功能型碳点材料的制备及其在环境领域的应用

发布时间：2020-09-08 08:45

　　碳点具有无毒、稳定、环境友好性、良好生物相容性、优秀的光学性质、制备方法多样、功能可控、制备简单、可以在多个领域应用诸多优点,近些年被广大研究人员研究。本论文旨在利用碳点本身的结构可控性,光学性质可调性,将不同的功能型碳点应用在不同环境问题的解决中。基于此,本论文的工作可归纳为如下三个方面。利用聚合物制备两亲性功能,将新型的荧光碳点与传统的荧光量子点通过自组装方式进行复合,成功制备出一种具有二元荧光发射功能的新型复合纳米粒子。碳点本身原材料是聚合物,在制备过程会保留聚合物的官能团结构,所以在制得的聚合物碳点中有着聚合物的优良性质。同时,利用乳化超声自组装方法可以保留两种荧光纳米粒子的光学性质,这样在制得的复合纳米粒子拥有双荧光发射的光学性质。随后,利用新型复合纳米粒子进行水体Hg~(2+)检测应用,相比于传统的单荧光纳米粒子检测应用,复合纳米粒子拥有检测限低,检测更灵敏的性质,同时在检测过程中,可以通过肉眼对比判断得到水体中Hg~(2+)的浓度,这也使得水体重金属检测更加的有效、便捷。从碳点的发光原理出发,进一步调控碳点表面的结构,在LED领域中实现碳点的白色荧光发射。由于碳点本身具有不同的荧光发射机理,并且碳点表面拥有着不同的官能团,结构多样,基于这两种原因,为了能够实现单碳点的白色荧光发射,将拥有不同官能团的1-十八烯/马来酸共聚物(PMAO)和邻苯二胺(OPD)进行高温高压水热反应,并且将产物进行渗析、柱层析等方式进行提纯,得到了具有多官能团结构的碳点。并对该碳点进行荧光性表征,其荧光发射覆盖全可见光谱,在紫外灯下呈现白色荧光发射,随后利用GaN芯片将碳点作为光转换层,实现了白光LED器件的制备。将功能型的碳点作为光催化剂降解抗生素污染物,在光催化降解领域解决环境问题。由于传统P25等光催化材料作为光催化剂拥有较宽的禁带宽度(3.2 eV),因此这样的材料不能利用吸收可见光,基于这种原因,为了能够使得碳点可以在可见光条件下进行光催化功能,将可以吸收可见光的结构引入碳点中,利用对硝基苯甲酸和对苯二胺制备出具有大面积共轭结构和硝基等官能团的碳点,将碳点进行冻干、干燥处理。选取土霉素为代表的难降解抗生素污染物,在模拟可见光条件下,利用碳点进行光催化降解性能研究。通过实验测得在光照90分钟后,污染物的降解率就可以达到95%。综上所述,本文利用碳点表面的结构制备了不同功能的碳点,解决了不同的环境问题,通过与传统荧光纳米粒子的复合可以更有效的检测水体中的Hg~(2+);对表面修饰调控实现了白色光源的使用;引入可见光吸收结构使其碳点可以在可见光光催化降解抗生素中应用。随着碳点的深入研究,不同功能性质的碳点可以在环境领域中有更广泛的应用。
【学位单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X703;TB383.1
【部分图文】：

量子点,石墨,聚合物,学者

碳点的分类包括石墨烯量子点、碳纳米点、聚合物碳点

示意图,磷光效应,荧光量子效率,沸石分子筛

图 1.2 (a)高荧光量子效率蓝光碳点(b)草莓作为前驱体制备碳点(c)碳点@沸石分子筛产生磷光效应示意图，碳点的表面具有大量的有机官能团，利于碳点与其他纳米材料功能集成性的纳米复合材料，并且这样的表面结构也利于在不同[39]

示意图,荧光发射光谱,尺寸,荧光发射

同样全可见光谱可调[52]（图1.4b）；究竟第五代光源会不会是C-LED？如何能在实现高温稳定的荧光发射像素清晰？这些都是亟待解决的问题。在作为光源的同时，碳点的电致发光也是亟待研究的一个热点问题，其中包括如何能实现更有效的电光转换效率，增加碳点的导电性以及碳点在高温下的稳定性等性能提升。而将碳点真正的用于实际环境情况中，其光学性能也要有更大的提升，包括减少碳点的自吸收，尺寸更加均一，荧光发射半峰宽更加窄等多功能多用途的碳点才能应用在更好的能源，光转换材料的领域中。图1.4 (a)不同尺寸C3N量子点的荧光发射光谱(b)石墨烯量子点不同荧光发射示意图

【参考文献】