有机阴离子改性类水滑石对水溶液中金属离子与杂环化合物的分离与富集研究

发布时间：2020-11-20 07:31

　　 本课题通过水热法与阴离子交换法制备得到了植酸根插层的类水滑石(Phytate-LDH)和十二烷基磺酸根插层的类水滑石(DSO-LDH)。将它们分别应用于水溶液中金属离子的富集与呋喃的分离,通过改变接触时间、污染物初始浓度、类水滑石投放量、pH值、温度等实验条件,探究其对污染物分离富集的影响。使用X射线粉末衍射仪、红外光谱仪、扫描电子显微镜等仪器表征类水滑石在分离富集前后的形貌,并探究其分离富集机理,通过电感耦合等离子体发射光谱仪和高效液相色谱分别测量水溶液中金属离子与呋喃的浓度。Phytate-LDH对许多金属离子都有很强的络合能力,并且可以被用来选择性富集混合离子溶液中的特定金属离子,例如铅、钴、镨、铈离子。Phytate-LDH对上述四种金属离子都有很强的富集性能,在较低金属离子浓度下(低于10mg/L)富集率均在97%以上,对于剧毒的Pb2+更是能接近100%,即使在较高的Pb2+浓度下(100mg/L),富集率也能维持在很高水平(99.87%)。当以上四种金属离子同时存在于溶液中时,这种材料的选择性富集顺序为Pb2+》Pr3+≈Ce3+Co2+;在Pr3+、Ce3+、Co2+的混合溶液中,选择性富集顺序为Pr3+≈ Ce3+》Co2+;在Pr3+、Co2+和Ce3+、Co2+的混合溶液中,选择性富集顺序分别为Pr3+》Co2+和Ce3+》Co2+。这是由于不同金属离子与植酸根络合反应时的结合能不同导致的。此外,Phytate-LDH在较宽的pH和温度范围内都能保持较好的选择性富集能力。因此Phytate-LDH在富集提纯Pb2+、Co2+、Pr3+、Ce3+领域有很高良好的应用前景。DSO-LDH对呋喃在较宽的pH值范围内都有很强的吸附增溶能力,分离容量可以达到413.4 mg/g。当呋喃初始浓度为100 mg/L时,经过分离后溶液中残留的呋喃浓度只有4.16 mg\L,低于中国的最低污水排放标准,当呋喃初始浓度为5 mg/L时,溶液中残留的呋喃浓度甚至难以被HPLC检测到。这主要是由于类水滑石插层有机改性后,呋喃更容易溶于类水滑石层间的三维疏水相。分离过程的动力学模型和热力学模型分别符合准二级动力学模型和线性模型。分离后类水滑石层间的呋喃可以通过丙酮萃取出来,而且DSO-LDH在循环使用10次后依然能保持很高的吸附增溶能力。综上所述,DSO-LDH是一种能绿色高效分离回收呋喃的吸附材料。
【学位单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O652;X832
【部分图文】：

ＤＨ?与?Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ?的结构表征??是上述实验制备得到的Ｎ０３－ＬＤＨ?（ａ）和Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ?（ｂ）的出两种产品都显示出了良好的类水滑石特征峰，无其它杂峰高规整度。相对于插层后的类水滑石，未插层的类水滑石）和（１１０）峰，这主要是因为在阴离子交换过程中的剧烈搅拌会破坏，但这不会改变类水滑石整体的片状结构。两种类水滑显的出峰，表明整个实验过程规避了（：０３２＿的干扰；而且相ｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ的（００３）、（００６）峰向小角度有明显的偏移，从１０．０酸成功插入到了类水滑石层间，增大了类水滑石的层板间距，间距为０．８８?ｎｍ，Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ的层板间距为１．２４?ｎｍ。??

