短短芽孢杆菌对磷酸三甲苯酯的降解机制及降解产物毒性研究

发布时间：2020-08-25 08:22

【摘要】：有机磷酸酯阻燃剂(organophosphate flame retardants,OPFRs)是一类常用的阻燃剂,由于OPFRs容易被释放到环境中且具有毒性效应,对环境和人体健康构成了潜在的威胁,近年来已受到人们的普遍关注。然而目前关于OPFRs的微生物降解性能和机制的研究还相对较少。本文以磷酸三甲苯酯(tricresyl phosphates,TCPs)作为OPFRs的代表污染物,以短短芽孢杆菌(Brevibacillus brevis)为实验菌株,研究了B.brevis对TCPs的降解特性和降解机制,并分析了TCPs及其降解产物的细胞毒性效应和作用机理。主要研究结果如下:(1)B.brevis可高效降解TCPs,当温度为30℃,pH值为7.0时,2 g/L的B.brevis在5 d内对TCPs(1 mg/L)的降解率达到86.5%。B.brevis降解TCPs的过程中,细胞形态发生变化,细胞官能团羟基(-OH)、脂肪酸、有机磷酸盐等可能影响菌体对TCPs的降解。高浓度的TCPs诱导菌体发生氧化应激反应,引起细胞内ROS含量的增加。细胞色素P450酶抑制剂显著抑制了B.brevis对TCPs的降解效果。利用B.brevis生物强化修复河水体系中的TCPs,处理120 h后TCPs的降解率达到91.3%。(2)反应5 d后,分别有93.9%、82.9%、53.9%的磷酸三对甲苯酯(tri-para-cresyl phosphate,TpCP)、磷酸三间甲苯酯(Tri-meta-cresyl phosphate,TmCP)、磷酸三邻甲苯酯(tri-ortho-cresyl phosphate,ToCP)被B.brevis降解,且胞内酶在降解过程中起关键作用。在B.brevis降解TCPs的过程中,利用LC-Q-TOF-MS高分辨质谱共检测到12种TCPs的代谢产物,代谢过程主要涉及到水解和羟基化过程。B.brevis向胞外释放了Cl~-、Na~+,吸收了一定量的PO_4~(3-)、SO_4~(2-)、K~+和Mg~(2+),并在降解体系中检测到了乙酸、柠檬酸、草酸、丙二酸四种小分子有机酸。(3)TmCP和ToCP对A549细胞活力产生了抑制,破坏了线粒体膜的完整性,引起细胞发生氧化应激反应,细胞线粒体膜电位下降,从而诱导A549细胞凋亡。高浓度的TmCP和ToCP导致A549细胞发生了G0/G1期阻滞,减少了S期细胞的比例。TpCP以及TCPs的降解产物对A549细胞的毒性效应均不明显。本研究揭示了微生物对TCPs的降解转化机制,并分析比较了TCPs及其降解产物可能对环境和人体健康产生的毒害作用,为开发OPFRs污染的微生物修复技术提供了理论支持。
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X592;X172
【图文】：

取代基团,通式,分子结构,阻燃剂

2-氯）乙基酯（tris(2-chloroeth聚苯乙烯、聚氯乙烯等产品中。TCP）等被用作增塑剂、阻燃剂多溴联苯醚（polybrominated denyls，PCBs）等阻燃剂，由于其的风险，目前已在全球范围内量和消费量在逐年增加[4]。然而，并没有与材料形成化学键相结介质中，并通过呼吸、消化、皮[7]、土壤[8]、沉积物[9]以及生物殖毒性以及致癌性逐渐为人所知问题逐渐引起了研究者的广泛

路线图,研究技术,路线,降解产物

第一章绪论降解产物及途径降解特性降解机理环境因素对 TCP短短芽孢杆菌对磷酸三甲苯酯的降解机理及其降解产物毒性研究TCPs 及其降解产物的细胞毒性细胞活力

降解率,生长代谢,温度,降解性能

图 2-1 投菌量对 B. brevis 降解 TCPs 的影响Fig. 2-1 Effect of bacteria dosage on TCPs degradation by B. brevi pH 对 B. brevis 降解 TCPs 的影响温度和 pH 不仅会影响菌体的生长代谢，还会影响菌体，因此温度和 pH 是微生物降解有机污染物的重要影响CPs 的影响如图 2-2a 所示，当温度由 20 ℃升高至 30 ℃逐渐增加，并且在 30 ℃时降解率达到最大值 86.9%。随 TCPs 的降解率逐渐减小，当温度达到 40 ℃时，B. bre制，降解率降至 59.9%。前人研究表明，当温度较低时酶的活性受到低温影响，对有机污染物的降解率较低，温度和酶促反应最佳温度时，菌体的生长代谢以及降解污染物的降解效果再次减弱[62]。从图 2-2b 可知，pH 值在Ps 都有较好的降解性能，其最优 pH 值为 7，表明降解过

【参考文献】