半导体光催化处理有机污染物性能的研究
发布时间：2020-09-17 09:10
随着我国经济的飞速发展和国民生活水平的逐渐提高,能源短缺和环境污染问题日益凸显,成为制约我国社会经济进—步发展的两个关键问题。光催化技术能够将低密度的太阳能转化为高密度的化学能,能够同时实现能源转化与存储,并能够将有机污染物降解为对环境友好的二氧化碳和水。因此,光催化技术成为解决未来能源与环境问题最具潜力的解决方案之—。我国是农业大国,在农业生产和农产品后期存储及运输过程中,存在着严重的环境污染问题。如:农药及除草剂的大量应用,使得农药残留和农药废水大量产生,造成严重的环境污染;农产品和熟果存储与运输过程中,由于乙烯的产生造成大量腐烂和浪费等。针对这些问题,已开展了大量研究,如:利用生物降解方法处理污水、通过高级氧化技术处理农药污水、通过物理吸附法吸收气体污染物等。然而,这些技术存在先天的不足,如:生物技术难以应用于高毒性、高盐度污水处理;高级氧化技术成本较高且容易造成二次污染;活性炭吸附技术难以长期使用,并且易造成二次污染等。在众多解决农业相关环境污染的技术当中,光催化技术具有独特优势,如:适应范围广、成本低、无二次污染等众多优点,成为解决上述问题的有效途径之一。本论文基于光催化技术的优势,选择农药废水和乙烯这两个对环境污染和农产品存储具有严重危害的污染物作为研究对象,基于宽禁带半导体光催化材料TiO2和Ga2O3,开展了光催化降解百草枯污水和乙烯气体降解的研究工作。具体内容如下:第一章中,简单概述了纳米材料、光催化材料及光催化技术的基本原理和发展过程。并对本论文的研究背景和意义进行了简单介绍。基于对光催化技术降解百草枯污水和乙烯的重要意义,结合我们在材料设计、制备及表征方面的基础,我们提出了本论文的主要研究内容和研究思路。第二章中,开展了光催化降解百草枯污水的研究。选择P25作为光催化材料,在紫外光照射下降解百草枯污水。通过研究发现百草枯污水中的NH4+和Cl-是影响光催化降解百草枯污水活性的主要因素,并提出了光催化降解百草枯污水的机理。基于该原理,发展了一整套降解百草枯污水的工艺流程,该工艺有望应用于实际工业生产,解决百草枯污水环境污染的实际问题。在此基础上,我们选择具有更高氧化能力的Ga2O3作为光催化材料,进一步提高了其光催化降解速率。第三章中,制备了四种不同晶相的Ga2O3,并对其晶体结构、形貌及光吸收等基本物理性质进行了研究。随后,利用四种不同晶相的Ga2O3开展了光催化乙烯降解研究。研究表明,四种晶相的Ga2O3光催化材料在乙烯降解过程中表现出比P25更高的光催化活性。通过对其电子结构和能带位置进行研究发现,其光催化活性主要由价带位置决定。其中,具有最高价带位置的α-Ga2O3具有最高的单位面积光催化降解乙烯活性。而γ-Ga2O3因其具有最高的比表面积,在四种晶相Ga2O3中表现出最高的整体光催化降解活性。在此基础上,开展了利用四种晶相Ga2O3光催化二氧化碳还原的研究。第四章中,对本论文的研究内容进行总结和梳理,分析并讨论了现有工作存在的问题和不足之处,并对下一步拟开展的研究工作进行了展望,制定了相关研究计划。本论文主要针对环境和身体健康具有严重危害的百草枯污水和对蔬果保鲜具有严重影响的乙烯作为主要研究对象,选择宽禁带半导体P25和Ga2O3作为光催化材料,开展了光催化降解百草枯污水和乙烯的研究。通过本论文研究发展了一种光催化降解百草枯污水的工艺流程,并发现了对光催化降解乙烯具有较高活性的光催化材料,对解决百草枯污水环境污染和蔬果保鲜等实际问题具有潜在的应用价值。
