ZSM-5负载Cu和Fe催化剂的制备及其氨选择性催化还原NO的研究
发布时间：2021-05-13 13:37
随着汽车产业的高速发展,柴油机汽车尾气氮氧化物（NOx）排放问题日益严重。作为大气中主要污染物之一,有效控制汽车尾气中氮氧化物的排放已经变得十分必要。目前,氨选择性催化还原（NH3-SCR）技术被认为是最有效的氮氧化物去除方法。在诸多SCR催化剂的研究中,分子筛类催化剂展现出出色的SCR催化性能。其中ZSM-5分子筛具有独特的三维直通孔道结构、优异的择形催化选择性、丰富的酸位、良好的热稳定性,在车用NH3-SCR催化反应中展现出巨大的潜力。本文以制备出高效、经济且环境友好的新型NH3-SCR催化剂为出发点,将具有较强氧化还原能力的过渡金属Cu和Fe负载到ZSM-5分子筛上,研究所制备催化剂在NH3-SCR反应中的性能表现,并采用XRD、BET、H2-TPR、NH3-TPD及XPS等方法对催化剂的结构和理化性质进行测定,进一步探讨催化剂理化性质与催化活性之间的关系。以硝酸铜为前驱体,采用浸渍法制备了一系列不同铜含量的xCu/ZSM-5（...
【文章来源】：北京工业大学北京市 211工程院校
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 氮氧化物
1.1.1 氮氧化物的危害
1.1.2 氮氧化物的来源
1.1.3 机动车氮氧化物的排放标准
1.2 机动车尾气氮氧化物控制技术
1.2.1 柴油机汽车尾气的特点
1.2.2 选择性催化还原
1.3 NH_3-SCR催化剂
1.3.1 贵金属催化剂
1.3.2 金属氧化物催化剂
1.3.3 分子筛催化剂
1.4 ZSM-5分子筛
1.5 过渡金属改性分子筛
1.6 研究思路和内容
第2章 实验部分
2.1 实验材料及仪器设备
2.1.1 实验主要试剂
2.1.2 实验仪器设备
2.2 催化剂的制备
2.2.1 不同铜含量Cu/ZSM-5催化剂的制备
2.2.2 不同铜源Cu/ZSM-5催化剂的制备
2.2.3 不同铁含量Fe/ZSM-5催化剂的制备
2.2.4 不同铁源Fe/ZSM-5催化剂的制备
2.3 催化剂的表征
2.3.1 X射线衍射(XRD)
2.3.2 催化剂的比表面积(BET)
2.3.3 氢气程序升温还原(H_2-TPR)
2.3.4 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)
2.3.5 X射线光电子能谱(XPS)
2.4 催化剂的SCR活性评价方法
第3章 铜含量对Cu/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂的制备
3.2.2 催化剂的表征
3.2.3 催化剂的活性评价
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂的NH_3-SCR反应活性评价
3.3.2 催化剂的XRD分析
3.3.3 催化剂的BET分析
3.3.4 催化剂的XPS分析
3.3.5 催化剂的H_2-TPR分析
3.3.6 催化剂的NH_3-TPD分析
3.4 本章总结
第4章 铜源对Cu/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂的制备
4.2.2 催化剂的表征
4.2.3 催化剂的活性评价
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂的NH_3-SCR活性评价
4.3.2 催化剂的XRD分析
4.3.3 催化剂的BET分析
4.3.4 催化剂的XPS分析
4.3.5 催化剂的H_2-TPR分析
4.3.6 催化剂的NH_3-TPD分析
4.4 本章总结
第5章 铁含量对Fe/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 催化剂的制备
5.2.2 催化剂的表征
5.2.3 催化剂的活性评价
5.3 结果与讨论
5.3.1 催化剂的NH_3-SCR反应活性评价
