金属有机骨架固载磷钨酸定向催化纤维素糖化研究
发布时间：2021-04-23 12:15
纤维素是一种取之不尽用之不竭的天然可再生资源,人们对纤维素废弃物的处理主要是通过直接燃烧进行产热,或是烧灰用作肥料,造成了资源的极大浪费的同时对生态环境造成了严重污染,实现纤维素的资源化利用,避免其对生态环境造成污染成为当下的研究热点之一。纤维素水解为葡萄糖是其转化利用的必经过程,因此纤维素定向水解为葡萄糖是其高效资源化利用的关键。目前针对纤维素水解的研究中普遍存在水解产物分布广,葡萄糖选择性低的问题。设计一种可催化纤维素定向水解且能保持酸催化活性的催化剂,对于纤维素资源化利用的实现具有重要研究意义。实现纤维素定向水解的关键在于实现催化剂对纤维素的选择性吸附,减少催化中心与水解产物葡萄糖的接触。本论文利用MIL-101型金属有机骨架化合物（MOFs）为载体固载磷钨酸催化纤维素水解。嫁接不同电负性基团的对MOFs结构进行功能化,以实现对纤维素的选择性吸附,同时降低其与葡萄糖的接触频率。通过分析不同电负性基团对材料的结构以及对纤维素选择性吸附性能的影响,优选出电负性基团-NH2,-Cl同时对MIL-101结构进行功能化合成催化剂PTA@MIL-101-NH2...
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：86 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 液相纤维素水解催化剂的研究进展
1.3 固相纤维素水解催化剂的研究进展
1.3.1 氢型沸石
1.3.2 磺化固体酸
1.3.3 杂多酸
1.4 磷钨酸固相化研究进展
1.4.1 取代法固相化磷钨酸
1.4.2 固载法固相化磷钨酸
1.5 金属有机骨架固载PTA研究
1.5.1 金属有机骨架固载PTA的优势
1.5.2 MIL-101 固载PTA的研究进展
1.5.3 MIL-101 固载PTA催化纤维素水解存在的问题
1.5.4 MOFs的不同基团功能化
1.6 MOFs水稳定性能研究进展
1.6.1 增强MOFs外表面水稳定性能
1.6.2 增强MOFs结构内表面的疏水性能
1.6.3 配体功能化增强MOFs的疏水性
1.6.4 增强MOFs结构的热力学稳定性
1.7 研究内容与意义
1.7.1 研究内容
1.7.2 研究意义
第二章 不同电负性基团功能化金属有机骨架固载磷钨酸催化纤维素定向水解
2.1 引言
2.2 实验与方法
2.2.1 实验试剂
2.2.2 实验仪器与装置
2.2.3 分析方法
2.2.4 MIL-101-X的合成
2.2.5 PTA@MIL-101-X的合成
2.2.6 催化剂纤维二糖、葡萄糖吸附实验
2.2.7 纤维素催化水解实验
2.3 结果与讨论
2.3.1 不同电负性基团的嫁接对催化剂晶体结构和形貌的影响
2.3.2 嫁接不同电负性基团催化剂的化学结构分析
2.3.3 PTA@MIL-101-X的孔道结构分析
2.3.4 PTA@MIL-101-X的热稳定性能分析
2.3.5 PTA@MIL-101-X固载PTA酸性分析
2.3.7 不同电负性基团催化剂对纤维素的选择性吸附性能分析
2.3.8 PTA@MIL-101-X催化纤维素水解效能评估
2.4 小结
2-Cl化学固载PTA的固载原理及其催化纤维素水解机理研究">第三章 MIL-101-NH2-Cl化学固载PTA的固载原理及其催化纤维素水解机理研究
3.1 引言
3.2 实验与方法
3.2.1 实验试剂
3.2.2 实验仪器与装置
3.2.3 分析方法
3.2.4 不同PTA添加量样品的合成
3.2.5 催化剂催化纤维素水解
3.3 结果与讨论
3.3.1 PTA的固载对催化剂晶型结构的影响
2-Cl的酸性分析"> 3.3.2 PTA@MIL-101-NH2-Cl的酸性分析
3.3.3 PTA的固载对催化剂化学结构的影响
