中国东南部典型城市降水化学特征和硝酸盐源解析

发布时间：2020-11-14 01:56

　　 近年来,随着全球城市化的加快、人口数量的上升和机动车排放量的增加,大气中污染物的浓度呈逐渐增加的趋势,不仅对水体环境有较大的影响,而且会破坏生态系统的稳定性。因此,分析大气降水中污染物质的组成及其来源,有助于对城市空气污染状况进行监测,为杭州市和湖州市大气污染的防治提供科学依据。通过研究,主要得出以下结论:(1)采样期间,杭州市和湖州市总的δ~(18)O值的变化范围为-14.87‰~-1.64‰,平均值为-7.10‰;δ~2H值的变化范围为-109.70‰~1.16‰,平均值为-36.42‰。杭州市和湖州市的大气降水线方程(LMWL)为:δ~2H=9.66δ~(18)O+33.04:斜率和截距大于全球大气降水线(GMWL)和中国当地大气降水线(CLMWL)的斜率和截距,受到杭州市和湖州市的地理位置的影响。此外,强降水作用导致湖州市大气降水线的斜率和截距均大于杭州市的斜率和截距。δ~(18)O和δ~2H值的季节变化表现为夏季最低,春季最高,与区域性地理因素和不同空气团的来源有关。(2)杭州市和湖州市大气降水中D-excess值的范围为4.42‰~40.25‰,平均值为20.39‰。冬季、春季和秋季两个城市的D-excess值均远高于夏季的D-excess值,这也和空气团的不同来源有关。降水中的δ~(18)O值与温度两者之间的关系为:δ~(18)O=-0.12T-4.77。δ~(18)O值与温度有较弱的负相关关系,季风气候在一定程度上抑制和掩蔽了温度效应,从而表现为反温度效应。δ~(18)O与降雨量两者之间的关系为:δ~(18)O=-0.0036P-6.34,表明δ~(18)O与降雨量存在显著的降雨量效应。(3)采样期间,杭州市和湖州市大气降水pH值冬季最低、夏季最高,这是由于冬季大气中存在较高浓度的SO_2和NO_2。整个地区大气降水中阴阳离子浓度从大到小的顺序为:Ca~(2+)HCO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+NO_3~-Cl~-Na~+Mg~(2+)K~+。离子浓度值冬季最高、夏季最低,降雨量是影响季节变化的关键因素。湖州市大气降水中SO_4~(2-)/NO_3~-值为1.89,杭州市大气降水中SO_4~(2-)/NO_3~-值为1.38,清楚地表明杭州市的降水污染类型由硫酸型过渡为混合型。Ca~(2+)、Mg~(2+)和K~+表现出良好的相关性,由于K~+和Ca~(2+)的EF_(marine)值都远大于1,说明二者主要来源于土壤。Cl~-和Na~+存在较高的相关性,是典型的海源离子。另外,88%的NO_3~-和99%的SO_4~(2-)主要来自化石燃料燃烧等人为来源。(4)采样期间,杭州市大气降水中NO_3~--N浓度平均值为0.63 mg N L~(-1);NH_4~+-N浓度平均值为0.94 mg N L~(-1);DTN浓度平均值为1.64 mg N L~(-1);湖州市大气降水的NO_3~--N浓度平均值为0.58 mg N L~(-1);NH_4~+-N浓度平均值为0.70 mg N L~(-1);DTN浓度平均值为1.37 mg N L~(-1)。DTN、NH_4~+-N和NO_3~--N浓度有明显的季节变化,这可能和杭州市和湖州市降水量、污染物的排放量、本区域的氧化条件及外源输入的综合影响有关。杭州市降水中的δ~(15)N_(-NO3)和δ~(18)O_(-NO3)值的范围分别为-2.35‰~3.72‰和52.86‰~86.50‰;湖州市降水中的δ~(15)N_(-NO3)和δ~(18)O_(-NO3)值的范围分别为-1.86‰~2.94‰和43.80‰~80.96‰。杭州市和湖州市大气硝酸盐主要来自机动车尾气排放、农业土壤的释放、煤炭燃烧和生物质燃烧。夏季和春季δ~(15)N_(-NO3)和δ~(18)O_(-NO3)值较低,而秋季和冬季δ~(15)N_(-NO3)和δ~(18)O_(-NO3)值较高,这与不同的硝酸盐来源和大气化学过程的影响有关。
【学位单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X51
【部分图文】：

