过硫酸钾协同石墨相碳化氮光催化降解水中布洛芬的研究

发布时间：2020-10-24 23:53

　　 布洛芬是一种常见的非甾体消炎镇痛药物和非处方药,人体摄入后不能完全代谢吸收,残余部分排入污水厂后通常得不到完全降解,最终会排入自然水体中并长期存在。水体中的生物长期处于含有布洛芬的水体环境中,会在体内大量富集,影响其繁殖调节器及胚胎发育,严重时会影响整个水生生态系统的平衡。研究水体中布洛芬的降解对保护水生生态系统具有重要意义。光催化剂石墨相碳化氮(g-C3N4)具有热稳定性好、耐酸碱腐蚀、氧化能力强等优点,但存在光生空穴(h+)和电子(e-)易复合等缺点;过硫酸根(S2O82-)具有强氧化性,能消耗光生电子降低光催化剂光生空穴和电子的复合率。研究通过加入过硫酸钾(PDS)来增强g-C3N4对布洛芬的可见光降解效果。首先探讨g-C3N4的制备表征和光催化性能,研究其物化性质和PDS对它光解布洛芬的协同作用;在此基础上研究各种因素对布洛芬光解过程的影响;最后研究PDS协同g-C3N4光解布洛芬的反应动力学和光催化机理,主要得到如下结论:(1)以尿素为原料,通过热聚合法(500℃-1.5h)制备了光催化剂石墨相碳化氮g-C3N4,UV-vis(紫外可见光吸收光谱)表征结果表明g-C3N4在可见光区有较强吸收,BET(比表面积测试)结果表明g-C3N4具有较大的比表面积46.62m2/g;(2)预实验表明光催化反应4h后g-C3N4对布洛芬的去除率只有62.5%,加入PDS后其去除率提升至90.5%,表明PDS对g-C3N4光催化降解布洛芬具有协同作用。(3)以布洛芬为目标污染物,考察了催化剂投加量、布洛芬初始浓度、PDS添加量、p H、温度、水中阴阳离子等因素对PDS协同g-C3N4光解布洛芬的影响。结果表明:光催化剂g-C3N4最佳投加量为1.0g/L;布洛芬最佳初始浓度为10mg/L;PDS的最佳添加量为3.334m M;反应体系溶液的最佳p H为3;反应温度对布洛芬的光解效果影响不大;无机阳离子Cu2+、Mg2+、Ca2+会结合反应体系中的·OH生成具有光化学活性的氢氧化物,阻隔布洛芬对光的吸收来抑制布洛芬的光解,但Fe3+会与水反应生成具有光化学活性的中间物,它们在光照下会产生·OH促进布洛芬的光解;无机阴离子CO32-、NO3-和Cl-存在时会抑制布洛芬的光解。(4)通过布洛芬光解过程的活性物种的猝灭实验、样品的荧光光谱(PL)表征、布洛芬光解中间产物的鉴定、布洛芬的矿化程度分析了布洛芬降解的光催化机理。实验结果表明:布洛芬的光催化降解过程符合准一级动力学,PDS的加入会降低g-C3N4的光生空穴与电子的复合率,提高h+的利用率和布洛芬的矿化度。反应过程中形成的活性物种如e-、h+、O2.-、·OH、SO4·-等都参与了布洛芬的光解过程,其中h+在光解过程中起主导作用,并形成一系列小分子中间产物如4-乙基苯甲醛、4-异丁基苯乙烯、1-(4-异丁基苯基)乙醇、4-异丁基苯乙酮,最终生成无机盐和水,为后续生物处理奠定了基础。
【学位单位】：成都理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X703
【部分图文】：

图 2-1 光催化反应装置钨灯 2、双层烧杯 3、磁力搅拌器 4、风扇 5、出水管 6、进化剂 g-C3N4的制备 3 份 5 g 尿素，将尿素研磨均匀后加入分别 3 个坩埚

4光催化反应前后的 SEM 图图 2-5 为制备的 g-C3N4(500℃-1.5h)的扫描电镜图。由图可以看出，g-C3N4是由片状薄层堆积而成的，结构类似于石墨烯纳米片，整体结构有许多空隙存在。300 400 500 600 700 8000.00.10.20.30.40.5吸吸吸(a/.)u波波/nm500 ℃-1.5h500 ℃-1h500 ℃-0.5h图 2-6 不同烧结温度的光催化剂 g-C3N4的 UV-vis 图图 2-6 为制备的三个 g-C3N4样品（500℃-0.5h、500℃-1h、500℃-1.5h）的紫外漫反射图，光催化剂 g-C3N4的光吸收边约为 465nm，并且随着烧结时间的增加，g-C3N4在可见光区的吸收明显增强，并且吸收边界产生了红移

布洛芬液相色谱图
【参考文献】

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本文编号：2855145