性。利用金纳米颗粒催化4-NP和MO的反应作为模型反应,去评估出REC-Fe_3O_4-CTS-AuNP复合材料的催化活性。在催化反应结束之后可以利用强磁体吸出催化剂,分离过程会变得更加简便。其次,利用阳离子交换法使壳聚糖插层REC,将层状累托石(REC)片层扩大或剥离,制备REC凝胶,冷冻干燥得到超轻多孔REC凝胶。这个过程将二维平面REC转变为三维多孔凝胶结构,增加Au纳米粒子的催化效率。此外,还设计了REC-CTS-AuNP凝胶的反应柱,以此验证REC-CTS-AuNP复合催化剂对对硝基苯酚(4-NP),亚甲基蓝(MB)或甲基橙(MO)的连续催化效率和重复利用性。该凝胶的反应为连续反应,解决了催化剂的分离问题。最后,利用壳聚糖作为稳定剂,通过成本低的一锅合成法快速合成了三维多孔的RGO-CTS-AuNP凝胶。这种方法不需要使用额外的还原剂(如硼氢化钠或肼)来获得RGO和Au NPs,并且同时形成多孔的整块的RGO-CTS-AuNP。设计RGO-CTS-AuNP凝胶的反应柱,评估催化剂的催化效率和重复利用性。
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TB383.1;X703
【图文】：

粘土矿物一类，它的结构呈现片层状。其主要者的量加起来约为 90%。其中，二氧化硅的约 24%-40%，水的含量约为 8%-10%。其他成化物、钙氧化物等，约占 10%左右。：1 的二八面体云母和二八面体蒙托石叠加而成的晶体结构不是简单的叠加，而是有规律的交构造在自然界中很少存在。累托石化学结构式如l4[Si6Al2]8O22(Ca0.55Na0.22K0.01Mg0.03)0.61(Al4.1[1]

（a）REC-Fe3O4（b） REC-Fe3O4-CTS-AuNP图 2-6 REC-Fe3O4（a）和 REC-Fe3O4-CTS-AuNP（b）的透射电镜图Fig. 2-6 TEM images for REC-Fe3O4(a) and REC-Fe3O4-CTS-AuNP (b)图 2-6 是 REC-Fe3O4和 REC-Fe3O4-CTS-AuNP 的透射电子显微镜图。如图2-6（a）所示，复合材料 REC-Fe3O4中 REC 片层已经打开，而且在片层表面分散着尺寸约 15 nm Fe3O4颗粒，说明 REC 片层已经成功负载上了 Fe3O4颗粒；如图 2-6（b）所示，除了 Fe3O4颗粒还有一些更小的金纳米颗粒约 6 nm，通过图 2-6（b）观察到金颗粒有的被较大的 Fe3O4颗粒包裹，有的附着在 REC 表面，有可能是壳聚糖中羟基固定了金纳米颗粒。在图中看不到明显的金颗粒团聚，金纳米颗粒的良好分散得以实现，这归因于 Fe3O4颗粒和壳聚糖多羟基起到了分散金纳米颗粒的作用[89,90]。该透射图已经可以说明金已经成功负载并且没有团聚现象，该催化剂可能具有更高的催化效率。

天津大学硕士学位论文NP 的催化性能。慢，还要考虑催化剂的耐用性。为了评估 RE，将室温下装满 REC-CTS-AuNP 凝胶的反B）还原后，再次循环使用。之后，再次测量0 次的催化效率。

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本文编号：2799082