动力堆模拟高放废液浓缩脱硝过程中关键裂片元素的化学行为研究

发布时间：2020-10-10 00:09

　　 TRPO流程在高放废液的处理处置中具有良好的应用前景。从PUREX流程出来的高放废液的酸度一般为3 mol/L,而TRPO流程要求进料酸度为0.9-1.2 mol/L。高放废液的浓缩脱硝可以作为TRPO流程的预处理过程,通过脱硝降低废液的酸度,通过浓缩控制废液的体积,从而实现PUREX流程和TRPO流程的有效衔接。本论文以甲酸作为脱硝剂对动力堆模拟高放废液单纯脱硝、掺入阴离子脱硝以及浓缩脱硝过程开展了应用基础研究,对脱硝后的组成成分包括酸度、金属离子浓度、硝酸根和甲酸根离子浓度等进行检测,对浓缩脱硝过程所产生的沉淀进行表征,并验证了不同浓缩倍数、不同钼锆摩尔比脱硝等浓缩脱硝条件下30%TRPO-煤油对高放废液的萃取行为。研究结果表明:(1)高放废液单纯脱硝的最佳甲硝比为1.0,对应的脱硝时间4 h。在此条件下,模拟高放废液的酸度能够降至1 mol/L左右,可满足TRPO流程进料要求;(2)少量F~-、Cl~-、NO_2~-和SO_4~(2-)等常见阴离子的掺入对脱硝过程不会产生影响;(3)浓缩与脱硝先后顺序对高放废液浓缩脱硝并无影响,随着浓缩倍数的增加,Zr、Mo、Sn和Te沉淀生成率增大;(4)高放废液脱硝到1 mol/L酸度后,即使不浓缩,以30%TRPO-煤油对其萃取也会产生三相问题,但保持甲硝比为1.0,增加初始料液中的钼锆比,在单纯脱硝条件下,可消除萃取三相问题。
【学位单位】：中国石油大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X771
【部分图文】：

第 1 章 文献综述拟高放废液与甲酸体积比应为 50:9，此条件下最终 Zr 浓度约 2.05 g/L，最终 Mo浓度约 0.09 g/L。此外，陈瑾等还考察了不同质量比的 Mo/Zr 对 Zr 和 Mo 析出的影响。所有实验均按浓度倍数为 3.1 0.2，HCOOH 和 HNO3摩尔比为 1.4 进行。硝酸的最终浓度都能很好地控制在 1.6 0.15 mol/L，这意味着 Mo的浓度对最终 HNO3浓度几乎没有影响。随着钼锆质量比的增加，Zr 的析出量大幅度增加，Mo 的沉淀率也略有增加。1.3 TRPO 流程及其萃取三相问题清华大学提出的 TRPO 流程能够有效的去除高放废液中的锕系元素，图 1.1 是TRPO 流程图。

图 1.2 TRPO 的分子结构Fig. 1.2 Molecular structure of TRPO从硝酸介质中萃取锕系元素的效果进介质中萃取锕系元素和裂片元素的四价和六价锕系元素以及锆和锝具有酸介质中有效萃取三价锕系元素，而

图 1.2 TRPO 的分子结构Fig. 1.2 Molecular structure of TRPO等对 TRPO 从硝酸介质中萃取锕系元素的效果进行了综述[5]。PO-煤油从硝酸介质中萃取锕系元素和裂片元素的实验结果。可PO-煤油不但对四价和六价锕系元素以及锆和锝具有很强锝萃取能 2 mol/L 的硝酸介质中有效萃取三价锕系元素，而对锶、铯等裂很弱。

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本文编号：2834419