理论化学研究有机污染物催化降解机理
发布时间：2021-05-08 08:14
伴随着经济的高速发展和工业化的进步,环境中的有机污染物危害已经越来越成为人们关注的问题。多孔石墨烯（PG）是一类具有纳米级空隙、合适的能带带隙以及石墨烯固有属性的碳材料,因而其在吸附和光催化降解污染物方面具有巨大的潜力。普鲁士蓝类似物（PBAs）是一类具有组成可控、比表面积大的多孔配位聚合物,在催化、吸附以及气体储存等方面应用广泛。本论文旨在选取以PG和PBAs为研究对象,以理论化学计算手段研究改性的PG吸附和光催化降解挥发性有机污染物（VOCs）以及PBAs催化氧化降解水中有机物双酚A。主要的研究内容和结果如下:（1）以金属铝对PG单层材料进行修饰,系统研究了PG和金属铝修饰的多孔石墨烯（Al-PG）对含氧挥发性有机物（OVOCs）的吸附及其吸附机理。结果表明,PG材料对OVOCs分子具有良好的吸附性能。然而,Al-PG材料对含羰基挥发性有机物（CVOCs）的吸附能相比于PG提高了近2倍,但其他OVOCs在铝修饰前后变化不大。通过电子结构进一步分析（包括PDOS、电子密度分布和Mulliken电荷分布）,我们发现羰基基团可以通过C-Al键的形成来吸引铝原子,从而使CVOCs与Al-P...
【文章来源】：广东工业大学广东省
【文章页数】：92 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 有机污染物的危害及其处理技术概述
1.1.1 引言
1.1.2 挥发性有机污染物危害及其处理技术
1.1.3 水中有机污染物危害及其处理技术
1.2 多孔石墨烯及其在去除挥发性有机污染物中的吸附和光催化技术应用概述
1.2.1 多孔石墨烯概述
1.2.2 多孔石墨烯在去除挥发性有机污染物中的吸附和光催化技术潜在应用
1.3 普鲁士蓝类似物及其在水处理中的催化氧化应用概述
1.3.1 普鲁士蓝类似物概述
1.3.2 普鲁士蓝类似物在水处理中的催化氧化应用
1.4 本论文的选题意义及研究内容
第二章 理论基础与计算方法
2.1 引言
2.2 薛定谔方程及其近似求解
2.2.1 薛定谔方程
2.2.2 Born-Oppenheimer近似和Hartree-Fock近似
2.3 密度泛函理论
2.3.1 Thomas-Fermi-Dirac模型
2.3.2 Hohenberg-Kohn定理
2.3.3 Kohn-Sham方程
2.3.4 交换关联泛函
2.3.5 基组和赝势
2.3.6 范德华力的计算
2.4 本论文所采用的基于密度泛函理论的计算软件包
2.4.1 DMol3 模块
2.4.2 CASTEP模块
第三章 金属铝修饰的多孔石墨烯对含羰基VOCs吸附增强机理的理论研究
3.1 引言
3.2 计算方法与参数设置
3.3 结果与讨论
3.3.1 Al修饰的多孔石墨烯材料的几何和电子性质
3.3.2 多孔石墨烯及Al修饰的多孔石墨烯材料对不同VOCs分子的吸附
3.3.3 多孔石墨烯对OVOCs分子的吸附
3.3.4 Al修饰的多孔石墨烯对OVOCs分子的吸附
3.3.5 Al修饰的多孔石墨烯对CVOCs分子的吸附加强机制
3.4 本章小结
第四章 DFT计算研究掺硫多孔石墨烯对典型VOCs降解的光催化性能
4.1 引言
4.2 计算方法与参数设置
4.3 结果与讨论
4.3.1 掺硫多孔石墨烯几何结构与电子性质
4.3.2 掺硫多孔石墨烯的带边位置
4.3.3 掺硫多孔石墨烯对氧气和水的吸附
4.3.4 掺硫多孔石墨烯对典型VOCs的吸附
4.3.5 掺硫多孔石墨烯的光学性质
4.4 本章小结
第五章 基于实验结果对普鲁士蓝类似物催化活化H_2O_2降解水中有机污染物的理论研究
5.1 实验背景
5.2 计算主要内容
5.3 计算方法与参数设置
5.4 结果与讨论
5.4.1 Fe-Co PBAs晶面表面能
5.4.2 Fe-Co PBAs形貌与其活性的关系
5.5 本章小结
第六章 总结
6.1 主要结论
6.2 本论文的创新性
6.3 不足与展望
参考文献
攻读学位期间的论文
致谢
本文编号：3174993
【文章来源】：广东工业大学广东省
【文章页数】：92 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 有机污染物的危害及其处理技术概述
1.1.1 引言
1.1.2 挥发性有机污染物危害及其处理技术
1.1.3 水中有机污染物危害及其处理技术
1.2 多孔石墨烯及其在去除挥发性有机污染物中的吸附和光催化技术应用概述
1.2.1 多孔石墨烯概述
1.2.2 多孔石墨烯在去除挥发性有机污染物中的吸附和光催化技术潜在应用
1.3 普鲁士蓝类似物及其在水处理中的催化氧化应用概述
1.3.1 普鲁士蓝类似物概述
1.3.2 普鲁士蓝类似物在水处理中的催化氧化应用
1.4 本论文的选题意义及研究内容
第二章 理论基础与计算方法
2.1 引言
2.2 薛定谔方程及其近似求解
2.2.1 薛定谔方程
2.2.2 Born-Oppenheimer近似和Hartree-Fock近似
2.3 密度泛函理论
2.3.1 Thomas-Fermi-Dirac模型
2.3.2 Hohenberg-Kohn定理
2.3.3 Kohn-Sham方程
2.3.4 交换关联泛函
2.3.5 基组和赝势
2.3.6 范德华力的计算
2.4 本论文所采用的基于密度泛函理论的计算软件包
2.4.1 DMol3 模块
2.4.2 CASTEP模块
第三章 金属铝修饰的多孔石墨烯对含羰基VOCs吸附增强机理的理论研究
3.1 引言
3.2 计算方法与参数设置
3.3 结果与讨论
3.3.1 Al修饰的多孔石墨烯材料的几何和电子性质
3.3.2 多孔石墨烯及Al修饰的多孔石墨烯材料对不同VOCs分子的吸附
3.3.3 多孔石墨烯对OVOCs分子的吸附
3.3.4 Al修饰的多孔石墨烯对OVOCs分子的吸附
3.3.5 Al修饰的多孔石墨烯对CVOCs分子的吸附加强机制
3.4 本章小结
第四章 DFT计算研究掺硫多孔石墨烯对典型VOCs降解的光催化性能
4.1 引言
4.2 计算方法与参数设置
4.3 结果与讨论
4.3.1 掺硫多孔石墨烯几何结构与电子性质
4.3.2 掺硫多孔石墨烯的带边位置
4.3.3 掺硫多孔石墨烯对氧气和水的吸附
4.3.4 掺硫多孔石墨烯对典型VOCs的吸附
4.3.5 掺硫多孔石墨烯的光学性质
4.4 本章小结
第五章 基于实验结果对普鲁士蓝类似物催化活化H_2O_2降解水中有机污染物的理论研究
5.1 实验背景
5.2 计算主要内容
5.3 计算方法与参数设置
5.4 结果与讨论
5.4.1 Fe-Co PBAs晶面表面能
5.4.2 Fe-Co PBAs形貌与其活性的关系
5.5 本章小结
第六章 总结
6.1 主要结论
6.2 本论文的创新性
6.3 不足与展望
参考文献
攻读学位期间的论文
致谢
本文编号：3174993
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