工程纳米颗粒对甲霜灵外消旋体在土壤中迁移转化的影响
发布时间：2020-11-06 18:25
随着纳米科学和技术的发展,工程纳米颗粒(ENPs)在农业、医疗、电子设备和服装、涂料中的应用越来越广泛。与此同时,ENPs在生产、运输、使用等过程中会不可避免地进入环境中。多数ENPs具有良好的稳定性,导致其在土壤中的浓度不断上升,对土壤中的微生物和共存有机污染物的环境行为产生影响。本文以手性农药甲霜灵为研究对象,探究了 3类典型纳米颗粒(纳米SiO2、纳米TiO2和纳米ZnO)对甲霜灵试剂和制剂在农田土壤中迁移转化的影响;借助不同实验条件下土壤微生物丰度与群落结构组成,初步提出了 ENPs对土壤微生物和有机污染物迁移转化的影响机制。论文的主要研究结论包括:(1)纳米SiO2对甲霜灵有较快的吸附速率和较强的吸附能力,进入土壤后将增加土壤对甲霜灵的吸附,降低甲霜灵在土壤中的迁移性,吸附未表现出对映体选择性。受到自团聚情况、土壤有机质竞争吸附位点、以及与土壤颗粒的相互作用等因素的影响,进入土壤中的纳米SiO2对甲霜灵的吸附能力下降。(2)光照下,纳米TiO2对甲霜灵在土壤中的转化有促进作用。纳米TiO2通过光催化转化方式促进甲霜灵在土壤中的化学转化,促进程度受纳米TiO2与土壤之间的相互作用影响,高压蒸汽灭菌后的土壤中纳米TiO2的促进能力显著下降,在土壤中“老化”的纳米TiO2的促进能力也有所下降。混入纳米TiO2的土壤中甲霜灵转化的选择性与未处理组相同,同时微生物群落结构和丰度未受到影响,表明纳米TiO2对甲霜灵在土壤中的生物转化未产生显著影响。(3)不同纳米颗粒对甲霜灵在土壤中的选择性转化影响不同。光照下,纳米ZnO的加入促进甲霜灵在土壤中的转化,且对甲霜灵转化的选择性有一定影响,同时显著改变了混合土壤中细菌的群落结构;纳米TiO2对甲霜灵的转化有化学促进作用,未影响甲霜灵在混合土壤中转化的选择性;纳米SiO2则略微抑制甲霜灵的转化速率,并对甲霜灵在混合土壤中转化的选择性有一定影响。纳米颗粒对土壤微生物群落结构的影响可能是造成甲霜灵转化的选择性发生改变的主要原因。纳米颗粒对有机污染物在土壤环境中迁移转化的影响是复杂作用的结果,本文的研究成果有助于人们明晰纳米颗粒-土壤微生物-有机污染物之间的相互关系,进一步明确ENPs进入土壤后对土壤圈层可能造成的环境风险。
【学位单位】：武汉大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X131.3
【部分图文】：
方式中均未出现，在先振荡６ｈ与先超声处理１０ｍｍ的条件下，吸附过程迅速达??到平衡（２?ｍｉｎ内）。在Ｓｌ／Ｓｉ０２混合物吸附甲霜灵的实验中也出现类似的现象，??未经过预处理的实验组中甲霜灵浓度表现为先降后升（图２．１ｃ）。另一方面，先??超声处理１５?ｓ的实验组的平衡吸附量与先振荡６ｈ的基本一致，且小于先超声处??理１０?ｍｉｎ的实验组（图２．１?ｂ）。??４．５?－?ＩＩ?—ｗｉｔｈｏｕｔ?ｐｒｅｔｒｃａｌｍｃｎｌ?（８?ｇ?ＳＩ）?（ａ）??鲁?ｐａＭｒｃａｌｅｄ?ｗｉｔｈ?６?ｈ?ｏｆ?ｓｈａｋｉｎｇ?（Ｘ?ｇ?ＳＩ）??＾?４．４?－??４．１?－??ｉ?．?ｉ?．?ｉ?．?ｉ?，?ｉ?，?ｉ??４．５?－?ＩＩ?＿?ｐｒｃｌｒｃａｌｃｄ?ｗｉｔｈ?１５?ｓ?ｏｆ?ｓｏｎｉｃｕｔｉｏｎ?（８０?ｍｇ?ＳｉＣ），）?（ｂ）??？．?ｐｒｃｌｒｃａｌｃｄ?ｗｉｔｈ?６?ｈ?ｏｆｓｈｕｋｉｎｙ?（８０?ｍｇ?Ｓｉ（）