5.3.2 催化剂的XRD分析
5.3.3 催化剂的BET分析
5.3.4 催化剂的H_2-TPR分析
5.3.5 催化剂的NH_3-TPD分析
5.4 本章总结
第6章 铁源对Fe/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 催化剂的制备
6.2.2 催化剂的表征
6.2.3 催化剂的活性评价
6.3 结果与讨论
6.3.1 催化剂的NH_3-SCR活性评价
6.3.2 催化剂的XRD分析
6.3.3 催化剂的BET分析
6.3.4 催化剂的H_2-TPR分析
6.3.5 催化剂的NH_3-TPD分析
6.4 本章总结
结论
工作展望
参考文献
攻读硕士学位期间所发表的学术论文
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]不同元素改性ZSM-5分子筛在轻烃催化裂解中的应用[J]. 韩蕾,欧阳颖,罗一斌,达志坚. 石油学报(石油加工). 2018(02)
[2]OL负载Cu催化剂及其催化氧化CO及乙酸乙酯性能[J]. 傅之丹,臧佳欣,叶青,程水源,康天放. 物理化学学报. 2017(09)
[3]Fe-Beta分子筛催化剂在选择催化还原氮氧化物反应中的活性:Fe含量的影响（英文）[J]. 夏岩,詹望成,郭耘,郭杨龙,卢冠忠. 催化学报. 2016(12)
[4]焙烧程序对一步合成Cu-SSZ-13催化剂NH3-SCR性能的影响[J]. 谢利娟,刘福东,石晓燕,贺泓. 化工进展. 2016(08)
[5]铜源对Cu-SAPO-34氨催化还原NO性能的影响[J]. 苏潜,黄妍,张颖,李元元,唐南,张俊丰,杨柳春. 分子催化. 2016(02)
[6]Cu/ZSM-5催化剂制备及SCR催化性能研究[J]. 吕刚,范啸天,宋崇林,李博,宋金瓯. 工程热物理学报. 2015(10)
[7]NH3-SCR反应中Fe-ZSM-5的Fe物种分布和酸性位对其水热稳定性及抗硫和抗碳氢性能的影响（英文）[J]. 石晓燕,贺泓,谢利娟. 催化学报. 2015(04)
[8]东莞市酸雨污染状况及防治对策研究[J]. 方灿芬. 广州化工. 2013(04)
[9]Cu/ZSM-5分子筛催化剂SCR催化性能[J]. 王坤鹏,宋崇林,宾峰,吕刚,宋金瓯. 燃烧科学与技术. 2012(01)
[10]由新型铜胺络合物模板剂设计合成活性优异的Cu-SSZ-13分子筛[J]. 任利敏,张一波,曾尚景,朱龙凤,孙琦,张海燕,杨承广,孟祥举,杨向光,肖丰收. 催化学报. 2012(01)
硕士论文
[1]Cu-Mn改性分子筛催化剂制备及柴油车尾气SCR脱硝基础研究[D]. 黄黎明.浙江工商大学 2015
[2]ZSM-5沸石分子筛的制备及应用研究[D]. 袁恩辉.西北师范大学 2015
[3]Fe基分子筛催化剂NH3-SCR性能研究[D]. 姜水燕.浙江大学 2015
[4]不同价态Cu/ZSM-5催化剂SCR反应和碳烟氧化反应催化性能研究[D]. 范啸天.天津大学 2014
[5]Fe-ZSM-5分子筛的合成、表征及其脱硝性能的研究[D]. 马罗宁.南京理工大学 2013
[6]微孔—介孔ZSM-5分子筛的制备及其C2H2-SCR活性[D]. 刘明龙.大连理工大学 2011
本文编号：3184114
【文章来源】：北京工业大学北京市 211工程院校
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 氮氧化物
1.1.1 氮氧化物的危害
1.1.2 氮氧化物的来源
1.1.3 机动车氮氧化物的排放标准
1.2 机动车尾气氮氧化物控制技术
1.2.1 柴油机汽车尾气的特点
1.2.2 选择性催化还原
1.3 NH_3-SCR催化剂
1.3.1 贵金属催化剂
1.3.2 金属氧化物催化剂
1.3.3 分子筛催化剂
1.4 ZSM-5分子筛
1.5 过渡金属改性分子筛
1.6 研究思路和内容
第2章 实验部分
2.1 实验材料及仪器设备
2.1.1 实验主要试剂
2.1.2 实验仪器设备
