微纳米气泡协同Cu@CAC降解有机污染物的应用基础研究

发布时间：2020-11-20 13:23

　　 工业废水是一类水质状况复杂、有机污染物和盐浓度高、难以直接生化处理的有机废水,寻找一种处理效率高且无二次污染的物化处理方法是本课题的目标。本课题将微纳米气泡与铜系柱状炭相结合,比较了射流和喷头两种减压释放装置对微纳米气泡物化性能的影响,制备兼具高活性和高稳定性的活化分子氧催化剂,协同微纳米气泡对高浓度有机物进行矿化降解研究。研究成果包括以下四项内容:1)两体系在微纳米气泡和纳米气泡的数量和分布上具有不同之处。射流体系纳米气泡浓度高,纳米气泡粒径分布在100～400 nm,而喷头体系产生的微纳米气泡浓度大,气液传质速率高。气泡粒径和气液紊流效应分别是影响两体系气液传质的重要因素。射流体系的最佳操作条件为Q泵/L=1:14.7,Q射=32 mL/min,喷头体系的最佳操作条件为Q泵/L=1:13.2。2)以亚甲基蓝为有机污染物的模型化合物,在应用微纳米气泡降解有机污染物的过程中,需要添加消泡剂以减缓水体的发泡现象。其中喷头体系的发泡效应明显高于射流体系,且消泡剂能够明显改善喷头体系的有机物降解效果。pH值、温度和盐浓度是影响两体系降解亚甲基蓝效果的重要指标,降解过程中射流体系pH值增长速率更快。喷头体系对6 mg/L亚甲基蓝100 min的降解率最高可达到89%以上。亚甲基蓝降解机制以羟基化作用为主,最终产物为1,2,4-丁醇。3)以NaOH预处理后的柱状活性炭(Columnar activated carbon,CAC)为载体负载的铜系催化剂(Cu@CAC)具有较高的疏水特性,在N2气氛中焙烧后可以促进铜氧化物扩散进入体相,Cu2+的酸性溶出量减少3倍左右。助剂Ce、Zr的添加能够明显改善铜氧化物分散度,促进Cu2+向还原态转变,提高催化剂表面的吸附氧容量,改善亚甲基蓝降解效果。Cu2+溶出量可以达到国家一级排放标准。4)微纳米气泡协同柱状铜炭在一定的实验条件下,对20 mg/L的亚甲基蓝降解率达到70%,TOC去除率达到53%。另外,柱状铜炭能够充分利用微纳米气泡中的溶解氧和自由基,协同进行高浓度制药废水的矿化处理。亚甲基蓝降解机制包括羟基化作用和脱甲基作用,最终产物为1,2,4-丁醇。
【学位单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X703
【部分图文】：

赋予了微纳米气泡更丰富的含义，这与空化效应的特点有关：空化效应是指流体局??部区域的压强下降时，空化泡急剧溃灭，使流体局部产生热点，导致化学键断裂，??形成活性氧物种（见图１－２）。空化微气泡具有高能量、高活性、高Ｚｅｔａ电位等特性，??能够对水体中的有机物进行无选择性的矿化。然而，高沸点的有机物难以以蒸汽的??形式进入空化泡内，因此空化泡溃灭对这类有机物产生的高温热分解效应较弱［８］，只??能依靠活性氧物种降解，限制了空化微气泡在高浓度难降解有机废水方面的应用。??进入２１世纪以后，微气泡的发展呈现多元化趋势：在微气泡发生装置的研制方??面，以溶气释气法和分散空气法为核心［９］的多元技术层出不穷，而微纳米气泡的特性??研宄逐步趋向于微观化，如微纳米气泡的形态可采用高速摄影仪和冷冻蚀刻法观测??气泡的粒径和分布情况；微纳米气泡增压溶解产生的自由基可用电子自旋共振??（ＥＳＲ）、分光光度法等进行研究；微纳米气泡表面的高Ｚｅｔａ电位值可通过Ｚｅｔａ电??位仪测定。微纳米气泡的应用也从气浮为主转向工农业废水净化、河道修复、养殖??水体增氧、肿瘤靶向药物输送、洁肤美容等多个领域，因此微纳米气泡技术的发展??前景十分广阔。??２??＇??１．??

