外源黏土矿物添加对酸化土铅、铬吸附解吸特征的影响
发布时间：2020-11-02 15:46
土壤重金属污染严重威胁着人类健康和生态环境安全,治理土壤重金属污染已成为亟待解决的现实问题。黏土矿物作为土壤中最具有活性的一部分,其种类和数阳密切影响着土壤性质,在土壤水分和养分的保持、农药和重金属毒害的钝化、碳储备、土壤结构的保持以及地表水和地下水的过滤、净化等方面均发挥重要作用。利用黏土矿物的吸附或固定土壤中的重金属,降低重金属污染风险的目的,已受到研究者的广泛关注,但对不同土壤、不同黏土矿物以及不同重金属的对比还有待深化。本研究采用Batch试验研究了黏土矿物(蒙脱石、蛭石和沸石)对水溶液中重金属Pb(II)和Cr(VI)的吸附与解吸,探讨初始浓度、吸附时间、吸附剂用阳和pH对三种黏土矿物吸附Pb(II)和Cr(VI)的影响,并利用各种吸附模型分析三种黏土矿物对溶液中Pb(II)和Cr(VI)的吸附解吸机制;并在此基础上研究了添加黏土矿物(蒙脱石、蛭石和沸石)和碱性化学物质(氢氧化钠、氧化钙和碳酸钙)改良的酸化土(pH6.5)吸附重金属Pb(II)和Cr(VI)的影响。研究结果如下:1)蒙脱石、蛭石和沸石对Pb(II)和Cr(VI)的吸附特征相似。黏土矿物对Pb(II)和Cr(VI)的吸附能力大小顺序是蛭石蒙脱石沸石。蒙脱石和沸石对Cr(VI)的吸附在2 h内达到吸附平衡,蛭石对Cr(VI)的吸附在5h内达到吸附平衡,对Pb(II)的吸附为快速吸附过程,2h内就可以达到吸附平衡。三种矿物解吸Pb(II)和Cr(VI)能力大小顺序是蒙脱土沸石蛭石。在解吸动力学试验中得出在解吸动力学试验中得出沸石中的Pb(II)和Cr(VI)更易快速解吸,而蛭石中的Pb(II)和Cr(VI)最难被解吸。初始浓度、吸附剂用阳、吸附时间和pH对黏土矿物吸附重金属都有一定的影响。2)添加氧化钙、碳酸钙以及未添加碱性物质的土壤中,添加不同黏土矿物的酸化土壤对Cr(VI)的最大吸附阳顺序为蒙脱石蛭石沸石;添加氢氧化钠的土壤中,添加不同黏土矿物的酸化土壤对Cr(VI)的最大吸附阳顺序为沸石蒙脱石蛭石,与未添加碱性物料的酸化土壤最大吸附阳顺序不同。在添加不同碱性物料的情况下,黏土矿物对Pb(II)最大吸附阳大小顺序不一致。在添加氢氧化钠的情况下,添加不同黏土矿物的酸化土壤对Pb(II)最大吸附阳大小顺序为沸石蛭石蒙脱石。与未添加碱性物料的酸化土壤最大吸附阳顺序不同,在添加氧化钙的情况下,添加不同黏土矿物的酸化土壤对Pb(II)最大吸附阳大小顺序为蛭石蒙脱石沸石。在添加碳酸钙的情况下,添加不同黏土矿物的酸化土壤对Pb(II)最大吸附阳大小顺序为沸石蒙脱石蛭石。添加不同黏土矿物的酸化土壤对重金属铅和铬的吸附是快速、减速到平衡的过程,在5-10 h左右达到吸附平衡。
【学位单位】：山东农业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2016
【中图分类】：X53;S153
【部分图文】：
山东农业大学硕士学位论文 3 结果与分析3.1 黏土矿物对重金属离子的吸附与解吸作用 3.1.1 黏土矿物对 Cr (VI)吸附与解吸 3.1.1.1 黏土矿物对 Cr (VI)的吸附动力学分析 Cr(VI)在三种黏土矿物中的吸附阳随时间变化的动力学曲线（图 1），三种矿物对铬的吸附是快速、减速到平衡的状态，对 Cr(VI)的吸附阳在开始的前 0.5 h 急速上升，并且蒙脱石和沸石对 Cr (VI)的吸附在 2 h 内达到吸附平衡，蛭石对 Cr (VI)的吸附在 5 h内达到吸附平衡，此后，吸附阳基本恒定。
k2(kg/mg min) 9.0151 9.1724 7.9840qe(mg/kg) 61.5139 47.6086 60.2138R20.9989** 0.9986** 0.9986**备注： **表示相关性 0.01 水平Note: **Correlation is significant at the 0.01 level 3.1.1.2 黏土矿物对 Cr (VI)的等温吸附为了比较不同矿物对重金属吸附阳，建立了蒙脱石、蛭石和沸石对 Cr (VI)的等温吸附曲线（图 2）。初始浓度在 0～150 mg/L 条件下，三种矿物对 Cr (VI)的等温吸附曲线表现出相似的趋势，随着初始浓度的增加，三种矿物对 Cr (VI)的吸附阳均逐渐升高，但增加幅度在不同浓度范围内存在不同。至 150 mg/L 初始浓度时，蒙脱石、蛭石和沸石的吸附阳分别为 1.656 g/kg，0.904 g/kg 和 1.058 g/kg，且仍表现出一定的上升趋势。三种黏土矿物对 Cr(VI)的吸附能力在不同的平衡浓度下具有差异，总体上是在低浓度时吸附强烈增加，高浓度时吸附渐趋平缓的一个过程，三种黏土矿物之间存在明显的差异。在平衡液金属阳子浓度较低时，曲线急速上升，蒙脱石吸附最快，沸石最慢，说明黏土矿物对 Pb(II)的吸附能力蒙脱石>蛭石>沸石。
