常温高效催化氧化CVOCs的研究

发布时间：2020-11-03 09:06

　　 挥发性有机物(VOCs)大气污染防治越来越受到重视,而含氯的挥发性有机物(CVOCs)是其中一类危害大、更难降解的VOCs。本课题提出新型常温催化氧化方法,开展常温条件下对二氯甲烷的降解研究。相较于传统CVOCs治理方法,常温催化具有催化反应温度低、治理过程安全的显著优势。本文以常温催化臭氧氧化二氯甲烷为探针反应。在活性碳纤维(ACF)载体上负载过渡金属氧化物,考察了活性组分、负载量和煅烧温度对催化氧化二氯甲烷的影响。对催化剂进行了SEM、BET、EDS、XPS、XRD和FTIR表征。研究发现,在FeO_x、MnO_x、CuO_x、NiO_x四种活性组分中,MnO_x催化氧化二氯甲烷效果最好,Mn的最佳负载量为9 wt%,最佳煅烧温度为400℃。BET测试结果表明,催化剂比表面积和孔体积随负载量增大而降低,催化剂中微孔含量占到一半以上;SEM表征发现随着活性组分负载量的逐渐增加,过渡金属氧化物团聚现象逐渐明显,EDS表征发现9 wt%的MnO_x/ACF催化剂表面Mn的分布并不均匀;Mn2p的XPS图表明催化剂中Mn元素主要存在价态是+4价,含量为64%,此外还含有36%的Mn~(3+),表明形成的是Mn的复合氧化物;O1s的XPS图谱发现了Mn-O峰,C-O峰以及Mn-O-C峰,表明MnO_2通过化学键的形式连接在ACF上;XRD表征发现9 wt%的负载量具有最强的MnO_2衍射峰;FTIR谱图检测到了二氯甲烷降解后的产物峰,如甲酸盐(COO-R)和甲氧基(CH_3O-),证明了二氯甲烷被降解。考察了实验反应条件对二氯甲烷去除率的影响,包括空速、臭氧初始浓度、二氯甲烷初始浓度、反应温度,结果表明:当反应温度在25℃,空速为7500 h~(-1),臭氧浓度为2200 mg/m~3,二氯甲烷浓度降为100 mg/m~3时,去除率达到81%;25-50℃范围内能得较高的二氯甲烷去除率;催化剂循环使用5次催化活性没有下降,表明具有一定的循环使用能力。本文最后进行了动力学研究,得出反应表观活化能Ea=30.43 kJ/mol,并采用水杨酸浸渍膜捕集-高效液相色谱法(HPLC)测定反应过程中生成的气态羟基自由基(·OH),其数量约为(0.64-3.63)×10~(12)(个/cm~3)。
【学位单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X701;O643.32
【部分图文】：

第 2 章 实验试剂与表征方法（3）静置 12 h，然后在 80℃的烘箱中干燥。（4）将干燥后的催化剂置于 200-400℃的马弗炉中煅烧，煅烧时间为 4 h，制得负载过渡金属氧化物的 ACF 催化剂。2.3 催化剂评价装置常温高效催化氧化二氯甲烷评价装置流程图如图 2-1 所示。

图 2-2 二氯甲烷浓度对峰面积的标准曲线Fig.2-2 The standard curve of dichloromethane验烷初始浓度稳定性实验用氮气鼓泡法携带出二氯甲烷气体，实验过程中气压因素都会影响二氯甲烷初始浓度，为确保实验过程中进行了二氯甲烷气体浓度稳定性实验，结果如图 2-3

图 2-2 二氯甲烷浓度对峰面积的标准曲线Fig.2-2 The standard curve of dichloromethane验烷初始浓度稳定性实验用氮气鼓泡法携带出二氯甲烷气体，实验过程中气压因素都会影响二氯甲烷初始浓度，为确保实验过程中进行了二氯甲烷气体浓度稳定性实验，结果如图 2-3
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本文编号：2868380