技术路线图

图 2-1 采样点示意图Fig 2-1. Location of sampling sites的采集与处理点分别位于杭州市区浙江工业大学环境学院5楼楼顶和湖州市楼顶，见图 2-1。每一个采样点的四周都较空旷而且没有障碍 冷藏型降水降尘自动采样器。在 2016 年 3 月至 2018 年 2 月采器每次采集降雨量大于 1 mm 的降雨样本用于分析，根据气象定降雨开始时间，然后在降雨开始前打开密封盖，以避免大气雨结束后，立即将降雨样品转移到干净且干燥的用酸洗过的聚实验室处理。采样时间为 2016 年 3 月至 2017 年 2 月完整一年 157 个样品用于氢氧稳定同位素分析，其中包括杭州 77 个样。分析项目及方法到的降雨样品用 0.45 μm 的滤膜过滤后装到容量为 60 mL 的

图 2-2 研究地区的当地大气降水线Fig 2-2. Local meteoric water line in study site中 18O 和 2H 值的季节变化及 HYSPLIT 模型追踪空气团来源-3 为降水中δ18O 和δ2H 的季节变化。总的来说，两个城市的δ势基本一致。如图 2-3a 和 2-3b 所示，杭州市和湖州市δ18O 和为春季偏高，夏季偏低，这是季风区域降水的明显特征。由于季风的影响，本研究利用 HYSPLIT 模型模拟了春季、夏季、程中的空气团输送情况，用于确定空气团来源和传输路径。图州市空气团的输送轨迹。 2-4 可知，夏季到达杭州和湖州的空气团主要来自南海和西太，它具有湿度高和蒸发弱的特点。来自海洋潮湿的气团移动到途气团的重同位素受到强烈的冲刷作用，使得降水中氢氧稳定化[63]。这两种空气团带来的大量降水使杭州市和湖州市大气降在夏季呈现最小值。
【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 赵振华;吴吉春;袁革新;余翔;孙琦;;塔里木盆地东北部大气降水氚浓度的恢复及应用[J];水文地质工程地质;2017年01期

2 王秀秀;孙明虎;;济南市大气降水化学特征分析[J];中国环境管理干部学院学报;2017年01期

3 陈静;;离子色谱法测定大气降水中阴、阳离子的探讨[J];科学中国人;2017年15期

4 孙俊鹏;;怎样分析大气降水的形成[J];试题与研究;2013年27期

5 潘理中;;国外降水水质监测与研究情况简介[J];水文;1988年01期

6 王东升;大气降水核素组成与水-环境监测[J];中国地质;1989年07期

7 张生春;;陕西省现代大气降水氢氧同位素组成特征研究[J];陕西地质;1989年02期

8 贾艳琨;张洪平;王东升;刘恩凯;孙继朝;;我国大气降水氚分布特征[J];勘察科学技术;1989年04期

9 张洪平;;我国大气降水稳定同位素背景值的研究[J];勘察科学技术;1989年06期

10 张言顺;用好生活经验 导学“大气降水”[J];地理教育;2004年04期

相关博士学位论文 前3条

1 陈粉丽;基于大气降水稳定同位素的兰州市水循环研究[D];西北师范大学;2016年

2 赵玮;疏勒河流域大气降水同位素特征及水汽来源研究[D];兰州大学;2017年

3 田超;基于稳定同位素技术的森林水文过程研究[D];中国林业科学研究院;2015年

相关硕士学位论文 前10条

1 王燕;中国东南部典型城市降水化学特征和硝酸盐源解析[D];浙江工业大学;2019年

2 张峦;上海地区大气降水水化学特征及其环境指示意义[D];华东师范大学;2019年

3 赵佩佩;中国北方季风地区大气降水稳定同位素特征及影响因子[D];西北大学;2018年

4 潘超超;金华北山洞穴水稳定同位素特征及其环境意义[D];浙江师范大学;2018年

5 贺强;基于GNIP的黄土高原区大气降水同位素特征研究[D];山西师范大学;2018年

6 孙启斌;南昌市大气降水化学污染特征及来源解析[D];东华理工大学;2018年

7 杜锋;成都市大气降水中无机硫、氮同位素的变化特征[D];成都理工大学;2012年

8 刘钢;昆明城区大气降水重金属特征研究[D];云南师范大学;2015年

9 胡菡;重庆市北碚区大气降水中的氢氧同位素特征和水汽来源分析[D];西南大学;2015年

10 温艳茹;重庆大气降水中氢氧同位素变化及与ENSO事件的响应机制探究[D];西南大学;2017年

本文编号：2882927