基于分子印迹技术的Ru（bpy） 3 2+ /MWCNTs-Nafion-SiO 2 纳米粒子电化学发光传感器高效检测1
发布时间：2020-12-19 19:02
17β-雌二醇等环境内分泌干扰物在水体中分布广、浓度低,对生态系统及人体危害性大。本研究在金电极表面通过多壁碳纳米管（MWCNTs）的静电吸附作用与Nafion膜的离子交换作用结合纳米二氧化硅（SiO2）,固定化Ru（bpy）32+,制备Ru（bpy）32+/MWCNTs-Nafion-SiO2修饰电极,提高了修饰电极的灵敏性。通过溶胶-凝胶法制备分子印迹膜提高修饰电极的选择特异性,制得分子印迹-电化学发光传感器（ECL-MIPs）。在优化条件下,即p H 7.4磷酸盐缓冲溶液中,以扫速100 m V/s富集20 min,对17β-雌二醇进行检测,电化学发光强度与17β-雌二醇浓度在0.032.00μg/L范围内有良好线性关系,检出限为0.006μg/L。此传感器可用于实际水样中的17β-雌二醇雌二醇的检测,回收率为88.7%105.0%。
【文章来源】：分析化学. 2016年10期 北大核心
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
羧基化的MWCNTs、(B)Nafion-SiO2以及(C)复合材料(MWCNTs-Nafion-SiO2)的扫描电镜图
图3MIPs、NIPs的原子力显微镜表征图(A、B分别为未洗脱NIPs、洗脱NIPs，C、D分别为未洗脱MIPs、洗脱MIPs)Fig．3AFMimagesoftheMIPs，NIPs(A，BareNIPs，respectively;C，DareMIPsbeforeandafterelutingrespectively)分子后接触到发光层导致有很大的发光信号。而ECL-NIPs修饰电极表面有一层致密的非印迹膜，膜中并不存在E2识别位点，因此E2分子不能被非印迹膜识别，从而不能与发光层中的Ru(bpy)2+3接触产生发光信号，故发光强度极弱。这说明只有ECL-MIPs传感器中存在E2识别位点，用于E2的测定具有很高的灵敏度。图4在0．1mol/LPBS溶液中，(A)ECL-MIPs传感器未吸附E2(曲线a)与吸附E2(曲线b)的循环伏安曲线图(扫速:100mV/s);(B)ECL-MIPs传感器吸附E2(曲线a)、未吸附E2(曲线b)与ECL-NIPs传感器吸附E2(曲线c)、未吸附E2(曲线d)的电化学发光响应曲线(E2浓度:100μg/L)Fig．4(A)CyclicvoltammogramsofECL-MIPssensorbefore(curvea)andafteradsorptionof17β-estradiol(E2)(curveb)．scanrate:100mV/s．(B)ECLresponsesofECL-MIPssensorwith(curvea)andwithout(curveb)adsorptionofE2;ECL-NIPssensorwith(curvec)andwithout(curved)adsorptionofE2．Concen-trationsofE2:100μg/L．Buttersystem:0．1mol/LPBS3．4ECL-MIPs传感器的电化学阻抗表征通过电化学交流阻抗谱表征ECL-MIPs传感器的表面性质，交流阻抗上高频区的半圆直径反映了电阻转移阻抗Rct的大校图5中，裸电极的阻抗曲线(曲线a)半圆直径很小，说明电阻较小(R=500Ω)。当Ru(bpy)2+3/MWCNTs-Nafion-SiO2修饰电极(曲线b)后，阻抗图上显示近乎一条直线，说明MWCNTs-Nafion-SiO2增大了电子转移速率。当修饰上MIPs膜?
