光催化与芬顿反应协同降解有机污染物

发布时间：2020-09-29 06:52

　　随着经济与社会的发展,环境污染与能源短缺成为全世界面临的重要问题。尤其是水体中有机污染物的增加成为导致环境问题的主要根源。光催化-芬顿反应协同体系因其环保、低耗、反应温和被广泛应用于环境修复领域。该体系可以实现芬顿反应中Fe~(3+)/Fe~(2+)的价态循环利用,同时电荷的转移提高了光生载流子的分离效率。利用热缩聚法合成Fe掺杂g-C_3N_4催化剂,在可见光照射下加入H_2O_2构成多相光催化-芬顿协同体系,对苯酚及复杂废水表现出优异的降解能力并且实现了催化剂的回收循环利用。可见光激发产生的电子可在σ-π键作用下快速传递给Fe~(3+)生成Fe~(2+),加快光生电荷分离效率。同时生成的Fe~(2+)进一步快速催化H_2O_2分解,生成具有强氧化能力的·OH,实现光催化与芬顿反应协同。此外,电荷转移到Fe上,促进Fe~(3+)/Fe~(2+)的价态循环利用,避免了现有均相芬顿反应过程Fe离子不能重复利用,排放到水体中造成二次污染的问题。反应参数优化后,进一步降解复杂废水体系,该体系可在60 min内将300 ml焦化废水COD、TOC值分别从64.6 mg/L、25.3 mg/L降到22.8 mg/L、12.3 mg/L,降解率分别提高了57.1%、76.1%,达到国家排放标准。为了实现催化剂的快速高效回收,在原有催化剂基础上加入氧化石墨烯(rGO),通过抗坏血酸(VC)还原形成石墨烯Fe-g-C_3N_4凝胶催化剂。石墨烯的杂化作用促进了光生电荷快速迁移,加快电荷直接分解H_2O_2,同时石墨烯凝胶具有微米级三维网状结构,利用滤网就可以实现催化剂的回收与再生,避免了粉体催化剂复杂的回收程序。经过7次循环,rGH/Fe-g-C_3N_4催化剂对苯酚降解效率达到85%以上。图28幅;表4幅;参考文献126。
【学位单位】：华北理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：O643.36;X703
【部分图文】：

三嗪环

图 1 （a）g-C3N4的三嗪环（b）3-s-三嗪环的结构Fig.1 (a) Triazine ring structure of g-C3N4(b) 3-s-triazine ring structure of g-C3N4g-C3N4在催化领域有着广泛的应用，但是存在电子空穴易复合，比表面低等。为此，科研工作者对 g-C3N4做了大量改进，如合成不同形貌的 g-C3N4。Z人[42]通过超声辅助剥离的方法，制备出 g-C3N4纳米片，并通过计算得出 g-C表面能为 115 mJ·m-2，是水（约 72 mJ·m-2）的 0.6 倍。g-C3N4纳米片与石墨烯具有极化性，层与层之间相互吸引，而垂直于该平面的其他物质的表面能约为

分子结构图,石墨,分子结构

及电子传输能力，在能源储存和转换应用以及环境修复领域具有广泛应用[61]成功合成具有三维网络结构的 rGH-AgBr@rGO 复合水凝胶。利用石墨gB 纳米颗粒的生长。rGO 与 AgBr 的杂化作用加速了光生电子-空穴对的石墨烯凝胶可以快速吸附有机物，双酚 A（BPA）在 90 min 内全部降解，gBr 的 1.6 倍。经过 5 次循环实验之后 BPA 的降解效率仍可达到 90%以上[62]通过两步电沉积方法合成三维（3D）多孔网状结构 BiOI-石墨烯水凝胶iOI/GH/FTO）电极，该电极光电催化降解苯酚的效率在 5 h 内可达到 83％I/FTO 电极高 13.8 倍。他们认为光电催化降解活性提高归因于 3D 多孔结构凝胶具有较大比表面积，其有利于反应物扩散，并且石墨烯具有优异的导力，可以促进 BiOI 电子和空穴的分离。Chen 等人[63]也成功合成三维多孔 rGO-Ag@Ag3PO4（RAA）水凝胶复合光催化剂，证明了具有三维多孔网水凝胶光催化剂不仅具有较大的比表面积，提高对有机污染物的吸附性能有良好的导电性，促进电子-空穴对的分离和转移。

芬顿,纳米催化剂,催化剂,硕士学位论文

华北理工大学硕士学位论文合材料，并且通过类芬顿反应对亚甲蓝（MB）表现出优异的催化性能。在5 mM）存在下，该纳米催化剂仅 4 min 对 50 ppm MB 降解效率达到 99%。[88]采用 Cu 掺杂的 BiFeO3作为非均相 Fenton 催化剂，相比未掺杂的 BiFe高了催化效率。该体系经过 120 min 反应 10 ppm 苯酚的降解率达到 91％次循环实验苯酚的降解效率仍达到 83%，相比均相芬顿反应该催化剂具有收价值。

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