铈基复合氧化物催化剂的优化及脱硝性能研究
发布时间：2020-11-10 12:29
氮氧化物(NO_x)被认为是造成酸雨、光化学烟雾和温室效应的主要污染物之一,其排放已严重威胁人类健康和生态系统。大气中超过90%的NO_x来自于固定源和移动源的燃料燃烧。目前用于脱除固定源氮氧化物技术中最有前途的是以NH_3为还原剂的选择性催化还原技术(NH_3-SCR),因为它具有效率高、成本低等优点。目前已开发出各种催化剂用于选择催化还原氮氧化物,其中极具代表性的催化剂是拥有良好氧化还原能力的过渡金属氧化物。过渡金属氧化物脱硝催化剂中应用最广泛的是铈基氧化物催化剂,由于催化剂中Ce~(3+)和Ce~(4+)之间的氧化还原转化,具有优良的储氧能力。纯的氧化铈易生成副产物,氮气选择性较差。向Ce基催化剂中加入多相元素被认为是最有前途和最有效的途径之一。本研究采用Zr,W,Mn等金属元素改性Ce基催化剂,利用表面活性剂为软模板采用共沉淀的方式合成一系列Ce基催化剂。同时结合比表面积、X-射线光电子能谱,氢气程序升温还原、X射线衍射分析等表征手段对催化剂的活性和物理化学性质进行了分析与讨论。研究结果表明:1.通过表面活性剂辅助的方法制备的Ce_(0.75)W_(0.25)O_x催化剂,在175~425°C的较宽温度范围内,在空速为24000 h~(-1)时,NO_x转化率为95%~100%;不同比例的W与Ce形成新的复合氧化物共同体,W的掺杂并未破坏CeO_2的晶格结构,且高度分散的W降低了氧化铈晶相的含量,形成了更多的缺陷位,增加了表面的活性物种和酸性位点的数量,增强了催化性能。2.经过Mn改性的Ce_(0.75)W_(0.25)Mn_(0.5)O_x催化剂,在175℃,空速为30000 h~(-1)时,NO_x转化率为100%。且在温度低于175℃的整个温度范围内,Ce_(0.75)W_(0.25)Mn_(0.5)O_x催化剂的活性明显高于Ce_(0.75)W_(0.25)O_x催化剂。Mn的掺杂整体上提高了催化剂的活性锰物种和氧物种,增加了催化剂表面的酸性位点,使得催化剂的催化活性明显增加。
【学位单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ426;X701
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 绪论
1.1 氮氧化物的来源、危害及防治
1.1.1 氮氧化物的来源
1.1.2 氮氧化物的危害
1.1.3 氮氧化物的污染防治
3-SCR）'> 1.2 氨选择性催化还原氮氧化物技术（NH3-SCR）
1.3 SCR催化剂国内外研究进展
1.3.1 SCR催化剂的分类
1.3.2 催化剂的制备方法
1.3.3 Ce-W-Mn催化剂的研究进展及制备方法
1.4 本论文主要研究内容
1.4.1 选题依据及意义
1.4.2 研究内容及技术路线
2 实验装置及表征方法
2.1 实验材料和仪器
3-SCR活性测试装置'> 2.2 NH3-SCR活性测试装置
2.2.1 反应装置组成
2.2.2 催化剂的脱硝性能
2.3 催化剂的分析表征方法
2.3.1 X射线衍射分析
2.3.2 扫描电子显微镜
2.3.3 氮气物理吸附
2.3.4 X射线光电子能谱
2.3.5 氢气程序升温还原
2.3.6 氨气程序升温脱附法
2.3.7 透射电子显微镜
x及Ce-W-Ox复合氧化物催化剂'>3 Ce-Zr-Ox及Ce-W-Ox复合氧化物催化剂
3.1 引言
3.2 实验部分
x催化剂的制备'> 3.2.1 Ce-Zr-Ox催化剂的制备
x催化剂的制备'> 3.2.2 Ce-W-Ox催化剂的制备
3.3 结果与讨论
3.3.1 CeZr催化剂活性评价
3.3.2 CeW催化剂活性评价
3.3.3 CeZr及CeW催化剂活性对比云图
3.3.4 CeW及CeZr催化剂比表面和孔结构分析
3.3.5 CeW催化剂XRD分析
2-TPR分析'> 3.3.6 CeW催化剂H2-TPR分析
3.3.7 CeW催化剂SEM分析
3.3.8 CeW催化剂TEM分析
3.3.9 CeW催化剂XPS分析
3-TPD分析'> 3.3.10 CeW催化剂NH3-TPD分析
3.4 本章小结
4 CeWMn复合氧化物催化剂
