胶体态碳纳米管与植物基生物炭对PPCPs的吸附行为研究

发布时间：2020-11-12 06:57

　　 在过去的二十年中,药物和个人护理产品(PPCPs)在水环境中的广泛存在及其对水生生物的潜在危害引起了人们的广泛关注,PPCPs已经被认为是新型环境污染物。研究指出,PPCPs仅在μg·L~(-1)甚至ng·L~(-1)范围内就会诱导急性效应的发生。因此,对PPCPs进行深度处理研究尤为重要。近年来,碳基材料由于其特殊的多孔结构,较大的比表面积等优点被越来越多的应用作污染物的吸附剂。人工纳米碳材料碳纳米管、天然植物基碳材料生物炭作为典型的碳基材料,均具有较大的比表面积和优异的吸附性能,被提出可作为PPCPs深度处理的吸附剂。尽管碳纳米管具有巨大的比表面积,但由于碳纳米管之间存在相对较强的范德华力,很容易缠绕或聚集成束,严重制约了碳纳米管的应用;另外,碳纳米管较高的经济成本也在一定程度上影响碳纳米管的使用。生物炭的原料通常来自于动物的躯壳,植物的根茎,果皮等,较为廉价易得,同时比表面积较大,不存在团聚现象,已被广泛应用于对重金属及多环芳烃等有机物的吸附领域,但其对于PPCPs的吸附效果及机制仍有待考察。因此,本课题选取人工纳米碳材料碳纳米管及天然植物基碳材料生物炭作为吸附剂,考察其对于典型PPCPs的吸附机制及影响。本课题深入研究了胶体态的碳纳米管对不同PPCPs的吸附特征,并建立了多参数线性自由能模型(pp-LFERs模型);探究了不同碳化温度下植物基生物炭对典型PPCPs的吸附作用及水化学条件对吸附的影响。具体如下:(1)研究了分别经阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和十二烷基硫酸钠(SDS),阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和非离子表面活性剂辛基酚聚氧乙烯醚(TX-100)分散处理的胶体态碳纳米管与三氯生(TCS)的吸附特征。结果表明:阴离子表面活性剂SDBS和SDS的存在显著抑制三氯生对碳纳米管的吸附;阳离子表面活性剂的存在促进了碳纳米管的吸附;对于非离子表面活性剂,当表面活性剂浓度低时,抑制碳纳米管的吸附,而当浓度高时,促进吸附。吸附系数K_d与吸光度(UV)、Zeta电位和表面活性剂浓度呈线性相关。在阴离子表面活性剂(SDBS/SDS)存在的体系中,表面电荷对碳纳米管的吸附影响最重要。对于阳离子表面活性剂CTAB,表面活性剂的浓度是影响吸附的主要因素。对于非离子表面活性剂TX-100,分散状态是最重要的影响因素。不同表面活性剂分散的碳纳米管对三氯生的吸附等温线均与Toth模型拟和良好,并且经阳离子表面活性剂CTAB分散的碳纳米管显示出最大的吸附容量。(2)研究了经常见的阴离子表面活性剂(SDS)分散处理的碳纳米管对9种不同的PPCPs的吸附特征,并对数据进行相关性分析,建立不同分散条件下的pp-LFERs模型。研究表明:对碳纳米管进行超声处理抑制了其对莠去津和卡马西平的吸附,其中,对卡马西平的抑制作用较为明显;经超声处理后的碳纳米管对双酚A、雌二醇、雌酮、氧苯酮和三氯生的吸附略有促进但效果并不明显;对氯丙嗪和三氟丙嗪来说,对碳纳米管超声处理几乎不改变碳纳米管的吸附效果;加入阴离子表面活性剂SDS并对碳纳米管进行超声处理后,吸附量均发生明显发生变化;对于莠去津、卡马西平、双酚A、雌二醇、雌酮和氧苯酮六种污染物来说,加入阴离子表面活性剂SDS后吸附量明显下降;对于三氯生来说,当三氯生的浓度较低时,加入阴离子表面活性剂SDS会抑制吸附;当三氯生的浓度增大时促进吸附;对于氯丙嗪和三氟丙嗪来说,加入阴离子表面活性剂SDS后吸附量明显提高。另外,通过相关性分析,得到三组不同分散特征下碳纳米管对PPCPs吸附的pp-LFERs模型,通过较高的r~2值可知,模型的拟合度均较好,表明模型具有统计意义和预测性。(3)研究了玉米秸秆和柚子皮在不同温度下烧制的生物炭对双酚A和卡马西平的吸附特征,结果表明:在同一碳化温度下,玉米秸秆生物炭对双酚A和卡马西平的吸附作用均优于柚子皮生物炭,且吸附符合二级动力学、Freundlich模型;随着pH的增加,两种生物炭对双酚A的吸附容量下降,而对卡马西平的吸附容量先下降后上升,吸附量在pH=10时最低;不同生物炭的碳化温度对吸附的影响不同,双酚A对玉米秸秆生物炭的吸附量随着温度的变化依次为:300℃玉米秸秆600℃玉米秸秆450℃玉米秸秆;卡马西平对玉米秸秆生物炭的吸附量随着温度的变化依次为:600℃玉米秸秆450℃玉米秸秆300℃玉米秸秆;双酚A和卡马西平对柚子皮生物炭的吸附量随着温度的变化均为:300℃柚子皮450℃柚子皮600℃柚子皮。这可能与污染物自身的结构性质、吸附位点、比表面积和孔径的不同有关。本课题的研究结果有助于完善人工纳米碳材料碳纳米管和天然碳材料生物炭对PPCPs的吸附特征研究,并阐明吸附机理及影响因素,同时完善了碳基材料与PPCPs的相互作用机制理论研究,并为碳基材料在PPCPs的深度处理中的应用提供科学依据。
【学位单位】：北京建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：O647.3;X592
【部分图文】：

技术路线图

第 2 章 分散特征对胶体态碳纳米管与三氯生的吸附行为影响研究实验分别对不同分散状态的碳纳米管的视觉形态、表观形态度（UV）和吸附剂表面官能团（FTIR）进行测试。可以清楚地看出，用不同表面活性剂处理超声处理后 CNT中，用 TX-100 超声处理的 CNTs 悬浮液的分散状态最好，分 2-1 h-i）。另外可以观察到 SDBS 分散的 CNTs 悬浮液的分的 CNTs 悬浮液。SDS 和 CTAB 的分散状态不能通过视觉评的超声处理的 CNTs 虽也发生了明显的分散，但是随即发生a 中观察到。

18图 2-2 碳纳米管在不同分散条件下的扫描电镜图片Fig. 2-2 Scanning electron micrograph of carbon nanotubes under different dispersion conditions决定吸附性能和应用的关键因素是吸附剂的化学组成与结构。如上述 SEM 图所本次表征过程中选取了 4 个尺度（500 nm，1 μm，5 μm，50 μm）来说明不同碳纳
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本文编号：2880420