Ps的原子力显微镜表征图(A、B分别为未洗脱NIPs、洗脱NIPs，C、D分别为未洗脱MIPs、洗脱MIPs)Fig．3AFMimagesoftheMIPs，NIPs(A，BareNIPs，respectively;C，DareMIPsbeforeandafterelutingrespectively)分子后接触到发光层导致有很大的发光信号。而ECL-NIPs修饰电极表面有一层致密的非印迹膜，膜中并不存在E2识别位点，因此E2分子不能被非印迹膜识别，从而不能与发光层中的Ru(bpy)2+3接触产生发光信号，故发光强度极弱。这说明只有ECL-MIPs传感器中存在E2识别位点，用于E2的测定具有很高的灵敏度。图4在0．1mol/LPBS溶液中，(A)ECL-MIPs传感器未吸附E2(曲线a)与吸附E2(曲线b)的循环伏安曲线图(扫速:100mV/s);(B)ECL-MIPs传感器吸附E2(曲线a)、未吸附E2(曲线b)与ECL-NIPs传感器吸附E2(曲线c)、未吸附E2(曲线d)的电化学发光响应曲线(E2浓度:100μg/L)Fig．4(A)CyclicvoltammogramsofECL-MIPssensorbefore(curvea)andafteradsorptionof17β-estradiol(E2)(curveb)．scanrate:100mV/s．(B)ECLresponsesofECL-MIPssensorwith(curvea)andwithout(curveb)adsorptionofE2;ECL-NIPssensorwith(curvec)andwithout(curved)adsorptionofE2．Concen-trationsofE2:100μg/L．Buttersystem:0．1mol/LPBS3．4ECL-MIPs传感器的电化学阻抗表征通过电化学交流阻抗谱表征ECL-MIPs传感器的表面性质，交流阻抗上高频区的半圆直径反映了电阻转移阻抗Rct的大校图5中，裸电极的阻抗曲线(曲线a)半圆直径很小，说明电阻较小(R=500Ω)。当Ru(bpy)2+3/MWCNTs-Nafion-SiO2修饰电极(曲线b)后，阻抗图上显示近乎一条直线，说明MWCNTs-Nafion-SiO2增大了电子转移速率。当修饰上MIPs膜，即洗脱模板
【参考文献】：
期刊论文
[1]电针三阴交对自然围绝经期大鼠雌二醇和大脑皮层神经递质的影响[J]. 彭晓涛,程凯,徐玲,李由. 中国临床保健杂志. 2015(05)
[2]外周血雌二醇、内脂素水平与绝经后女性阻塞性睡眠呼吸暂停低通气综合征的相关性[J]. 香松林,陈敏,范新民,谭燕,钟筑宁,高奇. 贵州医药. 2015(08)
[3]电化学发光-分子印迹传感器的制备及其在海洛因检测中的应用[J]. 商哲一,韩超峰,宋启军. 分析化学. 2014(06)
[4]黄油中8种类固醇激素的液相色谱/串联质谱检测[J]. 赵超敏,岳振峰,吴晖,欧阳姗,赖富饶,肖陈贵,张毅,康海宁,华红慧. 分析化学. 2014(03)
[5]电致化学发光-分子印迹传感器测定L-苯丙氨酸[J]. 丁照云,李春阳,宋启军. 分析化学. 2013(10)
[6]固相萃取-气相色谱/质谱联用法同时检测水体中9种环境雌激素[J]. 廖涛,吴晓翠,王少华,谢松光,熊光权,耿胜荣,李新,鉏晓艳,胡筱波. 分析化学. 2013(03)
[7]介孔二氧化硅纳米粒子的制备研究[J]. 李娟,秦兴章. 科技创新导报. 2012(36)
[8]基于MCM-41负载联吡啶钌的电致化学发光传感器[J]. 王永红,何晓晓,王柯敏,苏婧,陈智峰,晏根平. 高等学校化学学报. 2012(06)
[9]分子印迹固相萃取-电化学发光检测牛奶中氯霉素[J]. 郝婷婷,谢文婷,李琴芬,郭智勇. 分析试验室. 2012(02)
[10]哪些物质属于内分泌干扰物(EDCs)[J]. 任仁,黄俊. 安全与环境工程. 2004(03)
本文编号：2926418
【文章来源】：分析化学. 2016年10期 北大核心
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
羧基化的MWCNTs、(B)Nafion-SiO2以及(C)复合材料(MWCNTs-Nafion-SiO2)的扫描电镜图
图3MIPs、NIPs的原子力显微镜表征图(A、B分别为未洗脱NIPs、洗脱NIPs，C、D分别为未洗脱MIPs、洗脱MIPs)Fig．3AFMimagesoftheMIPs，NIPs(A，BareNIPs，respectively;C，DareMIPsbeforeandafterelutingrespectively)分子后接触到发光层导致有很大的发光信号。而ECL-NIPs修饰电极表面有一层致密的非印迹膜，膜中并不存在E2识别位点，因此E2分子不能被非印迹膜识别，从而不能与发光层中的Ru(bpy)2+3接触产生发光信号，故发光强度极弱。这说明只有ECL-MIPs传感器中存在E2识别位点，用于E2的测定具有很高的灵敏度。图4在0．1mol/LPBS溶液中，(A)ECL-MIPs传感器未吸附E2(曲线a)与吸附E2(曲线b)的循环伏安曲线图(扫速:100mV/s);(B)ECL-MIPs传感器吸附E2(曲线a)、未吸附E2(曲线b)与ECL-NIPs传感器吸附E2(曲线c)、未吸附E2(曲线d)的电化学发光响应曲线(E2浓度:100μg/L)Fig．4(A)CyclicvoltammogramsofECL-MIPssensorbefore(curvea)andafteradsorptionof17β-estradiol(E2)(curveb)．scanrate:100mV/s．(B)ECLresponsesofECL-MIPssensorwith(curvea)andwithout(curveb)adsorptionofE2;ECL-NIPssensorwith(curvec)andwithout(curved)adsorptionofE2．Concen-trationsofE2:100μg/L．Buttersystem:0．1mol/LPBS3．4ECL-MIPs传感器的电化学阻抗表征通过电化学交流阻抗谱表征ECL-MIPs传感器的表面性质，交流阻抗上高频区的半圆直径反映了电阻转移阻抗Rct的大校图5中，裸电极的阻抗曲线(曲线a)半圆直径很小，说明电阻较小(R=500Ω)。当Ru(bpy)2+3/MWCNTs-Nafion-SiO2修饰电极(曲线b)后，阻抗图上显示近乎一条直线，说明MWCNTs-Nafion-SiO2增大了电子转移速率。当修饰上MIPs膜?