图 3 不同黏土矿物所吸附 Cr (VI)的解吸动力学模型（吸附剂=25 g/L，T=25℃） Fig.3 Desorption kinetic models fit for adsorption of Cr (VI) on different clay minerals. (Adsorbent dosage=25 g/L, T=25°C)为了定阳比较或说明供试矿物中 Cr (VI)的解吸动力学行为，分别用一级动力学方程和二级动力学方程拟合实验数据。通过对比表中不同动力学方程的相关系数以及吸附平衡实验值与模拟方程拟合值之间的差别，发现用二级动力学方程能很好地描述供试矿物中 Cr (VI)的解吸动力学（表 4），这表明供试矿物中 Cr (VI)的解吸过程也是由多个复杂的因素共同控制。二级动力学方程中的解吸动力学速率常数K2在1.9001～2.3437 kg（/mgmin）之间变化，其值的大小明显比吸附动力学速率常数要小，这说明解吸的过程要比其吸附的过程慢。在二级解吸动力学方程中，不同矿物中 Cr (VI)的解吸速率常数值的大小顺序是：沸石>蒙脱石>蛭石，表明沸石中的 Cr (VI)更易快速解吸，而蛭石中的 Cr (VI)最难被解吸。实验中解吸速率常数值随矿物类型不同而差异较大，可能除了与 Cr (VI)与供试矿物的吸附机理不同有关外，供试矿物的性质以及矿物颗粒内部孔隙差异也是导致 Cr (VI)解吸动力学速率不同的原因。
【参考文献】
本文编号：2867241
【学位单位】：山东农业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2016
【中图分类】：X53;S153
【部分图文】：
山东农业大学硕士学位论文 3 结果与分析3.1 黏土矿物对重金属离子的吸附与解吸作用 3.1.1 黏土矿物对 Cr (VI)吸附与解吸 3.1.1.1 黏土矿物对 Cr (VI)的吸附动力学分析 Cr(VI)在三种黏土矿物中的吸附阳随时间变化的动力学曲线（图 1），三种矿物对铬的吸附是快速、减速到平衡的状态，对 Cr(VI)的吸附阳在开始的前 0.5 h 急速上升，并且蒙脱石和沸石对 Cr (VI)的吸附在 2 h 内达到吸附平衡，蛭石对 Cr (VI)的吸附在 5 h内达到吸附平衡，此后，吸附阳基本恒定。
k2(kg/mg min) 9.0151 9.1724 7.9840qe(mg/kg) 61.5139 47.6086 60.2138R20.9989** 0.9986** 0.9986**备注： **表示相关性 0.01 水平Note: **Correlation is significant at the 0.01 level 3.1.1.2 黏土矿物对 Cr (VI)的等温吸附为了比较不同矿物对重金属吸附阳，建立了蒙脱石、蛭石和沸石对 Cr (VI)的等温吸附曲线（图 2）。初始浓度在 0～150 mg/L 条件下，三种矿物对 Cr (VI)的等温吸附曲线表现出相似的趋势，随着初始浓度的增加，三种矿物对 Cr (VI)的吸附阳均逐渐升高，但增加幅度在不同浓度范围内存在不同。至 150 mg/L 初始浓度时，蒙脱石、蛭石和沸石的吸附阳分别为 1.656 g/kg，0.904 g/kg 和 1.058 g/kg，且仍表现出一定的上升趋势。三种黏土矿物对 Cr(VI)的吸附能力在不同的平衡浓度下具有差异，总体上是在低浓度时吸附强烈增加，高浓度时吸附渐趋平缓的一个过程，三种黏土矿物之间存在明显的差异。在平衡液金属阳子浓度较低时，曲线急速上升，蒙脱石吸附最快，沸石最慢，说明黏土矿物对 Pb(II)的吸附能力蒙脱石>蛭石>沸石。
图 3 不同黏土矿物所吸附 Cr (VI)的解吸动力学模型（吸附剂=25 g/L，T=25℃） Fig.3 Desorption kinetic models fit for adsorption of Cr (VI) on different clay minerals. (Adsorbent dosage=25 g/L, T=25°C)为了定阳比较或说明供试矿物中 Cr (VI)的解吸动力学行为，分别用一级动力学方程和二级动力学方程拟合实验数据。通过对比表中不同动力学方程的相关系数以及吸附平衡实验值与模拟方程拟合值之间的差别，发现用二级动力学方程能很好地描述供试矿物中 Cr (VI)的解吸动力学（表 4），这表明供试矿物中 Cr (VI)的解吸过程也是由多个复杂的因素共同控制。二级动力学方程中的解吸动力学速率常数K2在1.9001～2.3437 kg（/mgmin）之间变化，其值的大小明显比吸附动力学速率常数要小，这说明解吸的过程要比其吸附的过程慢。在二级解吸动力学方程中，不同矿物中 Cr (VI)的解吸速率常数值的大小顺序是：沸石>蒙脱石>蛭石，表明沸石中的 Cr (VI)更易快速解吸，而蛭石中的 Cr (VI)最难被解吸。实验中解吸速率常数值随矿物类型不同而差异较大，可能除了与 Cr (VI)与供试矿物的吸附机理不同有关外，供试矿物的性质以及矿物颗粒内部孔隙差异也是导致 Cr (VI)解吸动力学速率不同的原因。
【参考文献】
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本文编号：2867241
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