聚酚胺复合材料的制备及其对重金属离子吸附性能的研究

发布时间：2020-09-29 13:41

　　随着现代生活水平的提高,生活、工业废水的排放造成的重金属离子污染问题日益严峻,直接或间接的对人类的健康造成危害,目前,用于重金属离子废水的处理主要为吸附法,而高分子复合材料由于含有大量的表面官能团以及吸附能力强已经成为研究的焦点。聚多巴胺(PDA)因其良好的粘附性,以及优异的物化性能,在能源、催化剂、生物医学、表面修饰等领域具有优异的应用前景。但由于PDA价格昂贵,极大的限制了其在其他领域的应用以及大规模生产。因而,通过研究PDA的自氧化聚合机理,设计含有邻苯二酚基团与多胺的聚合物代替PDA。在具有相似的物化性能的同时降低了材料价格。本文通过设计两种聚酚胺复合材料并研究了其对Cr(VI)的吸附性能。具体研究内容如下:(1)采用简单一步法制备了一种新型聚(单宁酸-四乙烯五胺)-聚丙烯酰胺-还原氧化石墨烯(P(TA-TEPA)-PAM-RGO)三元复合材料吸附剂,用于Cr(VI)的吸附还原。采用扫描电镜、红外光谱、热重分析等技术对制备的复合材料的形貌、化学组成及其热稳定性进行分析。吸附研究表明,含有丰富酚羟基和胺基的吸附组分P(TA-TEPA)与支撑组分PAM和RGO之间存在协同作用。在308 K时,最大吸附容量为397.52 mg/g,这高于大多数氧化石墨烯和单宁酸基材料。该材料不仅表现出良好的Cr(VI)去除能力,还能对Cr(VI)有较高的还原作用。制备的复合材料对其他金属离子(如Cu~(2+)、Zn~(2+)和Cd~(2+))和阴离子(如NO_3~-和SO_4~(2-))具有高效的竞争吸附能力。在吸附-解吸循环过后,该材料的最大吸附容量能达到300 mg/g以上,表明该吸附剂有良好的吸附稳定性。(2)通过廉价的草本植物与上述酚胺聚合物(聚酚胺)制备了新型Pre-AM-P(TA-TEPA)和AM-P(TA-TEPA)吸收剂,采用简单的方法有效去除Cr(VI)。该吸附剂在pH为2和298 K时显示出高效率的Cr(VI)去除率(555.56 mg/g),这高于大多数生物质基的吸附剂。吸附动力学、等温线和热力学拟合表明吸附过程遵循拟二级动力学和Langmuir吸附等温线,证明吸附过程是自发吸热的单分子层的化学吸附过程。此外,所制备的吸附剂通过吸附-解吸循环和离子影响显示出良好的吸附稳定性。使用简单的过滤装置可以实现吸附剂在低浓度下的快速吸附,并且通过煅烧负载Cr(VI)的吸附剂可以来收集纯Cr_2O_3。本论文为聚酚胺代替PDA提供了思路,不仅为重金属离子吸附剂提供了新的方法,并且有望拓宽聚酚胺的其他应用。
【学位单位】：齐鲁工业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TB33;O647.33;X703
【部分图文】：

多巴胺,聚酚胺,衍生物,材料领域

图 1.1 受贻贝类生物启发的聚多巴胺的发现[39]聚酚胺的制造和广泛应用近年来迅速发展，如其在 2007 年至 2013 年的涂层材料出现的大量出版物所示。这一发展趋势清楚地揭示了 PDA 及其衍生物的全球意义以及该领域科学研究的浓厚兴趣。自 2011 年以来，PDA 及其衍生物在其聚合及应用方面经历了显著地扩展，并且正在成为材料领域中最具吸引力的领域之一[45,46]。1.3.2 聚酚胺的聚合机理

黑素,聚合机理

图 1.2 “真黑素”理论下的 PDA 的聚合机理[38] 聚酚胺的应用.1 能源目前，燃料利用率的提高和新能源的开发被认为是解决潜在能源危机的方式。尽管处于相对早期阶段，PDA 在这些研究领域已经显示出许多潜。在这些方向上的大多数工作集中在利用 PDA 的显着性质，包括高碳产润湿和粘附能力，以及其作为还原剂的行为[47]。科学家目前正在投入大量精力来改善传统锂离子电池的电化学性能或加离子电池的出现。对于采用液体电解质的可再充电电池，通常需要稳定解质界面和电极颗粒之间的湿粘附性。特别是，PDA 具有均匀的涂覆能护活性材料免受与电解质的副反应的影响，并增加隔膜与电解液的润湿者都可以明显提高电池性能[47]。Liu 课题组[47]证明了 PDA 在多壁碳纳NTs)表面的氧化还原活性，可用作锂离子和钠离子电池的有机阴极材料(图

混合膜,柔性,图像,过程

与两种电解质离子的多氧化还原反应，这与 DFT 计算结果一致。混合电极显高倍率性能和优异的循环稳定性，结合其工艺简单的优点，表明自聚合多巴有希望的有机可充电电池的阴极材料。由于 PDA 价格昂贵，阻碍了其大规模，Wang 课题组[48]用低成本的邻苯二酚和多胺代替 PDA(仅为 PDA 成本的 8们可以在碱性溶液中聚合并沉积在各种材料的表面上。采用这种廉价、简单性方法，可使隔膜由疏水性向亲水性转变，同时保持隔膜的孔隙结构和机械不变。改性后，电解液的吸收率由 80%提高到 270%。电化学研究表明，聚酚性的隔膜电池在第一次循环中，0.1 C 的电流密度下具有更好的库仑效率。虽S2纳米片已经被证明了作为超级电容器的电极的巨大潜力，但它们具有较差有导电性和较强的片层堆叠倾向。Yang 课题组制备了由掺杂 PDA 后碳化的掺杂 MoS2纳米片(NC MoS2)。在 MoS2表面上掺杂 C 能够有效地防止片层之聚集并提供电子转移的通道。然后通过电化学测试所制备的 NC MoS2材料表明 NC MoS2电极相对于纯 MoS2片表现出更强的电化学性能，具有高比电倍率和循环寿命[49]。

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