纤维素基二氧化碳吸附材料的制备与表征

发布时间：2020-11-16 22:59

　　 随着人们对资源短缺和全球气候变暖问题重视程度的提高,CO_2减排、回收、利用及资源化正成为21世纪重要的能源环境问题之一。目前CO_2减排回收捕集方法主要有吸收、吸附、膜分离、低温蒸馏和生物固碳等。其中,吸附法CO_2捕集分离技术因低成本和易于操作等优势,是未来解决CO_2减排回收并协同利用及资源化问题的一个重要技术发展方向。目前开发的CO_2吸附剂总体上存在的问题为:技术成熟、来源广、易合成材料的CO_2吸附量普遍偏低;CO_2吸附量高的材料(陶瓷材料及金属氧化物类、MIL-101、ZIFs等)目前合成条件苛刻,能耗大、费用高、反应过程不易控制,抗湿性比较差。因此,本论文利用纤维素绿色、易降解、环境友好等优点,对分子筛吸附剂进行改性,制备纤维素基二氧化碳吸附材料,旨在提高材料作为CO_2吸附剂时的抗湿性,以期减少或取消CO_2捕集吸附工艺中去湿干燥单元,增强材料的可用性范围。论文围绕纤维素/分子筛,开展纤维素基二氧化碳吸附材料的制备与表征研究。针对微晶纤维素/颗粒状分子筛、纳米纤维素/粉末状分子筛两个体系考察了纤维素/分子筛形态对耦合制备材料CO_2吸附性能的影响。实验研究了纤维素、分子筛、偶联剂用量及偶联温度等对CO_2吸附容量的影响,分析了吸附过程的热力学和动力学过程。其次,采用SEM扫描电镜、FTIR、X射线衍射XRD、TGA、BET等表征手段研究了纤维素基二氧化碳吸附材料的形貌特征、比表面积、表面基团及孔径分布。再者,结合静态容量法和动态吸附法对二氧化碳吸附选择性进行了分析研究。最后,采用升温减压方式对饱和吸附材料进行解吸研究,评价复合吸附材料的再生性能。研究结果表明,微晶、纸浆、棉浆三种纤维素形态中,改性制备的13X分子筛(颗粒)/微晶纤维素复合吸附材料在同等条件下CO_2吸附容量最高。13X分子筛(颗粒)/微晶纤维素复合材料CO_2吸附容量和合成温度的关系最大。相比于13X分子筛(颗粒),复合吸附材料仍保持13X分子筛原有的微孔孔道和孔容,介孔孔径变得均匀,由27.1nm下降到13.9nm;在298K和1bar下,CO_2的吸附容量达到1.31mmol/g,在273K和1bar下达到1.83mmol/g,在0.5bar时CO_2对N_2的吸附选择性达到50;与未添加偶联剂的13X分子筛(颗粒)/微晶纤维素吸附材料(298K,1bar,无硅烷,0.31mmol/g)相比,添加硅烷后CO_2吸附容量明显提高,表明偶联剂在复合材料的制备过程中起着重要作用;吸附热力学分析表明13X分子筛(颗粒)/微晶纤维素复合吸附材料对CO_2的吸附过程是物理放热过程,吸附热在17-27kJ/mol之间;采用13X分子筛(粉末)和纳米纤维素制备的复合吸附材料相比于13X分子筛(粉末),微孔结构基本没有变化,最可几孔径降低为2.95nm,在273K和1bar下CO_2的吸附容量提升至2.83mmol/g,在0.5bar时CO_2对N_2的选择吸附性也提升到70。CO_2再生实验结果表明,所制备纤维素基二氧化碳吸附材料对CO_2具有稳定的吸附性能。
【学位单位】：华北电力大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X701
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 课题的研究背景
    1.2 纤维素基材料
        1.2.1 纤维素溶解
        1.2.2 纤维素改性
        1.2.3 纤维素基吸附分离材料
    1.3 课题研究内容
第2章 吸附材料制备及测试表征方法
    2.1 制备原料及测试气体
    2.2 吸附材料制备方法
    2.3 材料测试表征方法
第3章 13X分子筛（颗粒）/微晶纤维素二氧化碳吸附材料的制备与表征.
    3.1 纤维素种类的选择
    3.2 制备参数的选择
    3.3 偶联剂对材料吸附性能影响
    3.4 样品测试表征
        3.4.1 微观形貌分析
        3.4.2 结构特征参数及孔径分布
        3.4.3 物相分析
        3.4.4 红外分析
        3.4.5 热重分析
2 吸附特性'>        3.4.6 CO₂ 吸附特性
        3.4.7 吸附选择性
    3.5 小节
第4章 13X分子筛（粉末）/纳米纤维素二氧化碳吸附材料的制备与表
    4.1 材料表面酸碱性对材料吸附性能影响
    4.2 样品测试表征
        4.2.1 红外分析
        4.2.2 结构特征参数及孔径分布
2 吸附特性'>        4.2.3 CO₂ 吸附特性
        4.2.4 吸附选择性
    4.3 小节
2的动态吸附特性'>第5章 纤维素基吸附材料对CO₂的动态吸附特性
2 的动态吸附'>    5.1 CO₂ 的动态吸附
2 动态吸附特性'>    5.2 CO₂ 动态吸附特性
2 吸附的影响'>        5.2.1 实验原料对CO₂ 吸附的影响
2 吸附的影响'>        5.2.2 吸附温度对CO₂ 吸附的影响
2 吸附的影响'>        5.2.3 气体流量对CO₂ 吸附的影响
    5.3 吸附剂的吸附稳定性
    5.4 小节
第6章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 论文创新点
    6.3 论文不足
    6.4 研究展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果
致谢

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本文编号：2886767