图?２－１?Ｎ０３－ＬＤＨ?（ａ）和?Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ?（ｂ）的?ＸＲＤ?谱图??Ｆｉｇ．?２－１?ＸＲＤ?ｐａｔｔｅｒｎｓ?ｏｆ?ＮＯ３－ＬＤＨ?（ａ）?ａｎｄ?Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ?（ｂ）??傅里叶变换红外光谱仪主要用于分析插层前后ＬＤＨ的层间阴离子种类，图２－２是??Ｎ０３－ＬＤＨ（ａ）、Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ（ｂ）和植酸钠（ｃ）的红外光谱图。从图中可以看出，Ｎ０３－??ＬＤＨ和Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ都是典型的类水滑石化合物，在波数为３５００?ｃｉｒｆ１左右的宽谱带??是类水滑石层间羟基和水分子中氢键的伸缩振动峰，且两者在１３５０?ｃｍ－１处都没有明??显的特征峰，表明类水滑石层间没有Ｃ０３２？。插层前Ｎ０３－ＬＤＨ在１３８２－］３８５?ｃｍ－１处的??尖峰是Ｎ０３＿基团中Ｎ＝０的伸缩振动峰［６４】，而从插层后Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ在同一位置峰的??强度减弱表明了硝酸根离子的减少，这是因为Ｐｈｙｔａｔｅ进入ＬＤＨ层间交换出了?ＮＣＶ。??同时通过对比三个红外光谱，插层后类水滑石出现了植酸盐的特征峰，在１１２６?ｃｍ－１和??９７８?ｃｍ－１附近显示出了?Ｐ＝０和－Ｐ０３基团的特征峰

??从图２－３?（Ｃ）、（Ｄ）中也可以看出磷元素均匀的分布在了插层后的类水滑石层间，这进??一步证明含有磷酸根的植酸盐被均匀的插入到了类水滑石的层间。将两种类水滑石溶??于盐酸中，通过ＩＣＰｓ分析其中各种离子的浓度可以得到ＮＣＶＬＤＨ与Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ的??化学结构式分别为：［Ｍｇ〇．６９Ａｌ〇．３ｉ（〇Ｈ）２］（Ｎ０３）〇．３ｒｍＨ２０?与??［Ｍｇ０．６９Ａｌ０．３１（ＯＨ）２］（ｐｈｙｔａｔｅＮａ６）０．０５（ＮＯ３）０．０丨?＿ｍＨ２０，植酸钠脱去了?６?个钠离子，携带着??６个负电荷进入到了类水滑石层间。??ｔｉｅ＊?ｉＵｆ?＞ｘｏｅＫ？＇?ｆｍｔ?ｔｔｔｆｉｔ?｜?ｔｉ．＾－?ｔｅｒ．ａｔＡｔ?＊？＊？?ｘｙ．？＊?！??图２－３Ｎ０３－ＬＤＨ（Ａ）、Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ（Ｂ）的扫描电镜图以及Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ中磷元素的分布情况??（Ｃ）、（Ｄ）??Ｆｉｇ．?２－３?Ｔｈｅ?ＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?ＮＯ３－ＬＤＨ?（Ａ）?ａｎｄ?ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ?（Ｂ），?ａｎｄ?ｔｈｅ?ＥＤＳ?ｅｌｅｍｅｎｔａｌ?ｍａｐｐｉｎｇ??ｉｍａｇｅｓ?ｆｏｒ?ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ?ｏｎ?ｐｌｉｙｔａｔｅ－ＬＤＨ?（Ｃ）、（Ｄ）??２．３．２接触时间对ＮＯ３－ＬＤＨ和Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ富集金属离子性能的影响??图２－４是ＮＣＶＬＤＨ与Ｐｈｙｔａｔｅ－ＬＤＨ对四种金属离子富集百分比随接触时间变化??的曲线，从图中可以看出两种类水滑石都在４小时左右即达到吸附平衡，其中改性类??水滑石在１小时左右即可对四种金属离子达到５０－６０％的富集率，最终对Ｐｂ２＋的富集??效果达到了超高的９９．８７％
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本文编号：2891158