铜基底上电沉积锡与锌催化剂用于二氧化碳电化学还原的研究

发布时间：2020-12-18 08:10

　　由于二氧化碳（CO₂）在大气中的含量上升导致一系列环境问题,近年来,利用间歇性可再生能源电化学还原CO₂生成高能燃料或有用的化学品的策略得到了普遍关注。CO₂电化学还原反应产物可通过电势、温度、电解液浓度简易控制,同时具有电解液回收方便,电解池结构简易等优势被认为是一种利用CO₂的有效的途径。但是,目前电化学还原CO₂存在的主要问题是:反应过程中过电势较大,产物法拉第效率和能量效率均不理想,催化剂选择性和稳定性较差等。因此,制备高活性、高选择性、高稳定性、廉价的电催化剂是CO₂电化学还原发展的关键。本文采用廉价的锡盐与锌盐作为原料,铜作为基底,电沉积制备了锡电极与锌电极用于CO₂电化学还原的催化剂,主要内容如下:（1）以电化学抛光的方法得到一系列具有不同表面粗糙度的铜箔,并以此铜箔为基底,采用电化学沉积的方法制备了一系列三维多孔锡电极用于电化学还原CO₂为甲酸。结果显示铜箔不同的表面粗糙度会影响CO_2<... 

【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：91 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

水溶性介质中CO2电化学还原C1产物反应机理[10]

一般在铜基催化剂和部分碳基催化剂电化学还原 CO2的过程中生成，其反 1-1 和图 1-2 所示[10]。目前 CO2电化学还原催化剂可分为两大类：金属基属基催化剂。图 1-1 水溶性介质中 CO2电化学还原 C1 产物反应机理[10]-1 Reaction mechanism of CO2electrochemical reduction to C1 products in water-soluble

图 1-3 锌晶面织构系数与产物法拉第效率的关系 1-3 Relationship between texture coefficients of zinc crystal and faradaic efficiencies of 氧化-金属催化剂化-金属催化剂（oxide-derived metallic catalysts）也是一种高性能的 CO2还。例如，将金属 Cu 的表面氧化后其电化学还原 CO2主产物由 CH4变为并且 CH4的选择性明显降低[22, 23]。Kas 等人[22]在 Cu 催化剂表面通过热处致密的Cu2O 薄膜，在低电位下催化剂表现出对 CO 和 HCOOH 有较高的选电位下则对C2H4和C2H6这类C2产品有选择性，而对CH4几乎没有产生选他金属催化剂而言，将其表面氧化后虽然产物的种类没有改变，但是催化会有较大的提高。例如，Chen 等人[24]首先对未经处理的 Sn 箔和经 HBr 处两种催化剂进行了比较，如图 1-4 中，在 CO2还原的过程中未经处理的


本文编号：2923676