2-Cl的晶态结构分析"> 3.3.4 PTA@MIL-101-NH2-Cl的晶态结构分析
2-Cl催化纤维素水解机制分析"> 3.3.5 PTA@MIL-101-NH2-Cl催化纤维素水解机制分析
3.4 小结
第四章 高水稳定性复合双金属MIL-101 固载磷钨酸催化剂的制备及催化纤维素水解
4.1 引言
4.2 实验与方法
4.2.1 实验试剂
4.2.2 实验仪器与装置
4.2.3 分析方法
4.2.4 Ni/MIL-101 的合成
2-Cl的合成"> 4.2.5 PTA@Ni/MIL-101-NH2-Cl的合成
4.2.6 水稳定性实验
4.2.7 催化剂纤维二糖、葡萄糖吸附实验
4.2.8 催化剂催化纤维素水解
4.3 结果与讨论
4.3.1 金属离子掺杂对Ni/MIL-101 晶体结构的影响
4.3.2 金属离子掺杂对Ni/MIL-101 晶体形貌的影响
4.3.3 Ni/MIL-101中Ni元素价态分析
4.3.4 金属离子掺杂对Ni/MIL-101 孔道结构的影响
4.3.5 不同pH值溶液中样品的铬离子溶出分析
4.3.6 不同pH值溶液中Ni/MIL-101 的晶体结构分析
4.3.7 Ni/MIL-101 在不同pH值溶液中的晶体形貌分析
2-Cl的表征及水稳定性能分析"> 4.3.8 PTA@Ni/MIL-101-NH2-Cl的表征及水稳定性能分析
2-Cl催化性能影响"> 4.3.9 金属离子掺杂对PTA@Ni/MIL-101-NH2-Cl催化性能影响
4.4 小结
结论与展望
结论
展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
【参考文献】：
期刊论文
[1]MOFs材料研究进展[J]. 屈静,李秦伟. 当代化工. 2019(04)
[2]Three-dimensionally Ordered Macroporous Phosphotungstic Acid/SiO2 for Efficient Catalytic Oxidative Desulfurization[J]. 杜岳,YANG Peng,雷家珩,ZHOU Shiyu,LI Junsheng,DU Xiaodi. Journal of Wuhan University of Technology（Materials Science）. 2018(04)
[3]固载磷钨酸的大孔道功能化MOFs合成及催化性能[J]. 郝金蕾,张桂华,王艳,万金泉,马邕文,黄礼艳. 材料导报. 2018(14)
[4]Preparation of Highly Crystalline Microcrystalline Cellulose by Hydrolysis of Cellulose with Phosphotungstic Acid[J]. Jing Wang,JinBao Li,MeiYun Zhang,ShunXi Song,DanDan Qiang. Paper and Biomaterials. 2018(01)
[5]MIL-101固载磷钨酸催化氧气氧化脱硫性能[J]. 丁建伟,王睿,于美青,Korchak Vladimir. 化工学报. 2016(S1)
[6]HMS分子筛负载磷钨酸催化剂的制备及其脱硫性能[J]. 王广建,韩亚飞,褚衍佩,崔会杰,王芳. 石油化工. 2015(03)
[7]红外光谱和固体核磁共振解析回用桉木纤维的超分子结构[J]. 袁龙婷,王艳,万金泉,马邕文,黄明智. 高分子材料科学与工程. 2014(06)
[8]亚临界水法水解大豆皮制备还原糖[J]. 赵洋,胡小梅,丁莉莎,张永忠. 中国油脂. 2012(10)
[9]负载型磷钨酸催化剂的制备、表征及酯交换制备生物柴油[J]. 徐玲,陈建军,张立明,刘宗瑞. 吉林大学学报(理学版). 2012(02)
[10]回用过程对二次纤维聚集态结构和成纸性能的影响[J]. 吕惠琳,马邕文,万金泉,林孝帮,王剑英. 中华纸业. 2012(04)
