电-多相臭氧催化氧化布洛芬药物的协同机制与影响机理研究

发布时间：2020-10-25 19:25

　　 以药物类微污染物布洛芬(IBU)为研究对象,分析电-多相臭氧催化技术(E-catazone)对IBU的降解效能,考察该技术的协同性能,并且阐明协同机理;在此基础上分析了影响因素对IBU母体、溶液TOC的去除率及对自由基(ROS)产率的影响,得出以下结论:(1)比较了不同氧化工艺对IBU母体和溶液TOC的降解效能。研究发现,E-catazone技术、电化学臭氧氧化和臭氧催化氧化技术分别在3 min、15 min和30 min内完全降解IBU母体,对溶液TOC的矿化率分别是60.1%、41.4%和24.2%;通过动力学分析,E-catazone技术降解IBU母体的伪一级反应动力学常数分别是臭氧催化氧化技术和电催化技术的10倍和249倍;臭氧催化氧化和电催化技术组合时,具有协同作用,协同因子为9.9。(2)比较了不同氧化体系中液相03的分解及H2O2和·OH的产生情况。研究发现,通过比较液相03的分解效率得出E-catazone技术、电化学臭氧氧化技术和臭氧催化体系在反应30 min时03的分解率分别为100.0%、85.8%和50.0%;比较不同体系内H202、·OH和O2·-的产生情况,研究发现E-catazone体系中产生的H202和·OH的浓度远大于臭氧催化氧化技术和电催化技术,产生的O2·-的浓度呈现先增加后降低的趋势。通过阴阳极分离实验发现,在E-catazone氧化体系中·OH主要在阴极产生。通过动力学分析,在IBU母体降解过程中,·OH、03、其他自由基和电催化分别对IBU母体降解的贡献率为97.0%、1.9%、0.7%和0.4%。(3)分别研究了电流强度、臭氧浓度和气体流速对E-catazone技术降解IBU母体和溶液TOC及产生·OH浓度的影响。研究发现:增大电流强度、臭氧浓度和气体流速能够加快E-catazone技术对IBU母体的降解速率和溶液TOC的矿化率;电流由50 mA增大至300 mA时,·OH的浓度由33.07 mg/L上升至95.47 mg/L;当臭氧投加量从32 mg/L增加至81 mg/L时,·OH的浓度由32.00 mg/L升至84.68 mg/L;当气体流速从0.1 L/min增大至0.3 L/min时,·OH的浓度由68.8 mg/L上升至 127.9 mg/L。(4)研究了初始pH值、电解液种类和天然有机物(NOM)对E-catazone技术降解IBU母体、溶液TOC及产生·OH浓度的影响。研究发现,碱性条件能够增加E-catazone技术对IBU母体的降解速率,在酸性条件下,IBU母体的降解效能被抑制,当pH=3、pH=7.2和pH=11时,产生·OH的浓度分别是10.70 mg/L、90.43 mg/L和101.72 mg/L;电解液对E-catazone技术也有一定的影响,当电解液为Na2SO4、Na2CO3和NaCl溶液时,IBU的去除率分别为100%、55.2%和87.7%;研究发现,较低浓度的NOM能够促进IBU的降解,高浓度的NOM有一定的抑制作用。图41幅,表4个,参考文献121篇。
【学位单位】：北京交通大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X703
【部分图文】：

?北京交通大学硕士专业学位论文???研究分析电流强度、臭氧浓度、溶液初始ｐＨ值、气体流速、电解液种类和??ＮＯＭ对Ｅ－ｃａｔａｚｏｎｅ技术降解ＩＢＵ母体和ＴＯＣ矿化率的影响；并且分析在不同影??响因子条件下？０！！和变化。??１．５．３技术路线??本实验的技术路线图如图卜２。??－

并通过添加２?ｍＭ的乙酸铵和０．０１％的甲酸调节ｐＨ值为４左右；流动相须??经过０．４５?的滤纸抽滤且超声后（消除流动相中的杂质及气泡），以１．０?ｍＬ／ｍｉｎ??的流速进样，每次进样量为１００?ＨＬ。每组测３次。ＩＢＵ检测标线如图２－１所示。??５０００?■?ｙ?＝?５Ｅ－０５ｘ－０．６１３?．Ｐ??Ｒ２?＝?０．９９９９??４０．００?■??５?３０．００?■??旦?Ｘ??＾?２０．００?－??１０．００－??ｏ．ｏｏ?－?５??？?■?Ｉ?＊?＊?■??〇．〇？?４０００００．００?８０００００．００?１２０００００．００??＿积??图２－１１ＢＵ检测标线??Ｆｉｇ．?２－１?ＩＢＵ?ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ?ｌｉｎｅ??２．１．４．２?ＴＯＣ?的测定??ＴＯＣ采用ＥＬＥＭＥＮＴＡＲ?ＶＡＲＩＯ?ＴＯＣ测定仪进行测量，检测步骤如下：??（１）