动轨迹、分布等信息，是国内外研宄气泡形态分布采取的主要手段。冷冻蚀刻技术??是一项前沿技术，其在微纳米气泡表征方面的推广和应用还处于起步阶段。??高速摄像技术可应用于单个微气泡运动规律的拍摄。Ｍａｒｋ?Ｊ．?Ｈｓｕ等［１５］采用图１－３??所示的装置观测超声造影剂内的单个微气泡。该装置是通过光电倍增管探测仪聚焦??散射光，其中，临界角在８３?ｄｅｇ的微气泡在散射光范围内，可被聚焦并转化为ＰＭＴ??信号，经过放大器、取样示波器后进入计算机，单个气泡运动规律可以通过电荷耦??合图像传感器（ＣＣＤ）进行拍摄捕获，实现光电信号的转化。Ｐｅｎｇ?Ｘｉａｏ等［１６］采用微??等离子体制造微气泡，根据微等离子体的发生速率与微气泡释放速率的差异，分别??采用增强型电荷耦合图像传感器（ＩＣＣＤ）和ＣＣＤ进行拍摄，可记录单个气泡的发??生、增长、脱离等离子体、溃灭的全过程。其中ＩＣＣＤ的分辨率较ＣＣＤ更高，可应??用于粒径在２?ｕｍ左右的目标拍摄。??／＾￣?Ｐｕｍｐ??回?Ｎ??ｒ＾ｒｉ?［＼１？?１?—??和以―＊?琴?ｐ＾ｎ??Ｈ???－．１??￣｜￣??—??图１－３?ＣＣＤ高速摄像装置??Ｆｉｇ．?１－３?ＣＣＤ?ｈｉｇｈ?ｓｐｅｅｄ?ｃａｍｅｒａ??除了单个气泡特性研究外，高速摄像技术也被应用于微气泡群的观测。冯玥等??［１７］在反应柱装置底部配置微孔膜

铜制样品池中，迅速将样品池置于液氮浴中冷冻，在低温真空条件下切割粉碎样品，??向切割断面暴露的结构上喷涂铂碳，形成复型膜后即可在透射电镜下观测。该法测??得的微纳米气泡的频率强度与光散射法得到的相对数浓度趋势具有一致性（图１－４），??且液氮快速冷冻不会产生多余气泡，因此可以作为高速摄像法的辅助手段加以研宄。??Ｉ?１〇１?＾??ｔ８＂?ｎ?ｋ??Ｓ?，?ｊＬ?ｉ?２?已??Ｃ?６＂?４?＜？??４?－－?４?％?５．３??１?１０?１００?１０００?１００００??Ｓｉｚｅ?（ｎｍ）??图１－４频率强度与相对数浓度的一致性??Ｆｉｇ．１－４?Ｃｏｎｓｉｓｔｅｎｃｅ?ｏｆ?ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ?ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ?ａｎｄ?ｒｅｌａｔｉｖｅ?ｎｕｍｂｅｒ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ??３）声学法??声学法主要利用不同粒径气泡与超声之间的相互作用方式的差异，产生不同共??振频率的声波，通过关系式反推出气泡的形态分布特征。Ｘｕｅ?Ｃｈｅｎ等认为，当气??泡粒径较小时，超声声波与气泡之间作用可用散射声截面ｃｒｓ和吸收声截面〇ａ两个指??标进行度量，再通过Ｆｒｅｄｈｏｌｍ积分方程反推出声能衰减量，得出气泡粒径分布规律；??陈丽［２２］等采用超声衰减谱预测微气泡的形态分布特性，建立ＥＣＡＨ声学模型，运用??改进Ｃｈａｈｉｎｅ算法进行迭代运算
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本文编号：2891477