邻苯二甲酸酯类污染物在人工湿地系统中的去除机制研究

发布时间：2020-09-04 20:14

　　 邻苯二甲酸酯(PAEs)作为环境中常见的环境激素类污染物,具有生物累积、难降解、会对生物体内分泌产生影响等特性,伴随现代工业迅速发展及人们生活水平的快速提高,其在环境中的检出率也愈高,对生态环境和人类健康的危害不容小觑。人工湿地污水处理系统是一种建设运行成本低,兼具美化环境的污水处理方法,应用领域广泛,是一种有效的污水处理方法。本文以日照市第二污水处理厂人工湿地系统作为试验场地,选择被美国环保局(EPA)列为优先控制污染物的六种PAEs:DMP、DEP、DBP、BBP、DEHP、DOP作为研究对象,研究对比了人工湿地潜流基质填料的吸附特性;测定分析了人工湿地系统对六种PAEs的去除效果,探讨了湿地对PAEs的去除规律;采集潜流湿地的基质、植物样品,分析测定PAEs在潜流人工湿地中的分布规律,探讨分析了潜流人工湿地系统对邻苯二甲酸酯类污染物的去除机制。主要研究内容及成果如下:(1)采集潜流湿地现场的小粒径基质填料(粒径约为1cm),以覆盖生物膜火山岩、覆盖生物膜人工砾石、干净火山岩三种基质填料作为研究对象,选择苯酚作有机物的指示剂对三种基质填料的吸附特性进行了研究分析。吸附动力学实验表明,三种基质填料对溶液中苯酚的吸附到达平衡状态的速率较慢,在24h以内达到平衡状态;吸附热力学实验表明,在常温20℃下,三种基质填料对苯酚的吸附符合Langmuir吸附等温方程(r0.99),表明苯酚在基质填料表面的吸附是单层吸附;三种基质填料对苯酚的吸附平衡量随溶液初始苯酚浓度的升高而逐渐增多,而吸附体系中苯酚的去除率则随之下降;三种基质填料对苯酚的饱和吸附量由大到小分别为:覆膜火山岩干净火山岩覆膜人工砾石;对比三种基质填料的比表面积大小可知,覆膜火山岩的比表面积约为干净火山岩的1.5倍、约为覆膜人工砾石的4倍。(2)在夏季(8月)、冬季(12月)采集日照市第二污水厂人工湿地系统的进水、二次布水渠、集水渠、出水四个采样点的污水样品,采用固相萃取/气相色谱/质谱法对水样中PAEs的组成含量进行分析检测,结果表明:在人工湿地系统的各采样点均检测到六种PAEs的存在,湿地系统对六种PAEs物质的平均去除率分别为:DMP(47.1%)、DEP(44.05%)、DBP(39.25%)、BBP(36.7%)、DEHP(28.65%)、DOP(29.7%),人工湿地系统对邻苯二甲酸酯∑PAEs的平均去除率为34.1%,表明该人工湿地对邻苯二甲酸酯类污染物具有一定的去除效果;人工湿地系统夏季对PAEs的去除率较冬季高;PAEs六种同族体在湿地系统中的去除率随PAEs分子量、侧链数的增多而逐渐降低;人工湿地系统的三个处理阶段:一级潜流湿地阶段、二级潜流湿地阶段、表面流湿地阶段,二级潜流湿地对PAEs的去除率最高,PAEs在表面流湿地中的去除率最低;经人工湿地处理后的出水中邻苯二甲酸酯类物质总浓度∑PAEs为10.23μg/L~11.443μg/L,六种PAEs中DEHP出水浓度最高,为5.884μg/L,其它PAEs浓度均低于3μg/L,经人工湿地系统处理后的出水DEHP含量满足地表水环境质量标准规定的限值。(3)选择日照第二污水厂人工湿地工程的潜流北区湿地作为采样区域,分别采集一、二级潜流湿地的两种基质样品(人工砾石、火山岩),四种植物样品(水葱、黄菖蒲、再力花、千屈菜),并采用超声提取/萃取柱净化/气相色谱/质谱法对采集到的湿地样品中PAEs的特征组成和污染分布进行检测分析,结果表明,在潜流人工湿地系统的基质、植物样品中均检测到六种PAEs物质,PAEs六种同族体中DEHP、DBP含量最高;一、二级潜流湿地的人工砾石表面PAEs含量相差不大,二级潜流湿地的火山岩(火山岩基质仅配置在二级潜流湿地)表面PAEs的含量较人工砾石高;PAEs在潜流基质表面的留存量随季节变化,冬季(12月)基质表面PAEs的含量整体高于夏季(8月)的含量;四种湿地植物中再力花对PAEs的吸收量高于其它三种植物;二级潜流湿地植物PAEs含量整体高于一级湿地植物中的含量;对比同一时间段采集基质、植物样品中PAEs的含量发现PAEs物质在湿地植物中的吸收量高于基质填料对PAEs的吸附量。(4)以潜流北区8#湿地单元作分析对象,综合前面章节得到的研究结果,并考察日照第二污水厂人工湿地的设计参数,对潜流人工湿地系统对PAEs物质的年去除量、湿地基质、植物部分对PAEs的去除量进行了预测估算,通过估算得到潜流8#湿地单元对PAEs的年去除量约为3150.8g,基质填料对PAEs平衡吸附去除量约为41.9g,植物吸收作用对PAEs去除量约为455mg,湿地基质的吸附对PAEs的去除起主要作用。
【学位单位】：山东建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X703
【部分图文】：