【学位单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X703;O643.3
【部分图文】：
山东大学硕士学位论文他扩散到表面的光生电子和空穴也可能会被表面的缺陷捕获，只有少部分扩散到逡逑表面的光生电子和空穴可以参与其中的氧化还原反应。逡逑（３）第三部：迁移到表面的光生电子（ｅ＿）和光生空穴（ｈ＋）保持了氧化原性质，光生电子可以充当施电子集团，将Ｈ＋还原成氢气；光生空穴可以充电子受体，将水氧化为0２，这就是光催化材料分解水制氢气和氧气的基本原理。逡逑此外，科学家门发现分解水产氢气和氧气必须满足禁带宽度Ｅｇ大于１．２３邋ｅＶ，逡逑并且导带位置Ｅｃｂ小于０邋ｅＶ邋（Ｖ／ＮＨＥ），且价带位置满足Ｅｖｂ大于１．２３邋ｅＶ逡逑（Ｖ／ＮＨＥ）才有可能达到分解水产氢气和氧气的目标。逡逑Ｏｊ逡逑
山东大学硕士学位论文逡逑图１－３邋Ｌｉａｎｊｕｎ邋Ｌｉｕ和Ｙｉｎｇ邋Ｌｉ收集并报道利用Ｔｉ０２进行Ｃ０２还原反应时可逡逑能的中间产物，最后产物，反应时条件｜４７］。我们可以看出不同条件下Ｔｉ０２，产物逡逑也是不同的。其中的机理如图１－４所示：在水的环境中，以被激发态催化剂Ｔｉ０２逡逑还原Ｃ０２，通过光生的（Ｔｉ０３＋－Ｃｒ：Ｔ活性物质，按照一定的比例，ＣＣｂ和Ｈ２０进逡逑行反应，这些反应以依赖于氢原子、氢氧自由基和碳，这些中间产物相互反应形逡逑成了邋ＣＨ４邋和邋ＣＨ３ＯＨ丨４７’。逡逑ｊ邋ＣＯ．邋Ｏ逦丨邋０逡逑．逦ｅ．ｆＣ＋？、ｅ．逦，逦！逦逡逑ｃｏ邋＾逦｜邋一邋Ｔｐ＊一。？一邋｜逦逦逦逡逑NB逦Ｈ邋、逡逑｜—｜逦Ｃ邋＋邋４Ｈ逦—？邋ＣＨ‘逡逑■ｓｏ＾Ｔｉ－ｏ＾逦逦逦邋Ｃ＾ＯＨ．Ｈ邋＾ＣＨ，0Ｈ逡逑、逦卜一Ｈ逦k劐宥渝义希掊澹瑁撸欤埃蓿桢澹危危翦澹掊危叔义希沐澹驽五危惧澹
本文编号：2820521
【学位单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X703;O643.3
【部分图文】：
山东大学硕士学位论文他扩散到表面的光生电子和空穴也可能会被表面的缺陷捕获，只有少部分扩散到逡逑表面的光生电子和空穴可以参与其中的氧化还原反应。逡逑（３）第三部：迁移到表面的光生电子（ｅ＿）和光生空穴（ｈ＋）保持了氧化原性质，光生电子可以充当施电子集团，将Ｈ＋还原成氢气；光生空穴可以充电子受体，将水氧化为0２，这就是光催化材料分解水制氢气和氧气的基本原理。逡逑此外，科学家门发现分解水产氢气和氧气必须满足禁带宽度Ｅｇ大于１．２３邋ｅＶ，逡逑并且导带位置Ｅｃｂ小于０邋ｅＶ邋（Ｖ／ＮＨＥ），且价带位置满足Ｅｖｂ大于１．２３邋ｅＶ逡逑（Ｖ／ＮＨＥ）才有可能达到分解水产氢气和氧气的目标。逡逑Ｏｊ逡逑
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