氨基MIL-101后修饰产物的制备、表征以及吸附脱硫脱氮性能研究
发布时间：2021-02-08 13:15
含硫化合物（SCCs）和含氮化合物（NCCs）是传统能源燃料油中的主要杂质,含有SCCs和NCCs的燃料油燃烧后,会释放大量的硫氧化合物（SOx）和氮氧化合物（NOX）,产生大气污染、水污染和全球变暖等严重后果,因此脱出燃料油中的含硫化合物和含氮化合物具有重要意义。最近发展起来的吸附脱硫/氮技术（ADS/ADN）相较于传统的吸附脱硫/氮技术具有经济、简单、绿色等优点而被广泛关注。其中金属有机框架（MOFs）材料由于结构丰富易调节、比表面积高、孔径可调等一系列优点,近年来广泛应用于吸附脱硫脱氮研究。本文选用具有高比表面积和大孔径的MIL-101和MIL-101-NH2 MOFs材料作为ADS/ADN的基本材料。利用氨基的可修饰性和后合成修饰（PSM）技术,通过与1,3-丙烷磺酸内酯的开环酯交换,对MIL-101-NH2进行功能化修饰磺酸基（-SO3H）,并利用-SO3H与Ag（Ⅰ）的强结合作用,对MOF进行修饰了 Ag（Ⅰ）,成功制备了含有磺酸基官能团的MIL-101-NH-（CH2）3-SO3H（～51%的-NH2转化为-NH-（CH2）3-SO3H）以及含有磺酸银官能团的新型 MOF...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：109 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 脱硫/氮的意义
1.2 非吸附/吸附脱硫/氮的方法和材料
1.2.1 非吸附脱硫方法
1.2.1.1 加氢脱硫（HDS） —催化路径
1.2.1.2 氧化脱硫（ODS） —非催化路径
1.2.2 非吸附脱氮方法
1.2.2.1 加氢脱氮（HDN） —催化路径
1.2.2.2 萃取脱氮（EDN） —非催化路径
1.3 吸附脱硫/氮法（ADS/ADN）和常用吸附材料
1.3.1 活性炭（ACs）吸附剂
1.3.2 沸石类（Zeolites）吸附剂
1.4 MOFs作为在脱硫/氮方面的应用
1.4.1 MOFs类材料及其应用
1.4.2 MOFs的ADS和ADN
1.4.2.1 MOFs的ADS
1.4.2.2 MOFs的ADN
1.5 MOFs的吸附脱硫/氮机理
1.5.1 酸碱相互作用
1.5.2 van der Waals作用
1.5.3 π络合作用
1.5.4 配位作用
1.5.5 氢键作用
1.5.6 π-π堆积作用
1.6 MIL-101系列的ADS/ADN
1.7 本论文课题的提出及研究意义
2的后修饰、表征及其吸附脱硫/氮性能的研究">第二章 MIL-101-NH2的后修饰、表征及其吸附脱硫/氮性能的研究
2.1 前言
2.2 实验部分
2.2.1 主要药品及仪器
2）3-SO3H和MIL-101-NH-（CH2）3-SO3Ag的制备"> 2.2.2 MIL-101-NH-（CH2）3-SO3H和MIL-101-NH-（CH2）3-SO3Ag的制备
2.2.3 吸附脱硫/氮性能
2.3 结果与讨论
2.3.1 MOFs红外谱图分析
2.3.2 PXRD分析
2.3.3 SEM-EDS分析
2.3.4 BET测试
2.3.5 MOFs的热重分析（TGA）
2.3.6 吸附剂的吸附脱硫脱氮性能
2.3.6.1 时间对吸附脱硫/氮性能的影响
2.3.6.2 初始硫/氮浓度和温度对吸附脱硫/氮性能的影响
2.3.6.3 油剂比对吸附脱硫/氮性能的影响
2.3.6.4 数据讨论与理论解释
2.3.6.5 吸附剂的深度脱硫脱氮
2.3.6.6 吸附剂脱硫脱氮的选择性
2.3.7 吸附剂吸附脱氮过程的热力学和动力学研究
2.3.7.1 吸附剂的吸附等温线
2.3.7.2 吸附剂的吸附热力学
2.3.7.3 吸附剂的吸附动力学
2.3.8 吸附剂的再生和重复使用
2.4 结论
第三章 总结和展望
3.1 结论
3.2 展望
3.3 本论文的创新点
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者及导师简介
附件
【参考文献】：
期刊论文
[1]超声辅助酸碱改性活性炭纤维对DBT脱硫性能的研究[J]. 陈明燕,丁悦,刘宇程,李蒙,王华,陈彦榜. 石油与天然气化工. 2018(01)
[2]H2O2/固体催化剂氧化脱硫体系中载体的研究进展[J]. 王广建,崔会杰,冯庆吉,韩亚飞,王芳. 化工进展. 2015(07)
[3]吸附脱硫研究进展[J]. 周威,徐婉珍,黄卫红,李慧,吴向阳. 环境科学与技术. 2012(01)
[4]负载金属氧化物分子筛催化氧化模拟汽油的脱硫研究(英文)[J]. 陈兰菊,郭绍辉,赵地顺. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2007(04)