不同预处理方式下纳米Ｓｉ０２对甲霜灵不同的吸附情况可能是由纳米Ｓｉ０２在??溶液中的团聚导致，为了验证这种推测，本文测定了两种预处理条件下纳米ＳｉＣｂ??在水中的粒径分布随振荡时间的变化。如图２．３所示，本文使用的纳米＆０２平均??粒径约７?ｎｍ，但在水中的水合粒径为０．１－７＾０１。预先超声１５?ｓ的纳米Ｓｉ０２的粒??径分布随振荡时间有显著变化，小粒径部分（＜１?ｐｍ）减少，大粒径部分（３－７?ｇｍ）??增加，说明纳米Ｓｉ０２在水中趋于团聚。然而，预先超声１０ｍｍ的纳米Ｓ１Ｏ２在实??验测定时间范围内并无明显变化（图２．３?ｂ），且粒径集中分布在１?｜ｉｍ以下，这??与吸附实验中超声处理１０?ｍｍ组吸附量迅速达到平衡且高于超声处理１５?ｓ的实??验组的规律相符合。然而，团聚过程导致已被吸附的甲霜灵分子发生脱附现象的??原因仍不甚清楚。?’??１６?卜■＝?ＳＴ］刚??９０?ｍｉｎ?Ｊｊ??＾?Ｗ?－?８０??Ｊ＂°１２?ｋ?＾?／?■?６０?ｉ??ｉ?Ｉ?ｉ?ｉ?ｉ?ｉ?Ｉ?－■ｉｌｌ?｜?＿?Ｌ?１?ｉｉ?（）??１６?ＢＳ?：１００??ｌ１２－?８０?ｇ??ｉ?Ｒ?■?Ｉ?ｉｉ?－６〇??０．１?１?１０??Ｓｉｚｅ?（ｉ＾ｍ）??图２．３纳米Ｓｉ０２悬浊液（２ｇ／Ｌ）在不同振荡时间的粒径分布。纳米Ｓ１Ｏ２悬浊液预先超??声１５?ｓ?（ａ）或１０?ｍｉｎ?（ｂ）。柱状图表７Ｋ不同粒径的占比（左ｙ轴），曲线表７Ｋ累计分??布率（右ｙ轴）。??１４??
?１００?２００?３００?４００?５００??１?（ｍｉｎ）??图２．２甲霜灵在土壤ＳＩ上的吸附量随时间的变化。曲线为使用假一级动力学与假二级??动力学方程对不同时间时甲霜灵在土壤ＳＩ上吸附量的拟合结果。??不同预处理方式下纳米Ｓｉ０２对甲霜灵不同的吸附情况可能是由纳米Ｓｉ０２在??溶液中的团聚导致，为了验证这种推测，本文测定了两种预处理条件下纳米ＳｉＣｂ??在水中的粒径分布随振荡时间的变化。如图２．３所示，本文使用的纳米＆０２平均??粒径约７?ｎｍ，但在水中的水合粒径为０．１－７＾０１。预先超声１５?ｓ的纳米Ｓｉ０２的粒??径分布随振荡时间有显著变化，小粒径部分（＜１?ｐｍ）减少，大粒径部分（３－７?ｇｍ）??增加，说明纳米Ｓｉ０２在水中趋于团聚。然而，预先超声１０ｍｍ的纳米Ｓ１Ｏ２在实??验测定时间范围内并无明显变化（图２．３?ｂ），且粒径集中分布在１?｜ｉｍ以下，这??与吸附实验中超声处理１０?ｍｍ组吸附量迅速达到平衡且高于超声处理１５?ｓ的实??验组的规律相符合。然而
【参考文献】
本文编号：2873499
【学位单位】：武汉大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X131.3
【部分图文】：
方式中均未出现，在先振荡６ｈ与先超声处理１０ｍｍ的条件下，吸附过程迅速达??到平衡（２?ｍｉｎ内）。在Ｓｌ／Ｓｉ０２混合物吸附甲霜灵的实验中也出现类似的现象，??未经过预处理的实验组中甲霜灵浓度表现为先降后升（图２．１ｃ）。另一方面，先??超声处理１５?ｓ的实验组的平衡吸附量与先振荡６ｈ的基本一致，且小于先超声处??理１０?ｍｉｎ的实验组（图２．１?ｂ）。??４．５?－?ＩＩ?—ｗｉｔｈｏｕｔ?ｐｒｅｔｒｃａｌｍｃｎｌ?（８?ｇ?ＳＩ）?（ａ）??鲁?ｐａＭｒｃａｌｅｄ?ｗｉｔｈ?６?ｈ?ｏｆ?ｓｈａｋｉｎｇ?（Ｘ?ｇ?ＳＩ）??＾?４．４?－??４．１?－??ｉ?．?ｉ?．?ｉ?．?ｉ?，?ｉ?，?ｉ??４．５?－?ＩＩ?＿?ｐｒｃｌｒｃａｌｃｄ?ｗｉｔｈ?１５?ｓ?ｏｆ?ｓｏｎｉｃｕｔｉｏｎ?（８０?ｍｇ?ＳｉＣ），）?（ｂ）??？．?ｐｒｃｌｒｃａｌｃｄ?ｗｉｔｈ?６?ｈ?ｏｆｓｈｕｋｉｎｙ?（８０?ｍｇ?Ｓｉ（）
