锆负载改性粉煤灰吸附剂的制备、表征及其对弱酸性染料的吸附特征

发布时间：2020-11-21 14:21

　　 染料废水是水体污染的重要来源之一。由于粉煤灰(Fly Ash,FA)含有较多的活性物质,并具有一定吸附能力,常作为吸附剂,被用于处理染料废水,但受其表面致密结构的影响吸附能力较低。针对此,本研究以固废粉煤灰为主要原材料,经酸改性后采用溶液反应法,简单负载少量Zr(Ⅳ)离子制得一种新型的锆负载改性粉煤灰(Zr/MFA)吸附剂,并优化了其制备条件。采用比表面积和孔径分析、SEM联用EDS、XRD、FT-IR和UV-Vis DRS等表征测试手段对FA、MFA和Zr/MFA吸附剂的结构、形貌和成分等分别进行了表征分析。将Zr/MFA吸附剂用于吸附水溶液中的弱酸性艳蓝RAW和弱酸性红GRS,获得优化后的吸附条件,又考察了Zr/MFA吸附剂的再生利用,并探讨其吸附机理,得到了下列结果:(1)Zr/MFA吸附剂制备条件的优化,用2 mol/L的HCl溶液与FA在25℃下反应30 min,然后以Zr(Ⅳ)离子和FA质量比为1:20缓慢滴加Zr(Ⅳ)离子,继续反应20 min后,烘干、研磨并过250目筛即获得Zr/MFA吸附剂。相同吸附条件下,Zr/MFA吸附剂吸附弱酸性艳蓝RAW和弱酸性红GRS的吸附量比FA增大了4.0和8.6倍。通过各种表征分析结果表明,酸改性使FA表面变得更加粗糙、孔隙杂质减少、比表面积增大,孔隙增多,且Zr(Ⅳ)离子就以离子形式负载于MFA上。(2)Zr/MFA吸附剂对弱酸性艳蓝RAW和弱酸性红GRS优化的吸附条件分别是,当Zr/MFA吸附剂投加量为0.10 g,弱酸性艳蓝RAW溶液的pH值为5.0,振荡频率为180 r/min,在25℃下,用Zr/MFA吸附剂吸附染料2 h,吸附量分别可达239.3 mg/g。将0.12 g的Zr/MFA吸附剂在25℃下投入到弱酸性红GRS溶液(pH值是6.0)中,当振荡频率为180 r/min时,振荡吸附时间2 h,Zr/MFA吸附剂对弱酸性红GRS的吸附量为125.5mg/g。(3)吸附动力学研究结果表明,Zr/MFA吸附剂对弱酸性艳蓝RAW和弱酸性红GRS的吸附速率较快,2 h可达到吸附平衡状态,拟二级动力学可很好的描述Zr/MFA吸附剂对弱酸性艳蓝RAW和弱酸性红GRS的吸附过程,吸附速率易受颗粒内扩散影响,但并非唯一控制步骤。(4)通过将Zr/MFA吸附剂吸附弱酸性艳蓝RAW和弱酸性红GRS的吸附等温线分别用Langmuir、Freundlich和D-R等温吸附模型进行线性拟合,结果表明,Zr/MFA吸附剂吸附弱酸性艳蓝RAW和弱酸性红GRS的吸附等温线均符合Langmuir等温吸附模型,25℃下由其计算获得的饱和吸附量分别为285.7 mg/g和185.2 mg/g,Langmuir计算得到的分离因子R_L均在0~1之间,说明吸附反应均易于发生。(5)吸附热力学结果表明,不同温度下Zr/MFA吸附剂对弱酸性艳蓝RAW和弱酸性红GRS的热力学常数△G°和△H°均为负值,表明的吸附均为自发式放热反应,结合计算得到的Zr/MFA吸附剂对两种弱酸性染料的表观活化能Ea、平均吸附自由能E、和Zr/MFA吸附剂吸附两种弱酸性染料前后的FT-IR和UV-Vis DRS分析,吸附主要是物理吸附和化学吸附.(6)Zr/MFA吸附剂的再生研究结果表明,选择蒸馏水为合适的再生剂,当再生时间为2 h,温度为25℃时,吸附弱酸性艳蓝RAW或弱酸性红GRS饱和的Zr/MFA吸附剂至少可分别再生三次和一次。本研究制备的Zr/MFA吸附剂具有制备简单、耗时少、廉价且高效等优点,为粉煤灰基吸附剂的制备和染料废水的处理工作提供了理论依据,有望在粉煤灰和废水处理工作中得到广泛应用。
【学位单位】：内蒙古师范大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X703;O647.33
【文章目录】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 染料废水的研究现状
        1.2.1 染料的定义、应用、分类及特征
