低温等离子体协同催化剂去除废气中的甲苯

发布时间：2020-10-14 07:45

　　 近年来,随着工业化进程的发展,我国污染源VOCs排放量巨大,对环境造成了严重的破坏,也对人体健康构成了威胁。低温等离子体和催化剂协同处理VOCs废气结合了等离子体与催化氧化两种技术,利用等离子体产生高能活性粒子以促进催化反应的进行。该技术集合了等离子体反应迅速、反应条件温和及催化降解选择性高的优势,拥有低温反应、反应副产物少的特点,在工业消除VOCs方面拥有较大的应用空间。然而,由于低温等离子体反应系统的复杂性,现阶段的低温等离子体-催化研究,主要侧重于低温等离子体的影响,而对催化剂在整个系统的作用研究较少。另外,在VOCs众多产物中,甲苯广泛存在于化工各个领域,并且是单环类有机物的代表物质。因此,本论文以甲苯为模型,研究低能量密度条件下催化剂的作用,并探讨低温等离子体-催化体系中的反应机理。首先,以减弱等离子体作用,继而突出催化剂的影响的思路来研究催化作用,本文使用DBD产生等离子体的放电方式,测定了等离子体在不同功率、不同载气、不同催化剂载体下甲苯的转化率、能量消耗等数据。研究发现,在空气、氧气、氮气、氩气、氦气五种气体中,空气的击穿电压较低,并且生成的副产物较少;在以空气为载气的条件下,单独等离子体在功率27W(30V,0.9A)时对甲苯的降解不起作用;等离子体-催化(一段式)体系的实验结果表明,以13X、Al2O3、TiO2和ZrO2四种催化剂载体为填充介质,13X由于具有较大的比表面积和适当的介电常数表现出更高的甲苯催化降解活性。因此,确定下一步研究的等离子体的操作条件为30V,0.9A;载气为空气;载体为13X。其次,本研究进一步考察13X上的Ce组分的负载量对催化剂催化活性的影响,并探讨臭氧在反应过程中的作用。研究结果表明,Ce的负载量为30%时,Ce基催化剂对甲苯的转化率以及二氧化碳选择性最高;10%Ce/13X催化剂稳定性较好;40%Ce/13X则具有较高的CO2选择性。结合活性数据和BET、XPS、H2-TPR、SEM等表征结果,本研究阐述了可能的反应机理如下:甲苯容易吸附在13X上,并在等离子体作用下活化。活化的甲苯物种将从13X脱附,并将与附近的Ce3+物种产生的活性氧物种等物种反应,然后生成CO2和H2O。其中,Ce3+物种在等离子体的作用下更有利于生成活性氧物种。最后,为研究双金属催化剂的作用,使用分步浸渍法制备双金属氧化物Mn-Ce催化剂。实验结果表明,相对于10%Ce/13X催化剂,10%Ce-20%Mn/13X催化剂具有较高的催化活性,可将甲苯的去除率提升至73.3%。可见,Mn的引入可以提高Ce基催化剂的氧化活性。基于本研究的Ce基催化剂,本文对等离子体-催化处理VOCs的技术经济性进行了初步的分析。
【学位单位】：厦门大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;X701
【部分图文】：

?位等，ＶＯＣｓ控制技术亟待更新。由于在ＶＯＣｓ废气治理技术仍处于治理初级阶??段并且存在较多问题，并且在废气治理方面有较高的治理成本，如图１．１所示。所??以本文开展了?ＶＯＣｓ消除技术，以期为ＶＯＣｓ的控制与治理提供自己的建议。??６，２０３，９１０??４，１３５，９４０??２，０６７，９７０??Ｊ＿國二二?ＢＬ—?，??２０１６?年??■?ｍ魂台驗■资（万元）■■水项目完成獅元）■漏■完纖万元）??■?■固《＾１项目万元）＿離＿目＾５？万元）??图１．１?２０１６年治理污染项目投资（万元）??Ｆｉｇ．?１．１?Ｉｎｖｅｓｔｍｅｎｔ?ｏｆ?ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ?ｃｏｎｔｒｏｌ?ｐｒｏｊｅｃｔ?ｉｎ?２０１６?（ｔｅｎ?ｔｈｏｕｓａｎｄ?ｙｕａｎ）??１．２?ＶＯＣｓ的来源??ＶＯＣｓ类别包括芳香类化合物，脂肪类化合物以及醇、酮、醛类等物质。其??中，芳香类化合物主要为苯、甲苯、二甲苯和苯乙烯。??空气中ＶＯＣｓ的排放源主要有自然源和人为源两类。自然源主要来源于森林??火灾、野生动物的排放和湿地厌氧等过程

图１．２使用Ｔｉ０２作为催化剂的ＶＯＣｓ的ＵＶ－ＰＣＯ过程示意图［８］??Ｆｉｇ．?１．２?Ｔｈｅ?ＵＶ－ｐｃｏ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｄｉａｇｒａｍ?ｕｓｉｎｇ?Ｔｉ０２?ａｓ?ｔｈｅ?ｃａｔａｌｙｓｔ１８１??燃烧法??燃烧法主要包括直接燃烧法和催化燃烧法两种方法。直接燃烧法是在ＶＯＣｓ??足够高的情况下，将ＶＯＣｓ废气中可燃的有机物作为燃料燃烧掉，从而达到??ＶＯＣｓ废气的效果。当有机废气浓度为０．?１？１．４ｍｇ／ｍ３，燃烧温度在１ＨＸＴＣ??，ＶＯＣｓ去除效率可达到９５％。但直接燃烧法要完全烧掉ＶＯＣｓ废气，反应??至少需要达到８００？１２００°Ｃ，操作成本昂贵不完全燃烧过程会产生有毒??产物，造成二次污染，如在焚烧炉烟气中的二恶英和氮氧化物。??催化燃烧法是ＶＯＣｓ组分在铂、钯等贵金属及过渡金属氧化物等催化剂的作??一？°

绝缘介质以插入或者覆盖的方式接在电极表面的空隙之间，主要作用是防??止电极之间空气放电通道的贯穿，同时平衡电流密度，防止电火花产生，起到镇??流的作用。早期ＤＢＤ发生器装置如图１．３所示。理想情况下，绝缘介质不消耗??能量。绝缘介质的存在有利于产生均匀的等离子体。介质阻挡材料一般为玻璃、??硅石玻璃或陶瓷材料，不同材料的介电常数见表１．２。??７??
【参考文献】

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本文编号：2840391