?９５０？１０５０?ＭＰａ，以蒸馏水为空白样（处理方式同（１）和（２）），进行测量，每??组测３次。ＴＯＣ的标准曲线如图２－２。??５．００－１???ｙ?＝?０．０００４ｘ?＋?０．００５８??Ｒ２?＝?０．９９９５?Ｊ??４．ＵＵ－??３３．００－??Ｊ??０．００－?＾??０．００?２０００．００?４０００．００?６０００．００?８０００．００?１００００．００??峰而积??图２－２?ＴＯＣ检测标线??Ｆｉｇ．?２－２?ＴＯＣ?ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ?ｌｉｎｅ??２．１．４．３羟基自由基的测定??叔丁醇（ＴＢＡ）能够完全捕获Ｅ－ｃａｔａｚｏｎｅ反应过程产生的？？！！，并且最终产生??甲醛；产生甲醛的含量采用Ｈａｎｔｚｓｃｈ显色法［８６］测定。??５０．００?－?Ｔ??ｙ?＝?１３．０９２ｘ－０．８４３９?Ａ??Ｒ：?＝?０．９９９４??４０．００?－??ｍ?３０．００－??Ｉ??＊?２０．００?－??？?ｚ??１０．００?■?ｊＸ??０．００?－??０．００?０．５０?１．００?１．５
【参考文献】

相关期刊论文 前7条

1 李卓坪;徐根华;曹惠忠;戴昕;;三维电催化氧化法预处理抗生素废水探究[J];电子测试;2015年02期

2 齐萌;;羟基自由基检测技术方法概述[J];电力科技与环保;2014年06期

3 白婕;;焦化废水的深度处理技术研究概述[J];山东化工;2014年06期

4 李春娥;;BDD薄膜电极电催化氧化降解DDNP生产废水动力学研究[J];科技资讯;2014年04期

5 葛四杰;曲丹;封莉;张立秋;;RO、NF与MD去除水中五种微量药物的效能研究[J];膜科学与技术;2013年03期

6 张晓元;吴晖;林霞;余从洪;;用ESR检测二氢杨梅素对自由基的清除作用的研究[J];现代食品科技;2010年10期

7 胡湛波,王双飞,刘书孟;高级氧化技术及其在制浆废水处理中的应用[J];中华纸业;2003年08期

相关博士学位论文 前6条

1 李富华;布洛芬在水环境中的光解行为及机理研究[D];广东工业大学;2016年

2 李响;电催化臭氧技术对水中药物的去除性能和机理研究[D];清华大学;2016年

3 丁星;典型环境污染物的光电催化去除及其机理研究[D];华中师范大学;2015年

4 占伟;脉冲电催化氧化处理染料废水研究[D];华中科技大学;2013年

5 关春雨;臭氧催化氧化与活性炭联用给水处理工艺特性中试研究[D];哈尔滨工业大学;2009年

6 林海波;电化学氧化法处理难生物降解有机工业废水的研究[D];吉林大学;2005年

相关硕士学位论文 前10条

1 王艺霏;高铁酸盐-Fenton联合氧化法对焦化废水的处理研究[D];太原理工大学;2017年

2 王伟强;硅酸盐基微滤膜催化臭氧氧化布洛芬去除效能研究[D];哈尔滨工业大学;2016年

3 魏盼盼;抗生素类污染物在不同水体的分布规律与去除效能研究[D];哈尔滨工业大学;2016年

4 刘雯雯;臭氧催化氧化技术在化工废水处理中的应用[D];上海师范大学;2015年

5 马晓宁;臭氧催化氧化处理化工外排水的研究[D];兰州交通大学;2015年

6 袁实;电催化臭氧水处理技术的开发和研究[D];清华大学;2014年

7 李丽芳;掺钴改性二氧化铅电极催化降解水中布洛芬的研究[D];北京化工大学;2014年

8 林金华;Fenton氧化法和过硫酸盐氧化法深度处理焦化废水对比研究[D];太原理工大学;2014年

9 李弘;电催化氧化法用于制药废水预处理与深度处理的实验研究[D];哈尔滨工业大学;2013年

10 万哲希;臭氧/活性炭系统对焦化废水有机物的去除性能研究[D];上海大学;2013年

本文编号：2855858