        1.2.2 染料废水的来源、特点及危害
        1.2.3 染料废水的处理方法
            1.2.3.1 物理法
            1.2.3.2 化学法
            1.2.3.3 生物法
    1.3 吸附概述
        1.3.1 吸附作用
        1.3.2 吸附剂性能的比较
        1.3.3 吸附剂的解吸再生
    1.4 粉煤灰综述
        1.4.1 粉煤灰的来源及性质
        1.4.2 粉煤灰的危害
            1.4.2.1 土壤污染
            1.4.2.2 水质污染
            1.4.2.3 大气污染
        1.4.3 粉煤灰的应用
            1.4.3.1 粉煤灰的综合利用
            1.4.3.2 粉煤灰的改性在水环境中的应用
            1.4.3.3 粉煤灰基吸附剂在染料废水处理方面的应用
    1.5 研究意义、目的、内容及创新性
        1.5.1 研究意义和目的
        1.5.2 研究内容
        1.5.3 创新性
第二章 实验部分
    2.1 粉煤灰
        2.1.1 FA的采集及预处理
        2.1.2 FA的组成
    2.2 主要化学试剂及仪器
    2.3 实验方法
        2.3.1 弱酸性染料最大吸收波长的测定
        2.3.2 标准曲线的绘制
        2.3.3 Zr/酸改性FA复合吸附剂的制备
        2.3.4 吸附量的计算
        2.3.5 样品的表征
        2.3.6 复合吸附剂的再生
第三章 Zr/MFA吸附剂的制备及其表征
    3.1 Zr/MFA吸附剂制备的结果与讨论
        3.1.1 原料比对吸附的影响
        3.1.2 HCl浓度对吸附的影响
        3.1.3 制备时间对吸附的影响
        3.1.4 制备温度对吸附效果的影响
        3.1.5 不同吸附剂吸附性能的比较
    3.2 样品表征
        3.2.1 比表面积和孔径分析
        3.2.2 SEM表面形貌分析
        3.2.3 EDS能谱分析
        3.2.4 XRD分析
        3.2.5 FT-IR分析
        3.2.6 UV-Vis DRS分析
        3.2.7 等电点
    3.3 本章小结
第四章 Zr/MFA吸附剂对弱酸性染料的吸附及其再生研究
    4.1 Zr/MFA吸附剂对弱酸性染料的吸附研究
        4.1.1 投加量对吸附的影响
        4.1.2 振荡频率对吸附的影响
        4.1.3 弱酸性染料溶液初始pH对吸附的影响
        4.1.4 接触时间、染料初始浓度与温度对吸附的影响
    4.2 Zr/MFA吸附剂的再生研究
        4.2.1 再生剂对Zr/MFA吸附剂再生性能的影响
        4.2.2 再生时间对Zr/MFA吸附剂再生性能的影响
        4.2.3 再生温度对Zr/MFA吸附剂再生性能的影响
        4.2.4 再生次数
    4.3 本章小结
第五章 Zr/MFA吸附剂对弱酸性染料的吸附动力学和热力学研究
    5.1 吸附动力学研究
    5.2 表观吸附活化能
    5.3 等温吸附研究
    5.4 吸附热力学研究
    5.5 吸附机理分析
        5.5.1 吸附前后的FT-IR分析
        5.5.2 吸附前后的UV-Vis DRS分析
        5.5.3 吸附作用机理的探讨
    5.6 本章小结
第六章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
参考文献
致谢
攻读学位期间发表的学术论文及参与项目