图 2.1 吸光度对苯酚浓度的标准曲线2.4.4 数据计算与处理基质吸附实验中在 t 时刻的吸附容量 qt（μg/kg）及苯酚的去除率 R（%）的计算公式分别为： mCCVqtt 0（2.6a）100%00 CCCRt（2.6b）式中，C0和Ct分别代表初始溶液的苯酚浓度和t时刻吸附体系中的苯酚浓度（μg/L）V 代表溶液的体积（L）；m 代表基质的投加量（g）。本节实验分别通过 Linear（2.6c）、Freudlich（2.6d）和 Langmuir（2.6e）三种吸附等温方程来描述基质对苯酚的吸附行为：QKCaee （2.6c）

图 2.2 三种基质填料对苯酚的吸附动力学曲线达到吸附平衡状态的覆盖生物膜火山岩的吸附量 Qe 为 1.962μg/kg，干净火山吸附量 Qe 为 1.581μg/kg，覆盖生物膜人工砾石吸附量 Qe 为 0.6μg/kg。由此可见，同的实验条件下，生长有生物膜的火山岩基质具有最大的吸附容量；而干净的火山较于覆盖生物膜的人工砾石吸附容量更大，则可能因为干净的火山岩本身具有多孔即便在没有生物膜覆盖的情况下仍有大量的微孔可以提供吸附位点，因此具有较强附能力，而人工砾石则不具有多孔结构，在成颗粒的状态下密度要大于多孔的火山故而在相同的质量下人工砾石的比表面积要远小于火山岩，因此对苯酚的吸附容量较低。2.5.2 基质对苯酚的吸附热力学结果分析按照 2.4.2 基质对苯酚的吸附热力学实验过程，三种基质在 20℃下对苯酚的等附线如图 2.3 所示。

图 2.3 三种基质 20℃下对苯酚的等温吸附线2.5.2.1 初始苯酚浓度对基质吸附的影响研究吸附体系中初始溶液苯酚的浓度对三种基质填料吸附容量的影响，结果见图2.4。将图 2.3 和 2.4 结合来看可知，基质填料对苯酚的吸附量随吸附体系的苯酚初始浓度的增加而增多，而体系中苯酚的去除率却随初始苯酚浓度的增多、基质吸附量的升高呈现逐渐下降的趋势；不同苯酚初始浓度的吸附体系中基质填料对苯酚的吸附都达到了吸附平衡状态，随着初始苯酚浓度在 200~2000μg/L 梯度范围内逐渐的增多，其对三种基质填料的吸附过程依然起到了促进作用。这可能因为基质在对苯酚吸附达到平衡过程中，其在基质固相、水相间的扩散交换存在一个动态平衡过程。从图 2.3 和图 2.4 还可以看出三种基质填料对吸附体系中苯酚的去除量由大到小依次为：覆盖生物膜火山岩>干净火山岩>覆盖生物膜人工砾石，这一结果与吸附动力学实验测得的三种基质对苯酚平衡吸附量大小结果一致。

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本文编号：2812536