硕士论文
[1]改性漆酶/谷氨酸体系提升废纸纤维造纸性能的研究[D]. 孔凡娇.华南理工大学 2018
[2]NaY沸石膜结构的调控及其渗透蒸发性能的研究[D]. 林宏飞.太原理工大学 2017
[3]功能化金属有机骨架PTA@MIL-101-NH2-Cl催化纤维素定向水解研究[D]. 张颖诗.华南理工大学 2016
[4]MIL-101负载Pd催化剂的制备及其催化醇选择性氧化反应研究[D]. 陈共周.华南理工大学 2013
本文编号：3155311
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：86 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 液相纤维素水解催化剂的研究进展
1.3 固相纤维素水解催化剂的研究进展
1.3.1 氢型沸石
1.3.2 磺化固体酸
1.3.3 杂多酸
1.4 磷钨酸固相化研究进展
1.4.1 取代法固相化磷钨酸
1.4.2 固载法固相化磷钨酸
1.5 金属有机骨架固载PTA研究
1.5.1 金属有机骨架固载PTA的优势
1.5.2 MIL-101 固载PTA的研究进展
1.5.3 MIL-101 固载PTA催化纤维素水解存在的问题
1.5.4 MOFs的不同基团功能化
1.6 MOFs水稳定性能研究进展
1.6.1 增强MOFs外表面水稳定性能
1.6.2 增强MOFs结构内表面的疏水性能
1.6.3 配体功能化增强MOFs的疏水性
1.6.4 增强MOFs结构的热力学稳定性
1.7 研究内容与意义
1.7.1 研究内容
1.7.2 研究意义
第二章 不同电负性基团功能化金属有机骨架固载磷钨酸催化纤维素定向水解
2.1 引言
2.2 实验与方法
2.2.1 实验试剂
2.2.2 实验仪器与装置
2.2.3 分析方法
2.2.4 MIL-101-X的合成
2.2.5 PTA@MIL-101-X的合成
2.2.6 催化剂纤维二糖、葡萄糖吸附实验
2.2.7 纤维素催化水解实验
2.3 结果与讨论
2.3.1 不同电负性基团的嫁接对催化剂晶体结构和形貌的影响
2.3.2 嫁接不同电负性基团催化剂的化学结构分析
2.3.3 PTA@MIL-101-X的孔道结构分析
2.3.4 PTA@MIL-101-X的热稳定性能分析
2.3.5 PTA@MIL-101-X固载PTA酸性分析
2.3.7 不同电负性基团催化剂对纤维素的选择性吸附性能分析
2.3.8 PTA@MIL-101-X催化纤维素水解效能评估
2.4 小结
2-Cl化学固载PTA的固载原理及其催化纤维素水解机理研究">第三章 MIL-101-NH2-Cl化学固载PTA的固载原理及其催化纤维素水解机理研究
3.1 引言
3.2 实验与方法
3.2.1 实验试剂
3.2.2 实验仪器与装置
3.2.3 分析方法
3.2.4 不同PTA添加量样品的合成
3.2.5 催化剂催化纤维素水解
3.3 结果与讨论
3.3.1 PTA的固载对催化剂晶型结构的影响
2-Cl的酸性分析"> 3.3.2 PTA@MIL-101-NH2-Cl的酸性分析
3.3.3 PTA的固载对催化剂化学结构的影响
2-Cl的晶态结构分析"> 3.3.4 PTA@MIL-101-NH2-Cl的晶态结构分析
2-Cl催化纤维素水解机制分析"> 3.3.5 PTA@MIL-101-NH2-Cl催化纤维素水解机制分析
3.4 小结
第四章 高水稳定性复合双金属MIL-101 固载磷钨酸催化剂的制备及催化纤维素水解
4.1 引言
4.2 实验与方法
4.2.1 实验试剂
4.2.2 实验仪器与装置
4.2.3 分析方法
4.2.4 Ni/MIL-101 的合成
2-Cl的合成"> 4.2.5 PTA@Ni/MIL-101-NH2-Cl的合成
4.2.6 水稳定性实验
4.2.7 催化剂纤维二糖、葡萄糖吸附实验
4.2.8 催化剂催化纤维素水解