Ps的原子力显微镜表征图(A、B分别为未洗脱NIPs、洗脱NIPs，C、D分别为未洗脱MIPs、洗脱MIPs)Fig．3AFMimagesoftheMIPs，NIPs(A，BareNIPs，respectively;C，DareMIPsbeforeandafterelutingrespectively)分子后接触到发光层导致有很大的发光信号。而ECL-NIPs修饰电极表面有一层致密的非印迹膜，膜中并不存在E2识别位点，因此E2分子不能被非印迹膜识别，从而不能与发光层中的Ru(bpy)2+3接触产生发光信号，故发光强度极弱。这说明只有ECL-MIPs传感器中存在E2识别位点，用于E2的测定具有很高的灵敏度。图4在0．1mol/LPBS溶液中，(A)ECL-MIPs传感器未吸附E2(曲线a)与吸附E2(曲线b)的循环伏安曲线图(扫速:100mV/s);(B)ECL-MIPs传感器吸附E2(曲线a)、未吸附E2(曲线b)与ECL-NIPs传感器吸附E2(曲线c)、未吸附E2(曲线d)的电化学发光响应曲线(E2浓度:100μg/L)Fig．4(A)CyclicvoltammogramsofECL-MIPssensorbefore(curvea)andafteradsorptionof17β-estradiol(E2)(curveb)．scanrate:100mV/s．(B)ECLresponsesofECL-MIPssensorwith(curvea)andwithout(curveb)adsorptionofE2;ECL-NIPssensorwith(curvec)andwithout(curved)adsorptionofE2．Concen-trationsofE2:100μg/L．Buttersystem:0．1mol/LPBS3．4ECL-MIPs传感器的电化学阻抗表征通过电化学交流阻抗谱表征ECL-MIPs传感器的表面性质，交流阻抗上高频区的半圆直径反映了电阻转移阻抗Rct的大校图5中，裸电极的阻抗曲线(曲线a)半圆直径很小，说明电阻较小(R=500Ω)。当Ru(bpy)2+3/MWCNTs-Nafion-SiO2修饰电极(曲线b)后，阻抗图上显示近乎一条直线，说明MWCNTs-Nafion-SiO2增大了电子转移速率。当修饰上MIPs膜，即洗脱模板
【参考文献】：
期刊论文
[1]电针三阴交对自然围绝经期大鼠雌二醇和大脑皮层神经递质的影响[J]. 彭晓涛,程凯,徐玲,李由. 中国临床保健杂志. 2015(05)
[2]外周血雌二醇、内脂素水平与绝经后女性阻塞性睡眠呼吸暂停低通气综合征的相关性[J]. 香松林,陈敏,范新民,谭燕,钟筑宁,高奇. 贵州医药. 2015(08)
[3]电化学发光-分子印迹传感器的制备及其在海洛因检测中的应用[J]. 商哲一,韩超峰,宋启军. 分析化学. 2014(06)
[4]黄油中8种类固醇激素的液相色谱/串联质谱检测[J]. 赵超敏,岳振峰,吴晖,欧阳姗,赖富饶,肖陈贵,张毅,康海宁,华红慧. 分析化学. 2014(03)
[5]电致化学发光-分子印迹传感器测定L-苯丙氨酸[J]. 丁照云,李春阳,宋启军. 分析化学. 2013(10)
[6]固相萃取-气相色谱/质谱联用法同时检测水体中9种环境雌激素[J]. 廖涛,吴晓翠,王少华,谢松光,熊光权,耿胜荣,李新,鉏晓艳,胡筱波. 分析化学. 2013(03)
[7]介孔二氧化硅纳米粒子的制备研究[J]. 李娟,秦兴章. 科技创新导报. 2012(36)
[8]基于MCM-41负载联吡啶钌的电致化学发光传感器[J]. 王永红,何晓晓,王柯敏,苏婧,陈智峰,晏根平. 高等学校化学学报. 2012(06)
[9]分子印迹固相萃取-电化学发光检测牛奶中氯霉素[J]. 郝婷婷,谢文婷,李琴芬,郭智勇. 分析试验室. 2012(02)
[10]哪些物质属于内分泌干扰物(EDCs)[J]. 任仁,黄俊. 安全与环境工程. 2004(03)
本文编号：2926418
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