氧化锰系复合热催化材料制备及室温降解甲醛性能研究
发布时间：2020-11-20 01:42
甲醛是主要的室内空气污染物之一,长期接触甲醛会对人的身体健康造成严重的损害。过渡金属氧化物催化氧化法是一种具有实用价值的甲醛去除方法。本文通过还原KMnO_4的方法制备了MnO_2/PET、MnO_2/AlOOH和MnO_2/AlOOH/Al等MnO_2系复合催化剂,应用于室温下室内甲醛去除。首先通过水解后的PET纤维表面-OH还原KMnO_4在室温下制备MnO_2/PET复合催化剂,加入一定量甲醇补充MnO_2的负载量。所制得MnO_2部分包裹在PET纤维表面。MnO_2在PET表面的生长过程分为表面原位合成和表面沉积。在去除甲醛的静态测试中,MnO_2/PET表现出较好的室温去除甲醛的能力,其催化行为表现为“吸附-氧化”过程。MnO_2/PET复合催化剂在室温下的成功制备证实了这种MnO_2合成方法的可行性。之后通过简化的微乳液法方法制备了AlOOH粉体,其具有超高的比表面积和大量的表面-OH。将AlOOH与KMnO_4在室温下反应制备了不同比例的MnO_2/AlOOH复合催化剂。经过测试比较,复合催化剂在室温下去除甲醛的性能超过了纯MnO_2,其中以A_(10)M_6样品催化性能最佳。MnO_2/AlOOH复合催化剂具有均匀分布的部分结晶结构,这种结构易于产生多种价态的Mn离子和大量缺陷,有利于电荷传输。通过Al离子、Mn离子和空位缺陷参与的电荷交换,可以激活临近的表面-OH,使其具有氧化活性,成为催化甲醛反应的活性位点。Al离子的存在一方面利于电荷交换,另一方面利于形成部分结晶结构,且影响Mn离子的价态,产生更具有氧化性的高价Mn离子。结合对MnO_2、MnO_2/PET和MnO_2/AlOOH复合催化剂的表征及性能测试,总结了过渡金属氧化物室温降解低浓度甲醛的反应机理,将其阐述为吸附作用、氧化作用和自我再生。不同于其它研究通过各种方法提高MnO_2本身的催化性能,MnO_2/AlOOH通过MnO_2改性AlOOH,发挥了协同作用,是一种新型的复合催化材料。为解决MnO_2/AlOOH复合催化剂的负载问题,结合通过水热反应在Al丝表面生长AlOOH的方法,尝试了经两步反应制备MnO_2/AlOOH/Al复合催化剂。120℃水热反应成功在Al丝表面生成了柳叶状AlOOH纳米片,而将AlOOH/Al样品浸泡在KMnO_4溶液中难以在室温下生成MnO_2。加入一定量NaOH略微提高了MnO_2的生成量。进一步尝试了通过一步水热反应在Al丝表面直接生成MnO_2/AlOOH复合物,表面氧化物的生成量有了明显的提升。对比了不同NaOH添加量对产物的影响,Al丝表面生成的氧化物除AlOOH外,还包括MnO_2/AlOOH复合物、δ-MnO_2和非晶MnO_2。相比之下,具有丰富MnO_2种类的MAA-2T样品具有较好的去除甲醛性能。
【学位单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X51;TU834.8;O643.36
【部分图文】：
图 2.1 甲醛去除检测系统Figure 2.1 Formaldehyde removal detection system图 2.2 甲醛反应仓Figure 2.2 Formaldehyde reaction chamber
17图 2.2 甲醛反应仓igure 2.2 Formaldehyde reaction chamb英玻璃制成，分为罐体和顶盖两反应仓顶盖留有两条进气管，以前，先称取 0.1g 待测粉末样品，平形。将玻璃小圆片放置于反应仓绝空气流通。培养皿顶端连接一应系统各部分连接好，检查系统为载气的空气首先经过浓 NaOH 甲醛溶液洗气后进入反应仓，此
59]，以加强它的结晶性。而本研究为了尽可能节约成本以适用于工业化生试了室温制备水钠锰矿型 MnO2。XRD 结果显示，室温下通过甲醇还原 KM得的MnO2结晶性较差，然而依然具有水钠锰矿型MnO2的晶型（PDF#80-1中较为明显的位于 12.5°、37.3°和 65.6°的峰，分别对应于水钠锰矿型 MnO1)、(-111)和(020)晶面，并没有对应其他晶型 MnO2的特征峰出现。文献明高锰酸钾与甲醇在室温下反应会生成水钠锰矿型 MnO2[62]，而通过高锰其它原料制备的具有较好结晶度的水钠锰矿氧化锰一般需要一定的反应温温会加速原子或离子的扩散，有利于传质，进而有利于材料的结晶。然而温度还有可能会破坏氧化锰的结构[56]。水钠锰矿型 MnO2为二维层状结构属于亚稳态，升温后有发生卷曲而形成具有纳米一维孔道结构的隐钾锰nO2的趋势。经高温煅烧会破坏水钠锰矿型 MnO2的层状结构，使其比表大下降。结晶性并不是影响材料催化性能的主要因素，良好的结晶性并不应于较高的催化活性，还应依据性能测试结果进行深入讨论。
【参考文献】
本文编号：2890748
【学位单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X51;TU834.8;O643.36
【部分图文】：
图 2.1 甲醛去除检测系统Figure 2.1 Formaldehyde removal detection system图 2.2 甲醛反应仓Figure 2.2 Formaldehyde reaction chamber
17图 2.2 甲醛反应仓igure 2.2 Formaldehyde reaction chamb英玻璃制成，分为罐体和顶盖两反应仓顶盖留有两条进气管，以前，先称取 0.1g 待测粉末样品，平形。将玻璃小圆片放置于反应仓绝空气流通。培养皿顶端连接一应系统各部分连接好，检查系统为载气的空气首先经过浓 NaOH 甲醛溶液洗气后进入反应仓，此
59]，以加强它的结晶性。而本研究为了尽可能节约成本以适用于工业化生试了室温制备水钠锰矿型 MnO2。XRD 结果显示，室温下通过甲醇还原 KM得的MnO2结晶性较差，然而依然具有水钠锰矿型MnO2的晶型（PDF#80-1中较为明显的位于 12.5°、37.3°和 65.6°的峰，分别对应于水钠锰矿型 MnO1)、(-111)和(020)晶面，并没有对应其他晶型 MnO2的特征峰出现。文献明高锰酸钾与甲醇在室温下反应会生成水钠锰矿型 MnO2[62]，而通过高锰其它原料制备的具有较好结晶度的水钠锰矿氧化锰一般需要一定的反应温温会加速原子或离子的扩散，有利于传质，进而有利于材料的结晶。然而温度还有可能会破坏氧化锰的结构[56]。水钠锰矿型 MnO2为二维层状结构属于亚稳态，升温后有发生卷曲而形成具有纳米一维孔道结构的隐钾锰nO2的趋势。经高温煅烧会破坏水钠锰矿型 MnO2的层状结构，使其比表大下降。结晶性并不是影响材料催化性能的主要因素，良好的结晶性并不应于较高的催化活性，还应依据性能测试结果进行深入讨论。
【参考文献】
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本文编号：2890748
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