吡咯基生物质复合材料的制备及其对水体中六价铬离子的综合治理

发布时间：2020-10-11 04:36

　　生物质材料作为一种低价、易得、易降解的基质,不仅能够应用于能源方面,在作为水体污染物吸附剂方面也有着良好的应用。选用生物质材料(滤纸、秸秆、明胶)为原料,通过添加聚吡咯(PPy)改性,制备了三种聚吡咯基生物质纳米复合材料,均表现出对六价铬离子(Cr(Ⅵ))的优异吸附效果。PPy的光热性能和导电性能,使得制备的材料能够利用光辅助和电辅助进行脱附,降低吸附剂对高浓度洗脱剂的依赖,在提高吸附剂重复使用的同时,还能减少二次环境污染;PPy氧化态和还原态之间的转变,使得制备的PPy纳米材料在能吸附Cr(Ⅵ)的同时,还能实现将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ),实现水体中Cr(Ⅵ)的综合治理。主要研究内容如下:1.以滤纸(FP)为载体,以聚乙二醇(PEG)作为交联剂,以三氧化铁作为氧化剂,利用化学氧化合成法氧化吡咯,制备出高性能的FP/PEG/PPy纳米复合Cr(Ⅵ)吸附材料。制备出的FP/PEG/PPy纳米复合Cr(Ⅵ)吸附材料能够在3小时内达到吸附平衡,表现出良好的Cr(Ⅵ)吸附效果。根据PPy的导电性和吸热性能,分别进行了电辅助解吸附和光辅助解吸附测试,测试结果表明,在施加-1.0 V还原电压后的复合材料的Cr(Ⅵ)释放量约为不施加电位的Cr(Ⅵ)释放量6倍;光照条件下复合材料在解吸附液中释放的Cr(Ⅵ)的浓度为0.84 mg/L,而黑暗条件下仅为0.31 mg/L,说明材料的光电敏感性能够显著提高复合材料的解吸附过程。2.使用过硫酸铵为氧化剂,将吡咯氧化聚合到秸秆表面,制备出PPy/秸秆复合材料,PPy/酸解秸秆复合材料,PPy/酶解秸秆复合材料,用来处理水体中的Cr(Ⅵ)。实验结果表明,三种PPy/秸秆复合物对Cr(Ⅵ)均有良好的吸附性能,且其中PPy/酶解秸秆具有最好的吸附效率,吸附容量达到了10.5 mg/g。根据实验所得的吸附数据分别代入准一级动力学方程和准二级动力学方程发现,三种复合材料在达到吸附平衡时准二级动力学方程的相关系数均大于准一级动力学方程的相关系数,可以确定所制备的材料对Cr(Ⅵ)的吸附过程是由静电相互吸引引起的化学吸附。3.通过将吡咯单体均匀分散到明胶/壳聚糖(Gel/CS)、明胶/海藻酸钠(Gel/SA)、明胶/羧甲基纤维素钠(Gel/CMC)溶液中,然后利用铬酸作为氧化剂及印迹离子,通过化学氧化法原位聚合,将PPy引入Gel/CS、Gel/SA、Gel/CMC水凝胶网络,制备出Gel/CS/PPy、Gel/SA/PPy、Gel/CMC/PPy离子印迹材料。分别探究了不同的基质组分(CMC、CS、SA),不同的吡咯浓度(0.1 M、0.2 M、0.3 M)和不同的明胶/基质组分配比(4:0、4:1、4:2)对所制备的Cr(Ⅵ)印迹材料性能的影响,最终发现基质组分为CS,吡咯浓度为0.2 M,明胶与CS比值为4:2时,所制备的Gel/CS/PPy_(0.2)Cr(Ⅵ)印迹材料有着最佳的吸附效果和机械性能,其吸附容量能够达到14.98 mg/g。而且制备的印迹材料对Cr(Ⅵ)表现出优异的选择性能,同时能够利用光辅助和电辅助增强Cr(Ⅵ)的脱附过程。本文通过将导电聚合物PPy与生物质材料结合,开发出了廉价生物质材料的应用潜力,由于导电聚合物的引入,赋予了复合材料在处理Cr(Ⅵ)时的新特征,如光电敏感性、原位还原、选择性吸附等,这对于Cr(Ⅵ)的综合治理具有重要意义。
【学位单位】：长安大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TB33;X52
【部分图文】：