玉米淀粉负载型纳米零价铁去除溶液中U（Ⅵ）研究
发布时间：2020-12-08 11:19
通过液相还原法制备玉米淀粉负载型纳米零价铁（CS-NZVI）,利用SEM和XRD对材料进行了表征,并且探究了不同溶液pH、U（Ⅵ）初始浓度、CS-NZVI浓度、温度、反应时间对U（Ⅵ）去除效果的影响。结果表明,CS-NZVI整体分散性较好,相较于NZVI团聚情况明显改善。在溶液pH=6.0、U（Ⅵ）初始浓度10.0mg/L、CS-NZVI浓度0.4g/L、温度30℃、反应时间140min时,CS-NZVI材料对溶液中U（Ⅵ）的去除率为95.05%,去除量为24.86mg/g。
【文章来源】：有色金属(冶炼部分). 2020年08期 第92-98页 北大核心
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
玉米淀粉（a）、NZVI(b）、CS-NZVI(c）及其反应产物（d）的SEM形貌
在U（Ⅵ）初始浓度10.0mg?L、CS-NZVI浓度0.4g?L、反应时间140min、温度30℃时，不同pH对去除溶液中U（Ⅵ）的影响如图3所示。从图3可以看出，pH对溶液中U（Ⅵ）的去除效果影响较大，pH在3.5～6.0时，U（Ⅵ）去除率和去除量随着pH的增大而增大；当pH=6.0时，U（Ⅵ）的去除效果最好，此时去除率为95.05%，去除量为24.86mg?g；当pH大于6.0时，U（Ⅵ）去除率和去除量随pH的增大逐渐降低。这是由于pH对U（Ⅵ）在水溶液中的存在形态产生了影响，在酸性溶液中，U（Ⅵ）主要以UO22+形态存在，强酸条件下，溶液中存在大量H+，会与Fe、UO22+竞争反应活性位点，对UO22+产生静电斥力，使其难以向活性位点靠近；在弱酸条件下，Fe0会与溶液中的H+反应生成Fe2+,Fe2+氧化形成Fe3+，进而形成FeOOH及其水解产物Fe(OH)2+，这些产物容易与UO22+发生吸附、絮凝和沉淀[24]；当pH大于6.0时，随着溶液中OH-浓度的增大，UO22+会水解生成UO2(OH）+、UO2(OH)2、UO2(OH)3-、（UO2)3(OH)5+等络合离子，使得U（Ⅵ）的去除率和去除量逐渐降低。此外，pH对CS-NZVI材料表面性质的影响也会影响去除效果，酸性条件下，材料表面的铁氧化物层被腐蚀，与U（Ⅵ）接触的NZVI表面积增加，从而促进反应的进行；碱性条件下，材料表面会形成一层铁的氧化物、氢氧化物钝化层，抑制反应的进行[25-26]。因此，溶液反应体系的最佳pH为6.0。2.3.2 反应时间对U（Ⅵ）去除效果的影响
在溶液pH为6.0、U（Ⅵ）初始浓度10.0mg?L、CS-NZVI浓度0.4g?L、温度30℃时，探究不同反应时间对去除溶液中U（Ⅵ）的影响，结果见图4。从图4可以看出，U（Ⅵ）的去除率和去除量在反应初期迅速增加，在120min时U（Ⅵ）的去除效果最好，此时去除率为94.75%，去除量为23.34mg?g，随着时间的推移，反应速度减缓，U（Ⅵ）的去除率和去除量不再增加，表明此时反应体系达到平衡状态。反应初期溶液中U（Ⅵ）的浓度相对较高，材料表面附着的沉积物较少，利于还原沉淀的进行；随着时间的推移，溶液中U（Ⅵ）浓度逐渐降低，pH逐渐升高，铁的氧化物附着在材料表面，阻碍了还原反应的进行，此时体系主要发生吸附反应，并逐渐达到吸附平衡，因此U（Ⅵ）的去除率和去除量不再增加。本试验将取反应时间为140min，确保反应体系完全达到平衡状态。2.3.3 CS-NZVI浓度对U（Ⅵ）去除效果的影响
【参考文献】：
期刊论文
