氧化石墨烯(GO)及氧化石墨烯量子点(GOQD)的广泛应用增加了其进入到生态环境特别是水环境中的机会。为了更好地了解GO及GOQD的环境风险,需要对其水生行为及不利影响和可能的毒性效应进行研究。本研究以GO及GOQD作为受试纳米材料,首先探究了它们在形貌结构及组成上的物理化学性质区别。接着比较了pH值、电解质及腐殖酸对GO及GOQD在水中稳定性的影响。最后以铜绿微囊藻作为受试生物,分析了GO及GOQD的生物毒性。通过傅里叶红外光谱及x射线光电子能谱分析表明,GO及GOQD表面均含有大量的含氧官能团。相比GOQD,GO表面含氧官能团总含量更高,且羟基比例较大,而羰基及羧基含量较少。通过测定纳米材料的zeta电位及水合粒径考察了pH值、天然有机物及Ca~(2+)、Mg~(2+)、K~+、Na~+四种阳离子对GO及GOQD稳定性的影响以预测其在水环境中的迁移规律。随着pH值的增加zeta电位降低,在pH值为6-9范围内,zeta电位变化较小且维持在-20mV~-25mV之间,由于表面静电斥力在该pH值范围内体系相对稳定。四种阳离子对GO及GOQD稳定性均产生一定程度的影响,氧化石墨烯及氧化石墨烯量子点水合粒径及zeta电位随着电解质浓度增加而升高。四种阳离子对GO及GOQD的凝聚促进作用由强到弱分别是:Ca~(2+)、Mg~(2+)、K~+、Na~+。其中二价阳离子对GO及GOQD凝聚作用大于一价阳离子,同一价态原子量大的阳离子促进作用大于原子量小的阳离子。腐殖酸提高了GO及GOQD在水中稳定性,水合粒径降低,zeta电位绝对值升高。本文研究了GO及GOQD对铜绿微囊藻藻细胞生理生态特性的影响。通过测定蛋白质、叶绿素、抗氧化物质含量及抗氧化酶活性以探究GO及GOQD对铜绿微囊藻的致毒机理。研究发现GO及GOQD对铜绿微囊藻均产生抑制作用,且藻密度与染毒浓度成负相关。暴露在不同浓度的GO及GOQD中使得铜绿微囊藻蛋白质合成受到抑制。由于藻细胞内活性氧(ROS)含量增加,需要更多的能量来维持保护性基因的表达及抗氧化系统的正常工作,因此观察到酯酶活性、叶绿素含量及胞内多糖含量增加。实验观察到铜绿微囊藻细胞内抗氧化酶活性普遍升高,抗氧化物质、脂质过氧化产物含量均增加,结果表明GO及GOQD对铜绿微囊藻的毒性效应与氧化损伤息息相关。
【学位单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X171.5
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1 武e
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