基于CO催化氧化的CuO-CeO 2 /UiO-66催化剂的设计合成及Cu-Ce构效关系探究
发布时间：2021-01-11 14:10
近二十年来,基于MOF材料的多相催化剂引起了大量关注。在早期,MOF催化剂主要专注于精细化学品的合成。近几年,用于固-气相催化的MOF基催化剂也已经受到广泛研究。CuO-CeO2作为一种价格低廉且具有优越的储放氧及CO吸附能力的非贵金属催化剂,在低温催化CO氧化方面表现出良好的性能。本课题将一种高比表面积、高稳定性的Zr基MOF材料UiO-66作为载体,采用浸渍法负载传统CuO-CeO2复合催化剂组分,用于CO催化氧化研究。考察了Cu/Ce比（wt/wt）、Cu+Ce（wt%）负载量以及焙烧温度对催化剂活性的影响。最后,用浸渍法制备了一批低CuO负载量的CuO-CeO2催化剂,并考察500°C和800°C焙烧对催化剂结构和催化活性的影响。采用低温N2吸脱附、PXRD、XPS、H2-TPR、CO-TPD、TEM和in situ DRIFT等手段对以上催化剂进行表征,并对部分催化剂进行了动力学测试,研究了催化剂的构效关系及CuO-CeO2催化作用机理。具体研究...
【文章来源】：上海应用技术大学上海市
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
CeOx修饰的金纳米颗粒催化CO氧化反应[11]
1.1 CeOx修饰的金纳米颗粒催化 CO 氧化反应[11]。O oxidation over Au nanoparticle catalyst via CeOxmodi氨络合浸渍法制备出了一系列 Pd 基催化剂，包 Pd-Fe-Ox/MOx(M = Ce、Si)。结果表明，这些 CO2，而且在反应气含水的条件下，催化剂的 CO 和 1000ppm H2O/空气的原料气时，-30 °C渍法制得 Pd/CeO2催化剂。研究发现，Pd 负载件下的 CO 完全转化温度为 40°C。当反应气中提高，CO 完全转化温度降至 30°C。对有水和图 1.2)，当反应气中含有 H2O 时，一部分 CO 与 CO 与吸附的 H2O 反应生成 COOH(ad)，COO吸附的 O 反应生成 H2O 和 CO2。
(A)水蒸汽热处理对催化剂结构的影响；(B)Pt/CeO2_S催化剂催化CO氧化的机理[19]
【参考文献】：
期刊论文
[1]Metal-organic framework assisted synthesis of single-atom catalysts for energy applications[J]. Yao Zheng,Shi-Zhang Qiao. National Science Review. 2018(05)
[2]Enhanced CO oxidation activity of CuO/CeO2 catalyst prepared by surfactant-assisted impregnation method[J]. 孙帅帅,毛东森,俞俊. Journal of Rare Earths. 2015(12)
[3]二氧化铈表面氧的活化及对氧化反应的催化作用[J]. 詹望成,郭耘,龚学庆,郭杨龙,王艳芹,卢冠忠. 中国科学:化学. 2012(04)
[4]制备方法对CuO/CeO2-ZrO2催化CO低温氧化活性的影响[J]. 杨志强,毛东森,郭强胜,顾蕾. 物理化学学报. 2010(12)
[5]CuO-CeO2的固相反应法制备及其催化CO低温氧化性能[J]. 毛东森,陶丽华,王倩,郭杨龙,卢冠忠. 无机化学学报. 2010(03)
[6]改进柠檬酸络合法制备CuO-CeO2及其CO低温氧化催化性能[J]. 毛东森,陶丽华,郭杨龙,卢冠忠. 工业催化. 2008(10)
[7]CuO在CeO2载体上的存在状态研究——氧化物-氧化物相互作用的“嵌入模型”[J]. 董林,金永漱,陈懿. 中国科学（B辑 化学）. 1996(06)
本文编号：2970915
【文章来源】：上海应用技术大学上海市
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
CeOx修饰的金纳米颗粒催化CO氧化反应[11]
1.1 CeOx修饰的金纳米颗粒催化 CO 氧化反应[11]。O oxidation over Au nanoparticle catalyst via CeOxmodi氨络合浸渍法制备出了一系列 Pd 基催化剂，包 Pd-Fe-Ox/MOx(M = Ce、Si)。结果表明，这些 CO2，而且在反应气含水的条件下，催化剂的 CO 和 1000ppm H2O/空气的原料气时，-30 °C渍法制得 Pd/CeO2催化剂。研究发现，Pd 负载件下的 CO 完全转化温度为 40°C。当反应气中提高，CO 完全转化温度降至 30°C。对有水和图 1.2)，当反应气中含有 H2O 时，一部分 CO 与 CO 与吸附的 H2O 反应生成 COOH(ad)，COO吸附的 O 反应生成 H2O 和 CO2。
(A)水蒸汽热处理对催化剂结构的影响；(B)Pt/CeO2_S催化剂催化CO氧化的机理[19]
【参考文献】：
期刊论文
[1]Metal-organic framework assisted synthesis of single-atom catalysts for energy applications[J]. Yao Zheng,Shi-Zhang Qiao. National Science Review. 2018(05)
[2]Enhanced CO oxidation activity of CuO/CeO2 catalyst prepared by surfactant-assisted impregnation method[J]. 孙帅帅,毛东森,俞俊. Journal of Rare Earths. 2015(12)
[3]二氧化铈表面氧的活化及对氧化反应的催化作用[J]. 詹望成,郭耘,龚学庆,郭杨龙,王艳芹,卢冠忠. 中国科学:化学. 2012(04)
[4]制备方法对CuO/CeO2-ZrO2催化CO低温氧化活性的影响[J]. 杨志强,毛东森,郭强胜,顾蕾. 物理化学学报. 2010(12)
[5]CuO-CeO2的固相反应法制备及其催化CO低温氧化性能[J]. 毛东森,陶丽华,王倩,郭杨龙,卢冠忠. 无机化学学报. 2010(03)
[6]改进柠檬酸络合法制备CuO-CeO2及其CO低温氧化催化性能[J]. 毛东森,陶丽华,郭杨龙,卢冠忠. 工业催化. 2008(10)
[7]CuO在CeO2载体上的存在状态研究——氧化物-氧化物相互作用的“嵌入模型”[J]. 董林,金永漱,陈懿. 中国科学（B辑 化学）. 1996(06)
本文编号：2970915
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