高羊茅生物炭对不同类型土壤中阿特拉津及其代谢产物吸附能力的影响研究

发布时间：2020-10-24 21:04

　　 由于阿特拉津在土壤环境中结构稳定并难以降解,易对土壤环境造成污染,并且随着时间的延长,残留的阿特拉津及代谢产物会通过迁移、渗透等行为逐渐进入水环境,进而污染地表水和地下水。因此,修复土壤中阿特拉津及代谢产物污染的研究是当前国内外研究的热点。本论文以高羊茅为前驱材料,在500℃下制备生物炭(标记:BC),并利用微孔分析、元素分析、扫描电镜和傅里叶红外光谱等现代手段对高羊茅生物炭的结构、形貌、元素含量和表面官能团等理化性质进行了分析表征。以阿特拉津及代谢产物脱乙基阿特拉津为目标污染物,采用批量平衡法,通过吸附动力学、吸附解吸等温线和吸附热力学实验分析添加高羊茅生物炭前后在3种土壤(红壤、棕壤和黑土)中的吸附行为,为高羊茅生物炭治理土壤中农药污染提供科学的理论依据和技术支撑。主要取得以下结论:(1)通过吸附动力学实验,发现高羊茅生物炭主要对脱乙基阿特拉津在红壤、棕壤和黑土中的吸附过程产生影响,其吸附过程主要分为了2个阶段,即快速阶段和慢速阶段;吸附动力学模型拟合结果表明,伪二级动力学模型可较好的拟合阿特拉津和脱乙基阿特拉津的吸附过程,说明这3种土壤及高羊茅生物炭对其吸附属于一个复杂的过程。(2)吸附解吸等温实验结果表明,高羊茅生物炭均提高了这3种土壤对阿特拉津和脱乙基阿特拉津的吸附能力,影响大小可分为:红壤棕壤黑土;阿特拉津及脱乙基阿特拉津在这3种土壤和生物炭土壤中的解吸过程存在滞后现象,且通过滞后系数HI值分析得到高羊茅生物炭对阿特拉津和脱乙基阿特拉津的吸附均产生正滞后作用。(3)吸附热力学表明,这3种土壤对浓度在1 mg/L内的阿特拉津的吸附受温度影响较小,随着浓度的增大,阿特拉津在3种土壤中的吸附差量随温度的升高而增加。添加高羊茅生物炭后,3种土壤对阿特拉津的吸附量随温度的升高而增大,与初始浓度的高低无关。阿特拉津在3种土壤和高羊茅生物炭土壤中的吸附过程是自发进行的,且属于吸热反应;主要存在氢键和偶极间力,以物理吸附为主。脱乙基阿特拉津在3种土壤中的吸附量随温度的升高而减少,添加高羊茅生物炭后,脱乙基阿特拉津在3种土壤中的吸附量随温度的升高而增加。不同温度下,除低温下脱乙基阿特拉津在红壤中吸附是自发进行的,其余均不可自发进行;添加生物炭后,不同温度下,脱乙基阿特拉津在土壤中的吸附反应均是自发进行的,且属于吸热反应。脱乙基阿特拉津吸附的作用力在红壤上主要存在化学键,在棕壤上只存在氢键,在黑土上主要存在氢键和偶极间力;生物炭土壤上主要以氢键和偶极间力为主。
【学位单位】：曲阜师范大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X53;TQ424.1
【部分图文】：

2 章 高羊茅生物炭的制备与结构表征9（a） （b）图 2.2 扫描电镜图2.2.3 红外光谱分析生物炭表面官能团的种类可以通过傅里叶红外光谱图进行定性分析。图 2.3 为 500℃下制备的高羊茅生物炭的红外吸收谱图。主要官能团区：在波数为 3398-3516cm-1处出现吸收峰，认为来源于羟基 O-H 的伸缩振动；在 2839-2987cm-1处出现吸收峰，可能是长链的饱和烷烃（-CH2-）伸缩振动产生峰[53]；在 1710-1730 cm-1处存在吸收峰，认为主要是C=O 键伸缩振动产生的峰；波数在 1600-1628 cm-1处为芳香环上的 C=C 和 C=O 伸缩振动；波数在 1460 cm-1和 1390 cm-1处的吸收峰是木质素的芳香性 C=C 和 O-H 伸缩振动产生[56]；1250 cm-1处附近具有小的尖峰，是 C-OH 的 C-O 伸缩振动的吸收峰；1047 cm-1处代表C-O-C 对称伸缩振动产生的吸收峰；799 cm-1处峰对应无机官能团 Si-OSi 的振荡吸收[57, 58]。由图可知，高羊茅生物炭含有丰富的官能团，但官能团数量的多少有明显差异，其羟基最多。

图 2.3 傅里叶红外光谱图分析在炭化过程中元素组分会发生变化，对高羊茅生物炭的元素分析结高羊茅生物炭中元素含量大小顺序为：C＞O＞N＞H＞S。其中 C 元 H、N、S 和 O 元素含量较低，分别为 H（2.56%）、N（4.54%）、），炭化结果较理想，其所含丰富的芳香族化合物而脂肪族物质较物的亲和力。生物炭的芳香化程度、亲水性和极性的大小可通过 H值进行描述，H/C 值越小，生物炭的芳香化程度越高，(N+O)/C 值[58]。由表 2.3 中数据可知，H/C 值为 0.0507，O/C 值为 0.29746，(N些实验数据科学的表明了高羊茅生物炭的芳香化程度较高，且极性吸附剂材料，用于治理环境的污染。表 2.3 高羊茅生物炭元素分析C C% H% N% S% O% H/C O/C (N

第 3 章 生物炭对不同类型土壤中阿特拉津吸附影响的研究间的延长，在 180~1440 min 内吸附速率下降，吸附过程趋于缓慢，1440 min 后吸附量不明显增加，达到吸附平衡状态。图 3.1（b）表明添加生物炭的土壤在 0~180 min 内，阿拉津吸附过程反应快速，吸附量急剧增大，180 min 之后吸附速率减小，属于慢速吸附段，1440 min 后吸附过程逐渐平衡。其次，对比图 3.1（a）和（b）发现，BC 土壤吸附明显高于土壤吸附量，且慢速吸附阶段中 BC 土壤的吸附速率明显高于土壤的吸附速率说明添加高羊茅生物炭均提高了这 3 种土壤对阿特拉津的吸附。出现以上现象的原因可是阿特拉津在土壤中的吸附作用主要发生在有机质表面[20]，而阿特拉津在 BC 土壤中的附作用除与有机质有关，还与生物炭的比表面积、微孔结构等有关，巨大的比表面积和容使阿特拉津更快更多的吸附在土壤中。
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本文编号：2854978