碳基材料对水中汞的去除机理与效能研究

发布时间：2020-10-16 20:26

　　 水体中的重金属污染因其具有易迁移、持久性强、易生物累积和生物致毒等特点,成为当今最为关注的环境问题之一。常用的重金属废水处理技术有化学沉降法、离子交换法、吸附法、膜过滤法、絮凝沉淀法、气浮法和电化学法等。而吸附法因原材料成本低且易得,处理污染物种类范围广,生物兼容性友好等特点被广泛应用和研究。而在众多吸附剂中,碳基材料因其种类繁多、表面易于进行化学修饰同时比表面积大等特点,在吸附法的应用中具有重要作用。另一方面,工业废水中通常含有铬、汞和铅等重金属离子,其中以汞污染最为严重和难以控制。因此本研究中选取三种未改性商业活性炭以及三种石墨烯衍生物为吸附剂,其中包括桃壳活性炭(PSAC)、煤质活性炭(CAC)、椰壳活性炭(CHAC)、还原氧化石墨烯(RGO)以及分别负载有铬、钴元素的石墨烯材料(RGO/Cr和RGO/Co)。同时以Hg~(2+)为吸附质,研究两者之间的相互作用。论文中分别通过对传统未改性商业活性炭和石墨烯衍生物新型吸附剂吸附Hg~(2+)的效能研究,分析其吸附机理,并对两类碳基材料的吸附效能进行比较。论文主要的研究内容和结果如下:(1)对三种未改性商业活性碳进行材料表征通过扫描电镜分析(SEM)、傅里叶红外分析(FTIR)、表面零电点测量(pHpzc)、表面等电点测量(IEP)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)和孔径分布及比表面积分析(BET)发现:三种吸附材料表面主要含有的有机官能团包括羟基、sp2碳骨架结构以及一些含有烷氧基的结构,材料外表面相比内表面分布有更多的负电荷,有利于材料对溶液中Hg~(2+)的吸附。CAC结晶度最低,在基于纳米石墨晶型模型中的晶格结构最为不规则和无定形。PSAC最可积孔径最小,表面微孔含量比例最大,而CAC表面介孔含量比例最大。CAC相比另外两种活性炭的表面氧化程度更高,同时三种材料表面汞元素没有发生明显的还原反应。(2)研究了三种商业活性炭对溶液中Hg~(2+)离子的吸附效能结果表明:在pH为4的条件下,PSAC、CAC和CHAC对初始浓度为40mg/L的Hg~(2+)的Langmuir理论单层最大吸附容量分别为59.47 mg/g、48.92 mg/g和44.98 mg/g。实验中所采用的Langmuir、Freundlich、Dubinin-Radushkevich(D-R)、Tempkin、Redlich-Peterson(R-P)和Toth模型对原始测量数据的非线性拟合度均较高。伪一级和颗粒间内扩散动力学模型对原始数据的拟合度较好,认为物理吸附在三种活性炭的整个吸附过程中占主导作用。(3)利用石墨烯(G)的还原性和过渡金属盐类的氧化性,制备得到分别负载有铬和钴的RGO复合材料(RGO/Cr和RGO/Co)。通过SEM、FTIR、溶液中吸附剂粒径分析和吸附剂薄膜接触角测量发现:RGO/Cr比RGO/Co及RGO具有更大比表面积,RGO/Cr和RGO/Co在溶液中的最可几粒径分别为4767.5 nm和5308.7 nm,负载铬和钴后的RGO接触角分别为131.8±0.65°和143.6±1.29°,亲水性能显著增加。(4)RGO、RGO/Cr和RGO/Co对溶液中Hg~(2+)离子的吸附性能结果表明:负载Co~(2+)和Cr6+量分别为0.01 mmol/L和0.5 mmol/L的50 mg RGO对1 mg/L Hg~(2+)的平衡吸附容量分别为0.98 mg/g和3.35 mg/g,去除率分别为18.56%和63.35%。pH为7左右时,RGO/Cr和RGO/Co对1mg/L Hg~(2+)的吸附容量分别上升至5.228和5.205mg/g。Langmuir拟合RGO、RGO/Cr和RGO/Co的理论单层最大吸附容量分别为128.98、181.86和146.86 mg/g,同时吸附过程均符合伪一级和伪二级动力学模型,在2~3h内基本达到吸附平衡。
【学位单位】：苏州科技学院
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2015
【中图分类】：X703
【部分图文】：

技学院硕士学位论文 第四章 石墨烯基铬钴负载材料对水中汞(II)的吸附性引起的[110]。RGO 和 RGO/Cr 在 2921.31 cm-1处存在少量吸收，这可少量烷基中的 C-H键的反对称伸缩振动所引起的。RGO/Cr在 802.63量吸收，通常含有 Cr (III) 类化合物在 850~750 cm-1段~810和~798处考虑 K2Cr2O7负载在 RGO 上时 Cr6+可能被还原，此处认为 RG3 cm-1处可能由 Cr-O-Cr键引起[111]。RGO、RGO/Cr 和 RGO/Co 分散性表征

苏州科技学院硕士学位论文 第四章 石墨烯基铬钴负载材料对水中汞(II)的吸附性能研究2500 5000 7500 10000 125000255075100度强%()直径 (nm)RGO/Coa2500 5000 7500 10000 125000255075100强度(%)直径 (nm)RGO/Crb图 4-4 RGO/Co和 RGO/Cr的粒径分布Fig.4-4 Particle size distribution of RGO/Co and RGO/Cr4.2.4 RGO、RGO/Cr 和 RGO/Co 的亲水性表征
【参考文献】

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1 ;Removal of Crystal Violet from aqueous solution using powdered mycelial biomass of Ceriporia lacerata P2[J];Journal of Environmental Sciences;2011年12期

2 Nassereldeen A Kabbashi;Muataz A Atieh;Abdullah Al-Mamun;Mohamed E S Mirghami;MD Z Alam;Noorahayu Yahya;;Kinetic adsorption of application of carbon nanotubes for Pb(Ⅱ) removal from aqueous solution[J];Journal of Environmental Sciences;2009年04期

本文编号：2843737