[1]凹凸棒土负载硫化纳米零价铁对水中Cu(Ⅱ)的去除机理研究[J]. 刘红,李春侠,范先媛,孙泽伟,张家源. 武汉科技大学学报. 2019(03)
[2]纳米零价铁的制备、改性及对废水中重金属和有机污染物的去除[J]. 杨晓丹,王玉如,李敏睿. 化工进展. 2019(07)
[3]放射性废水来源及其处理方法概述与评价[J]. 骆枫,冉洺东,王力,刘辰龙,杨兰菊,林力. 四川环境. 2019(02)
[4]纳米零价镍去除溶液中U(VI)的研究[J]. 陈玉洁,李小燕,刘学,刘宸,张梓晗,桑伟旋,陈蓉. 有色金属(冶炼部分). 2019(02)
[5]核工业含铀废水处理技术进展[J]. 郭栋清,李静,张利波,吴宏伟,闫汉洋,郭晓冬,许德杰. 工业水处理. 2019(01)
[6]纳米零价铁富集水体中的铀[J]. 李若繁,黄潇月,张伟贤,王伟,唐振平,滑熠龙. 南华大学学报(自然科学版). 2018(05)
[7]纳米铁镍双金属去除溶液中U(Ⅵ)的性能研究[J]. 刘晴晴,李小燕,秦启凤,刘宸,张梓晗,刘学,陈玉洁. 有色金属(冶炼部分). 2018(07)
[8]纳米零价铁系材料在环境修复领域的研究进展[J]. 刘晴晴,秦启风,刘宸,张梓晗. 江西化工. 2017(04)
[9]含铀废水处理技术的研究进展[J]. 汪萍,吕彩霞,盛青,孙宏图,张露. 现代化工. 2016(12)
[10]新生态二氧化锰（δ-MnO2）吸附溶液中U（VI）的性能研究[J]. 李小燕,刘义保,张明,李寻,杨波,花榕,刘云海. 东华理工大学学报(自然科学版). 2016(03)
博士论文
[1]Ni/Fe纳米颗粒与豆磷脂复合材料制备及其去除多氯联苯研究[D]. 丁舒.天津大学 2014
硕士论文
[1]羟基氧化铁（FeOOH）及其复合物的制备与铀吸附性能研究[D]. 魏新涛.哈尔滨工程大学 2018
[2]淀粉糊化过程中小体形态变化和不完全糊化颗粒性质研究[D]. 魏毛毛.陕西科技大学 2017
[3]负载型纳米零价铁去除溶液中Pb(Ⅱ)的性能及机理研究[D]. 高国振.东华理工大学 2014
本文编号：2905003
【文章来源】：有色金属(冶炼部分). 2020年08期 第92-98页 北大核心
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
玉米淀粉（a）、NZVI(b）、CS-NZVI(c）及其反应产物（d）的SEM形貌
在U（Ⅵ）初始浓度10.0mg?L、CS-NZVI浓度0.4g?L、反应时间140min、温度30℃时，不同pH对去除溶液中U（Ⅵ）的影响如图3所示。从图3可以看出，pH对溶液中U（Ⅵ）的去除效果影响较大，pH在3.5～6.0时，U（Ⅵ）去除率和去除量随着pH的增大而增大；当pH=6.0时，U（Ⅵ）的去除效果最好，此时去除率为95.05%，去除量为24.86mg?g；当pH大于6.0时，U（Ⅵ）去除率和去除量随pH的增大逐渐降低。这是由于pH对U（Ⅵ）在水溶液中的存在形态产生了影响，在酸性溶液中，U（Ⅵ）主要以UO22+形态存在，强酸条件下，溶液中存在大量H+，会与Fe、UO22+竞争反应活性位点，对UO22+产生静电斥力，使其难以向活性位点靠近；在弱酸条件下，Fe0会与溶液中的H+反应生成Fe2+,Fe2+氧化形成Fe3+，进而形成FeOOH及其水解产物Fe(OH)2+，这些产物容易与UO22+发生吸附、絮凝和沉淀[24]；当pH大于6.0时，随着溶液中OH-浓度的增大，UO22+会水解生成UO2(OH）+、UO2(OH)2、UO2(OH)3-、（UO2)3(OH)5+等络合离子，使得U（Ⅵ）的去除率和去除量逐渐降低。此外，pH对CS-NZVI材料表面性质的影响也会影响去除效果，酸性条件下，材料表面的铁氧化物层被腐蚀，与U（Ⅵ）接触的NZVI表面积增加，从而促进反应的进行；碱性条件下，材料表面会形成一层铁的氧化物、氢氧化物钝化层，抑制反应的进行[25-26]。因此，溶液反应体系的最佳pH为6.0。2.3.2 反应时间对U（Ⅵ）去除效果的影响