【参考文献】

相关期刊论文 前10条

1 侯芹芹;张创;赵亚娟;赵彬;;粉煤灰综合利用研究进展[J];应用化工;2018年06期

2 孟宪彬;李明君;丁国光;付铁;丁宁;;燃煤电厂粉煤灰综合利用分析[J];电力科技与环保;2017年04期

3 高振轩;肖先举;唐学红;戴昕;周俊男;;改性粉煤灰处理含铜废水的实验研究[J];化工技术与开发;2017年08期

4 董振;刘亮;郝艳;蒋继宏;刘伟杰;;偶氮染料废水处理技术的研究进展[J];水处理技术;2017年04期

5 刘晓咏;欧阳平;;吸附材料再生机理研究进展[J];材料导报;2017年01期

6 杨慧敏;李云桂;孙权;乔淑风;夏焜;魏良;;颗粒粒径对玉米秸秆生物碳吸附锶的影响[J];环境科学学报;2017年06期

7 李北罡;李显和;;CeO_2/Fe_2O_3/粉煤灰复合材料对直接湖蓝5B的有效吸附[J];稀土;2016年05期

8 王德超;杨志远;刘娇萍;廖宏斌;李智华;;不同CH_4/N_2吸附模型拟合效果比较及吸附热力学分析[J];煤炭科学技术;2016年09期

9 李北罡;胡潜龙;;粉煤灰/ZnO复合材料对活性艳蓝KN-R的吸附性能[J];中国矿业大学学报;2016年02期

10 孙德帅;刘亚丽;张晓东;秦婷婷;;铁有机骨架材料的快速合成及对阴离子染料的吸附性能[J];环境科学;2016年03期

相关博士学位论文 前4条

1 张华;柚皮基活性炭制备及吸附应用机理研究[D];广西大学;2013年

2 包维维;吸附材料的制备及其对重金属离子和染料吸附性能研究[D];吉林大学;2013年

3 王芳芳;壳聚糖/稀土复合材料的制备及对铬（VI）的吸附性能研究[D];江南大学;2013年

4 王晓钧;粉煤灰机械研磨中物理与机械力化学现象的研究[D];南京工业大学;2003年

相关硕士学位论文 前10条

1 张未浩;改性分级多孔炭对废水中染料吸附性能的研究[D];安徽工业大学;2017年

2 谢丽;小球藻、活性污泥对分散蓝2BLN的去除研究及藻菌共生体系构建[D];石河子大学;2017年

3 韩双艳;La/CTS/FA复合吸附材料的制备及其对酸性染料的吸附特征[D];内蒙古师范大学;2017年

4 张刚;粉煤灰在水、土壤中的环境效应与环境评价[D];沈阳师范大学;2016年

5 杨雪;铝锆复合金属氧化物对水中砷、磷的吸附效能及机理探究[D];西北农林科技大学;2016年

6 张洁卉;提高镧铁复合氧化物除磷剂再生效率及其机理探索研究[D];昆明理工大学;2016年

7 刘毫;络合萃取法处理模拟酸性偶氮染料废水研究[D];大连海事大学;2016年

8 王晨;La/Fe粉煤灰吸附剂的制备及其对水体中活性染料的吸附性能研究[D];内蒙古师范大学;2013年

9 傅正强;靖远凹凸棒石吸附水溶液中Cd（Ⅱ）性能的研究[D];兰州交通大学;2013年

10 公明明;微波强化盐酸浸取粉煤灰工艺过程研究[D];华东理工大学;2011年

本文编号：2893130