氧基氯化铁非均相活化过一硫酸盐降解金橙Ⅱ

发布时间：2020-11-21 23:47

　　 采用部分热分解法制备了氧基氯化铁(FeOCl),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解难降解偶氮染料金橙Ⅱ(A07).利用X射线光电子能谱分析(XPS)、扫描电镜(SEM)和X射线衍射光谱(XRD)对其进行了表征;通过实验评估FeOCl/PMS体系对A07的降解效果并分析了影响A07去除率的各种因素.结果表明:FeOCl活化PMS降解A07效果良好,矿化率达44%.在中性条件下,当FeOCl投加量50mg/L、PMS浓度1.0mmol/L、A07浓度0.05mmol/L时,A07可在30min内完全降解.随PMS投加量、FeOCl投加量、Cl~-浓度和反应初始pH值的增大,A07的脱色效果提高.FeOCl还具有良好的重复利用性.此外,通过自由基淬灭实验、EPR测试和XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理:由PMS活化产生的SO_4~-·和·OH对污染物进行降解,其中主要活性物种为SO_4~-·.
【部分图文】：

为研究PMS投加量对AO7降解效果的影响,固定AO7投加量为50μmol/L,FeOCl投加量为50mg/L,调节反应初始pH=7.0,对不同PMS投加量进行了实验,结果如图7.同时用Liang等[18]提出的分光光度法测定PMS分解量,结果见表1.可以看出,反应速率随PMS投加量的增加而增大,这是因为随PMS投加量的上升,FeOCl活化PMS产生的自由基增多,加快了反应的进行.而表1可以看出降解等量AO7反应消耗的PMS量不同,投加量越高消耗量越大,分析原因认为,在较高的PMS浓度下,PMS会直接与产生的自由基发生猝灭反应(式(6)、(7))[25],所以高PMS投加量体系中反应速度虽然更快但PMS的消耗也会增大.

不同反应初始pH值对AO7降解效果的影响

图8 不同反应初始pH值对AO7降解效果的影响保持体系中AO7、Fe OCl、PMS浓度不变,研究不同初始pH值对AO7的降解效果的影响,结果如图8.使用质量滴定法测量Fe OCl的零电荷点(pHPZC)[26]如图9所示,FeOCl的pHpzc=5.2.可以看出,pH=3.0时反应45min内AO7去除率仅为10%,随初始pH值增大AO7降解速率逐渐加快,pH=9.0时降解效果最好,AO7在15min内降解完毕.这是因为在低pH值条件下,当p H<pHPZC时,材料表面带正电荷,而酸性条件下HSO5-基团中的O-O容易形成氢键而带正电这阻碍了HSO5-与材料表面的接触与反应[27],因此在酸性条件下AO7的降解效果受到抑制;当pH值达到中性时,FeOCl表面会带负电荷,从而吸引并活化PMS产生SO4-·和?OH,从而氧化降解AO7[28];随着pH值的继续上升,在碱性条件下,PMS会被碱活化生成超氧自由基(O2-·)和单线态氧(1O2),与体系中的自由基共同去除水中的有机污染物[29].从而导致了FeOCl/PMS降解AO7的反应速度随着初始pH值的增大而加快.
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本文编号：2893783