博士论文
[1]金属有机框架纳米材料的结构调控及其催化性能研究[D]. 刘文贤.北京化工大学 2017
硕士论文
[1]基于MOF-74（Ni）吸附剂的制备、表征及吸附脱硫性能的研究[D]. 赵自鹏.北京化工大学 2017
[2]Ca改性NiO/ZnO-Al2O3-SiO2反应吸附脱硫性能及其机理探究[D]. 李凯.华东理工大学 2017
本文编号：3023977
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：109 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 脱硫/氮的意义
1.2 非吸附/吸附脱硫/氮的方法和材料
1.2.1 非吸附脱硫方法
1.2.1.1 加氢脱硫（HDS） —催化路径
1.2.1.2 氧化脱硫（ODS） —非催化路径
1.2.2 非吸附脱氮方法
1.2.2.1 加氢脱氮（HDN） —催化路径
1.2.2.2 萃取脱氮（EDN） —非催化路径
1.3 吸附脱硫/氮法（ADS/ADN）和常用吸附材料
1.3.1 活性炭（ACs）吸附剂
1.3.2 沸石类（Zeolites）吸附剂
1.4 MOFs作为在脱硫/氮方面的应用
1.4.1 MOFs类材料及其应用
1.4.2 MOFs的ADS和ADN
1.4.2.1 MOFs的ADS
1.4.2.2 MOFs的ADN
1.5 MOFs的吸附脱硫/氮机理
1.5.1 酸碱相互作用
1.5.2 van der Waals作用
1.5.3 π络合作用
1.5.4 配位作用
1.5.5 氢键作用
1.5.6 π-π堆积作用
1.6 MIL-101系列的ADS/ADN
1.7 本论文课题的提出及研究意义
2的后修饰、表征及其吸附脱硫/氮性能的研究">第二章 MIL-101-NH2的后修饰、表征及其吸附脱硫/氮性能的研究
2.1 前言
2.2 实验部分
2.2.1 主要药品及仪器
2）3-SO3H和MIL-101-NH-（CH2）3-SO3Ag的制备"> 2.2.2 MIL-101-NH-（CH2）3-SO3H和MIL-101-NH-（CH2）3-SO3Ag的制备
2.2.3 吸附脱硫/氮性能
2.3 结果与讨论
2.3.1 MOFs红外谱图分析
2.3.2 PXRD分析
2.3.3 SEM-EDS分析
2.3.4 BET测试
2.3.5 MOFs的热重分析（TGA）
2.3.6 吸附剂的吸附脱硫脱氮性能
2.3.6.1 时间对吸附脱硫/氮性能的影响
2.3.6.2 初始硫/氮浓度和温度对吸附脱硫/氮性能的影响
2.3.6.3 油剂比对吸附脱硫/氮性能的影响
2.3.6.4 数据讨论与理论解释
2.3.6.5 吸附剂的深度脱硫脱氮
2.3.6.6 吸附剂脱硫脱氮的选择性
2.3.7 吸附剂吸附脱氮过程的热力学和动力学研究
2.3.7.1 吸附剂的吸附等温线
2.3.7.2 吸附剂的吸附热力学
2.3.7.3 吸附剂的吸附动力学
2.3.8 吸附剂的再生和重复使用
2.4 结论
第三章 总结和展望
3.1 结论
3.2 展望
3.3 本论文的创新点
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者及导师简介
附件
【参考文献】：
期刊论文
[1]超声辅助酸碱改性活性炭纤维对DBT脱硫性能的研究[J]. 陈明燕,丁悦,刘宇程,李蒙,王华,陈彦榜. 石油与天然气化工. 2018(01)
[2]H2O2/固体催化剂氧化脱硫体系中载体的研究进展[J]. 王广建,崔会杰,冯庆吉,韩亚飞,王芳. 化工进展. 2015(07)
[3]吸附脱硫研究进展[J]. 周威,徐婉珍,黄卫红,李慧,吴向阳. 环境科学与技术. 2012(01)
[4]负载金属氧化物分子筛催化氧化模拟汽油的脱硫研究(英文)[J]. 陈兰菊,郭绍辉,赵地顺. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2007(04)
博士论文
[1]金属有机框架纳米材料的结构调控及其催化性能研究[D]. 刘文贤.北京化工大学 2017
硕士论文
[1]基于MOF-74（Ni）吸附剂的制备、表征及吸附脱硫性能的研究[D]. 赵自鹏.北京化工大学 2017
[2]Ca改性NiO/ZnO-Al2O3-SiO2反应吸附脱硫性能及其机理探究[D]. 李凯.华东理工大学 2017
本文编号：3023977
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huanjinggongchenglunwen/3023977.html