4.3 结果与讨论
4.3.1 金属离子掺杂对Ni/MIL-101 晶体结构的影响
4.3.2 金属离子掺杂对Ni/MIL-101 晶体形貌的影响
4.3.3 Ni/MIL-101中Ni元素价态分析
4.3.4 金属离子掺杂对Ni/MIL-101 孔道结构的影响
4.3.5 不同pH值溶液中样品的铬离子溶出分析
4.3.6 不同pH值溶液中Ni/MIL-101 的晶体结构分析
4.3.7 Ni/MIL-101 在不同pH值溶液中的晶体形貌分析
2-Cl的表征及水稳定性能分析"> 4.3.8 PTA@Ni/MIL-101-NH2-Cl的表征及水稳定性能分析
2-Cl催化性能影响"> 4.3.9 金属离子掺杂对PTA@Ni/MIL-101-NH2-Cl催化性能影响
4.4 小结
结论与展望
结论
展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
【参考文献】：
期刊论文
[1]MOFs材料研究进展[J]. 屈静,李秦伟. 当代化工. 2019(04)
[2]Three-dimensionally Ordered Macroporous Phosphotungstic Acid/SiO2 for Efficient Catalytic Oxidative Desulfurization[J]. 杜岳,YANG Peng,雷家珩,ZHOU Shiyu,LI Junsheng,DU Xiaodi. Journal of Wuhan University of Technology（Materials Science）. 2018(04)
[3]固载磷钨酸的大孔道功能化MOFs合成及催化性能[J]. 郝金蕾,张桂华,王艳,万金泉,马邕文,黄礼艳. 材料导报. 2018(14)
[4]Preparation of Highly Crystalline Microcrystalline Cellulose by Hydrolysis of Cellulose with Phosphotungstic Acid[J]. Jing Wang,JinBao Li,MeiYun Zhang,ShunXi Song,DanDan Qiang. Paper and Biomaterials. 2018(01)
[5]MIL-101固载磷钨酸催化氧气氧化脱硫性能[J]. 丁建伟,王睿,于美青,Korchak Vladimir. 化工学报. 2016(S1)
[6]HMS分子筛负载磷钨酸催化剂的制备及其脱硫性能[J]. 王广建,韩亚飞,褚衍佩,崔会杰,王芳. 石油化工. 2015(03)
[7]红外光谱和固体核磁共振解析回用桉木纤维的超分子结构[J]. 袁龙婷,王艳,万金泉,马邕文,黄明智. 高分子材料科学与工程. 2014(06)
[8]亚临界水法水解大豆皮制备还原糖[J]. 赵洋,胡小梅,丁莉莎,张永忠. 中国油脂. 2012(10)
[9]负载型磷钨酸催化剂的制备、表征及酯交换制备生物柴油[J]. 徐玲,陈建军,张立明,刘宗瑞. 吉林大学学报(理学版). 2012(02)
[10]回用过程对二次纤维聚集态结构和成纸性能的影响[J]. 吕惠琳,马邕文,万金泉,林孝帮,王剑英. 中华纸业. 2012(04)
硕士论文
[1]改性漆酶/谷氨酸体系提升废纸纤维造纸性能的研究[D]. 孔凡娇.华南理工大学 2018
[2]NaY沸石膜结构的调控及其渗透蒸发性能的研究[D]. 林宏飞.太原理工大学 2017
[3]功能化金属有机骨架PTA@MIL-101-NH2-Cl催化纤维素定向水解研究[D]. 张颖诗.华南理工大学 2016
[4]MIL-101负载Pd催化剂的制备及其催化醇选择性氧化反应研究[D]. 陈共周.华南理工大学 2013
本文编号：3155311
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