生物炭基复合材料对磺胺二甲基嘧啶污染水体与底泥的修复机理研究

发布时间：2020-11-19 15:43

　　 随着社会和科学的不断发展,磺胺类抗生素的产量和消耗量也越来越高。由于大部分的磺胺类抗生素并不能被生物体代谢,积累在地下水、地表水、土壤、底泥中的磺胺类抗生素也越来越多。长期可能会对人体造成毒性损伤,引发变态和过敏反应、激素水平异常等,严重的甚至会引发各种慢性疾病,因此它所具有的环境风险不容小觑。本实验以生物炭为载体,制备氧化石墨烯/生物炭纳米复合材料,并用于水和底泥体系中磺胺二甲基嘧啶的去除。实验内容和实验成果包括以下三个部分:(1)第一部分主要是通过浸蘸法制备氧化石墨烯/生物炭纳米复合材料(GO-BC)。通过元素组成、pH、Zeta电位、BET比表面积测定,以及SEM、XPS分析等手段表征了GO-BC的物理化学性质。结果表明:GO-BC与原始生物炭(BC)相比,物理化学性质都得到改善。氧化石墨烯的引入,使得GO-BC组成元素中氧元素含量增加,BET比表面积增加,孔容变小。说明氧化石墨烯可能分散在生物炭表面或者稳定于生物炭孔隙间。通过XPS结果分析可知,GO-BC富含含氧官能团,且种类和数量都比BC多,其吸附性能会得到改善。(2)第二部分选取磺胺二甲基嘧啶(SMT)作为磺胺类抗生素的典型来模拟污染水体系的研究。主要是利用第一部分中的GO-BC吸附去水体系中的SMT。对比研究了污染体系的pH和离子强度、化学老化来研究化学老化对GO-BC吸附SMT的影响;通过吸附动力学和吸附等温线的测定与相关方程的拟合,综合实验结果探讨GO-BC吸附去除SMT的机理。最后研究了材料的再生性能。实验结果表明:GO-BC对水体系中SMT的最大吸附量为6176mg·kg~(-1),是原BC的2.14倍。当pH值为3-6时,GO-BC和BC对SMT的吸附随着pH的增加变化并不显著。随着pH由中性到碱性条件过渡,吸附剂对SMT的吸附容量逐渐下降。离子强度能够显著影响GO-BC对SMT的吸附,离子强度越大,静电屏蔽、聚合效应、竞争吸附越明显,吸附容量越小。化学老化增加了GO-BC表面含氧官能团的种类和数量,其吸附性能也随之提高。GO-BC对SMT的吸附作用具有很强的pH依赖性,π-EDA作用力是整个吸附过程中的主要吸附机制,还有静电作用、氢键作用、疏水作用等机制协助进行。GO-BC具有较好的稳定性和重复利用性。(3)第三部分研究了底泥体系中pH和电解质浓度、化学老化对GO-BC吸附底泥中SMT的影响;同样测定了吸附动力学和吸附等温线,探讨GO-BC吸附去除SMT的性能。结果表明:GO-BC对SMT吸附作用的pH依赖性依旧比较显著,随着pH的增加,吸附剂吸附底泥中SMT的性能也呈现出明显下降的趋势。底泥体系中NaCl电解质浓度的增大,静电屏蔽作用和Na~+的竞争吸附作用更明显,而底泥体系中有机质的作用增强,整体上对吸附容量没有产生很大影响。化学老化实验中,AGO-BC和ABC对河道底泥中SMT的吸附量明显增加,且随着体系中污染物浓度的增加,吸附量增加的幅度也就越大。并且GO-BC、BC对底泥体系中SMT的吸附速率受化学吸附影响较大。
【学位单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X703;X52
【部分图文】：

硕士学位论文一般为白色或微黄色结晶性粉末，于水，但在稀碱中溶解度较高，与液碱性很强。在沸水、盐酸、甘油有机溶剂中不溶。磺胺类抗生素结构基，如噻唑、嘧啶、吡嗪、噻唑等。又含有伯胺基，呈弱碱性，因此这与酸或碱成盐类而溶于水。常见部.2 所示。

物质的一些官能团（如羟基、氨基等）与土壤环境中的物质作用络合或者螯合反应，被吸附到土壤体系中。还有一部分分散到土抗生素会发生生物降解和生物转化，这种生物转化可能还包括代向其母体化合物的转化[7]。此外，磺胺类抗生素的土壤分配系数，吸附性能差，淋溶性强，很容易造成对地表水和地下水的污染[人体排泄物经由城市管网收集，被送至城镇生活污水处理厂。另，工业生产排放出的含有磺胺类抗生素的废水也经收集被运送至水处理厂集中处理。然而，有研究表明，污水处理厂工艺对包括抗生素在内的大部分抗生素的去除效率都是很低的，在处理过程存在代谢产物向母体化合物的转化[9]。最终抗生素随着污水处理排出，进入地表的河流湖泊中。作为除草剂施用在农林业中的磺生素，最初被植物吸收，积累在叶和根系组织中[10, 11]。最终随着的一步步积累和传递，通过生物富集积累在人体内，从而对人体害。此外，在迁移转化过程中，磺胺类抗生素还会通过光降解或非生物降解的形式发生变化。

生物炭基复合材料对磺胺二甲基嘧啶污染水体与底泥的修复机理研究2.3.3 场发射扫描电镜（SEM）结果分析图 2.1 中的图 a 为 GO-BC 纳米复合材料的表面形貌图，图 b 为 GO-BC纳米复合材料中稳定于孔结构内的 GO 放大图。GO 普遍稳定分布在 BC的表面以及孔隙内部，并没有破坏 BC 原有的孔结构。在保证原有多孔结构不变的条件下，表面积的增加会更有利于改善其吸附能力。氧化石墨烯层片的卷动使得其表面有许多的褶皱，一定程度上增加了比表面积[90]。这与前面比表面积的变化规律相吻合。
【参考文献】

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本文编号：2890180