不同预处理方式下纳米Ｓｉ０２对甲霜灵不同的吸附情况可能是由纳米Ｓｉ０２在??溶液中的团聚导致，为了验证这种推测，本文测定了两种预处理条件下纳米ＳｉＣｂ??在水中的粒径分布随振荡时间的变化。如图２．３所示，本文使用的纳米＆０２平均??粒径约７?ｎｍ，但在水中的水合粒径为０．１－７＾０１。预先超声１５?ｓ的纳米Ｓｉ０２的粒??径分布随振荡时间有显著变化，小粒径部分（＜１?ｐｍ）减少，大粒径部分（３－７?ｇｍ）??增加，说明纳米Ｓｉ０２在水中趋于团聚。然而，预先超声１０ｍｍ的纳米Ｓ１Ｏ２在实??验测定时间范围内并无明显变化（图２．３?ｂ），且粒径集中分布在１?｜ｉｍ以下，这??与吸附实验中超声处理１０?ｍｍ组吸附量迅速达到平衡且高于超声处理１５?ｓ的实??验组的规律相符合。然而，团聚过程导致已被吸附的甲霜灵分子发生脱附现象的??原因仍不甚清楚。?’??１６?卜■＝?ＳＴ］刚??９０?ｍｉｎ?Ｊｊ??＾?Ｗ?－?８０??Ｊ＂°１２?ｋ?＾?／?■?６０?ｉ??ｉ?Ｉ?ｉ?ｉ?ｉ?ｉ?Ｉ?－■ｉｌｌ?｜?＿?Ｌ?１?ｉｉ?（）??１６?ＢＳ?：１００??ｌ１２－?８０?ｇ??ｉ?Ｒ?■?Ｉ?ｉｉ?－６〇??０．１?１?１０??Ｓｉｚｅ?（ｉ＾ｍ）??图２．３纳米Ｓｉ０２悬浊液（２ｇ／Ｌ）在不同振荡时间的粒径分布。纳米Ｓ１Ｏ２悬浊液预先超??声１５?ｓ?（ａ）或１０?ｍｉｎ?（ｂ）。柱状图表７Ｋ不同粒径的占比（左ｙ轴），曲线表７Ｋ累计分??布率（右ｙ轴）。??１４??
?１００?２００?３００?４００?５００??１?（ｍｉｎ）??图２．２甲霜灵在土壤ＳＩ上的吸附量随时间的变化。曲线为使用假一级动力学与假二级??动力学方程对不同时间时甲霜灵在土壤ＳＩ上吸附量的拟合结果。??不同预处理方式下纳米Ｓｉ０２对甲霜灵不同的吸附情况可能是由纳米Ｓｉ０２在??溶液中的团聚导致，为了验证这种推测，本文测定了两种预处理条件下纳米ＳｉＣｂ??在水中的粒径分布随振荡时间的变化。如图２．３所示，本文使用的纳米＆０２平均??粒径约７?ｎｍ，但在水中的水合粒径为０．１－７＾０１。预先超声１５?ｓ的纳米Ｓｉ０２的粒??径分布随振荡时间有显著变化，小粒径部分（＜１?ｐｍ）减少，大粒径部分（３－７?ｇｍ）??增加，说明纳米Ｓｉ０２在水中趋于团聚。然而，预先超声１０ｍｍ的纳米Ｓ１Ｏ２在实??验测定时间范围内并无明显变化（图２．３?ｂ），且粒径集中分布在１?｜ｉｍ以下，这??与吸附实验中超声处理１０?ｍｍ组吸附量迅速达到平衡且高于超声处理１５?ｓ的实??验组的规律相符合。然而
【参考文献】
相关期刊论文 前5条
1 张全;王萃;赵美蓉;刘维屏;;手性持久性有机污染物的环境界面过程及生态安全研究进展[J];中国科学:化学;2013年03期
2 张彦雄;李丹;张佐玉;廖可军;;两种土壤阳离子交换量测定方法的比较[J];贵州林业科技;2010年02期
3 李朝阳;武彤;李景印;张炳烛;;手性农药对映体选择性环境行为的研究进展[J];生态环境;2008年03期
4 邱莉萍,刘军,王益权,孙慧敏,和文祥;土壤酶活性与土壤肥力的关系研究[J];植物营养与肥料学报;2004年03期
5 曹慧,孙辉,杨浩,孙波,赵其国;土壤酶活性及其对土壤质量的指示研究进展[J];应用与环境生物学报;2003年01期
本文编号：2873499
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huanjinggongchenglunwen/2873499.html