在溶液pH为6.0、U（Ⅵ）初始浓度10.0mg?L、CS-NZVI浓度0.4g?L、温度30℃时，探究不同反应时间对去除溶液中U（Ⅵ）的影响，结果见图4。从图4可以看出，U（Ⅵ）的去除率和去除量在反应初期迅速增加，在120min时U（Ⅵ）的去除效果最好，此时去除率为94.75%，去除量为23.34mg?g，随着时间的推移，反应速度减缓，U（Ⅵ）的去除率和去除量不再增加，表明此时反应体系达到平衡状态。反应初期溶液中U（Ⅵ）的浓度相对较高，材料表面附着的沉积物较少，利于还原沉淀的进行；随着时间的推移，溶液中U（Ⅵ）浓度逐渐降低，pH逐渐升高，铁的氧化物附着在材料表面，阻碍了还原反应的进行，此时体系主要发生吸附反应，并逐渐达到吸附平衡，因此U（Ⅵ）的去除率和去除量不再增加。本试验将取反应时间为140min，确保反应体系完全达到平衡状态。2.3.3 CS-NZVI浓度对U（Ⅵ）去除效果的影响
【参考文献】：
期刊论文
[1]凹凸棒土负载硫化纳米零价铁对水中Cu(Ⅱ)的去除机理研究[J]. 刘红,李春侠,范先媛,孙泽伟,张家源. 武汉科技大学学报. 2019(03)
[2]纳米零价铁的制备、改性及对废水中重金属和有机污染物的去除[J]. 杨晓丹,王玉如,李敏睿. 化工进展. 2019(07)
[3]放射性废水来源及其处理方法概述与评价[J]. 骆枫,冉洺东,王力,刘辰龙,杨兰菊,林力. 四川环境. 2019(02)
[4]纳米零价镍去除溶液中U(VI)的研究[J]. 陈玉洁,李小燕,刘学,刘宸,张梓晗,桑伟旋,陈蓉. 有色金属(冶炼部分). 2019(02)
[5]核工业含铀废水处理技术进展[J]. 郭栋清,李静,张利波,吴宏伟,闫汉洋,郭晓冬,许德杰. 工业水处理. 2019(01)
[6]纳米零价铁富集水体中的铀[J]. 李若繁,黄潇月,张伟贤,王伟,唐振平,滑熠龙. 南华大学学报(自然科学版). 2018(05)
[7]纳米铁镍双金属去除溶液中U(Ⅵ)的性能研究[J]. 刘晴晴,李小燕,秦启凤,刘宸,张梓晗,刘学,陈玉洁. 有色金属(冶炼部分). 2018(07)
[8]纳米零价铁系材料在环境修复领域的研究进展[J]. 刘晴晴,秦启风,刘宸,张梓晗. 江西化工. 2017(04)
[9]含铀废水处理技术的研究进展[J]. 汪萍,吕彩霞,盛青,孙宏图,张露. 现代化工. 2016(12)
[10]新生态二氧化锰（δ-MnO2）吸附溶液中U（VI）的性能研究[J]. 李小燕,刘义保,张明,李寻,杨波,花榕,刘云海. 东华理工大学学报(自然科学版). 2016(03)
博士论文
[1]Ni/Fe纳米颗粒与豆磷脂复合材料制备及其去除多氯联苯研究[D]. 丁舒.天津大学 2014
硕士论文
[1]羟基氧化铁（FeOOH）及其复合物的制备与铀吸附性能研究[D]. 魏新涛.哈尔滨工程大学 2018
[2]淀粉糊化过程中小体形态变化和不完全糊化颗粒性质研究[D]. 魏毛毛.陕西科技大学 2017
[3]负载型纳米零价铁去除溶液中Pb(Ⅱ)的性能及机理研究[D]. 高国振.东华理工大学 2014
本文编号：2905003
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