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验材料
4.2.2 采用表面活性剂辅助及共沉淀的方法制备CeWMn催化剂
4.2.3 采用Mn分步沉淀的方法制备CeWMn催化剂
4.2.4 CeWMn催化剂的活性评价
4.2.5 CeWMn催化剂的物理化学表征
4.3 实验结果与讨论
3-SCR催化活性测试'> 4.3.1 NH3-SCR催化活性测试
4.3.2 CeWMn催化剂的BET分析
2-TPR分析'> 4.3.3 CeWMn催化剂的H2-TPR分析
4.3.4 CeWMn催化剂的XRD分析
4.3.5 CeWMn催化剂的XPS分析
3-TPD分析'> 4.3.6 CeWMn催化剂的NH3-TPD分析
4.4 本章小结
5 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】
本文编号：2877930
【学位单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ426;X701
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 绪论
1.1 氮氧化物的来源、危害及防治
1.1.1 氮氧化物的来源
1.1.2 氮氧化物的危害
1.1.3 氮氧化物的污染防治
3-SCR）'> 1.2 氨选择性催化还原氮氧化物技术（NH3-SCR）
1.3 SCR催化剂国内外研究进展
1.3.1 SCR催化剂的分类
1.3.2 催化剂的制备方法
1.3.3 Ce-W-Mn催化剂的研究进展及制备方法
1.4 本论文主要研究内容
1.4.1 选题依据及意义
1.4.2 研究内容及技术路线
2 实验装置及表征方法
2.1 实验材料和仪器
3-SCR活性测试装置'> 2.2 NH3-SCR活性测试装置
2.2.1 反应装置组成
2.2.2 催化剂的脱硝性能
2.3 催化剂的分析表征方法
2.3.1 X射线衍射分析
2.3.2 扫描电子显微镜
2.3.3 氮气物理吸附
2.3.4 X射线光电子能谱
2.3.5 氢气程序升温还原
2.3.6 氨气程序升温脱附法
2.3.7 透射电子显微镜
x及Ce-W-Ox复合氧化物催化剂'>3 Ce-Zr-Ox及Ce-W-Ox复合氧化物催化剂
3.1 引言
3.2 实验部分
x催化剂的制备'> 3.2.1 Ce-Zr-Ox催化剂的制备
x催化剂的制备'> 3.2.2 Ce-W-Ox催化剂的制备
3.3 结果与讨论
3.3.1 CeZr催化剂活性评价
3.3.2 CeW催化剂活性评价
3.3.3 CeZr及CeW催化剂活性对比云图
3.3.4 CeW及CeZr催化剂比表面和孔结构分析
3.3.5 CeW催化剂XRD分析
2-TPR分析'> 3.3.6 CeW催化剂H2-TPR分析
3.3.7 CeW催化剂SEM分析
3.3.8 CeW催化剂TEM分析
3.3.9 CeW催化剂XPS分析
3-TPD分析'> 3.3.10 CeW催化剂NH3-TPD分析
3.4 本章小结
4 CeWMn复合氧化物催化剂
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验材料
4.2.2 采用表面活性剂辅助及共沉淀的方法制备CeWMn催化剂
4.2.3 采用Mn分步沉淀的方法制备CeWMn催化剂
4.2.4 CeWMn催化剂的活性评价
4.2.5 CeWMn催化剂的物理化学表征
4.3 实验结果与讨论
3-SCR催化活性测试'> 4.3.1 NH3-SCR催化活性测试
4.3.2 CeWMn催化剂的BET分析
2-TPR分析'> 4.3.3 CeWMn催化剂的H2-TPR分析
4.3.4 CeWMn催化剂的XRD分析
4.3.5 CeWMn催化剂的XPS分析
3-TPD分析'> 4.3.6 CeWMn催化剂的NH3-TPD分析
4.4 本章小结
5 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】
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本文编号：2877930
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