2.2 催化剂的制备
2.2.1 不同铜含量Cu/ZSM-5催化剂的制备
2.2.2 不同铜源Cu/ZSM-5催化剂的制备
2.2.3 不同铁含量Fe/ZSM-5催化剂的制备
2.2.4 不同铁源Fe/ZSM-5催化剂的制备
2.3 催化剂的表征
2.3.1 X射线衍射(XRD)
2.3.2 催化剂的比表面积(BET)
2.3.3 氢气程序升温还原(H_2-TPR)
2.3.4 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)
2.3.5 X射线光电子能谱(XPS)
2.4 催化剂的SCR活性评价方法
第3章 铜含量对Cu/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂的制备
3.2.2 催化剂的表征
3.2.3 催化剂的活性评价
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂的NH_3-SCR反应活性评价
3.3.2 催化剂的XRD分析
3.3.3 催化剂的BET分析
3.3.4 催化剂的XPS分析
3.3.5 催化剂的H_2-TPR分析
3.3.6 催化剂的NH_3-TPD分析
3.4 本章总结
第4章 铜源对Cu/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂的制备
4.2.2 催化剂的表征
4.2.3 催化剂的活性评价
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂的NH_3-SCR活性评价
4.3.2 催化剂的XRD分析
4.3.3 催化剂的BET分析
4.3.4 催化剂的XPS分析
4.3.5 催化剂的H_2-TPR分析
4.3.6 催化剂的NH_3-TPD分析
4.4 本章总结
第5章 铁含量对Fe/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 催化剂的制备
5.2.2 催化剂的表征
5.2.3 催化剂的活性评价
5.3 结果与讨论
5.3.1 催化剂的NH_3-SCR反应活性评价
5.3.2 催化剂的XRD分析
5.3.3 催化剂的BET分析
5.3.4 催化剂的H_2-TPR分析
5.3.5 催化剂的NH_3-TPD分析
5.4 本章总结
第6章 铁源对Fe/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO的影响
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 催化剂的制备
6.2.2 催化剂的表征
6.2.3 催化剂的活性评价
6.3 结果与讨论
6.3.1 催化剂的NH_3-SCR活性评价
6.3.2 催化剂的XRD分析
6.3.3 催化剂的BET分析
6.3.4 催化剂的H_2-TPR分析
6.3.5 催化剂的NH_3-TPD分析
6.4 本章总结
结论
工作展望
参考文献
攻读硕士学位期间所发表的学术论文
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]不同元素改性ZSM-5分子筛在轻烃催化裂解中的应用[J]. 韩蕾,欧阳颖,罗一斌,达志坚. 石油学报(石油加工). 2018(02)
[2]OL负载Cu催化剂及其催化氧化CO及乙酸乙酯性能[J]. 傅之丹,臧佳欣,叶青,程水源,康天放. 物理化学学报. 2017(09)
[3]Fe-Beta分子筛催化剂在选择催化还原氮氧化物反应中的活性:Fe含量的影响（英文）[J]. 夏岩,詹望成,郭耘,郭杨龙,卢冠忠. 催化学报. 2016(12)
[4]焙烧程序对一步合成Cu-SSZ-13催化剂NH3-SCR性能的影响[J]. 谢利娟,刘福东,石晓燕,贺泓. 化工进展. 2016(08)
[5]铜源对Cu-SAPO-34氨催化还原NO性能的影响[J]. 苏潜,黄妍,张颖,李元元,唐南,张俊丰,杨柳春. 分子催化. 2016(02)
[6]Cu/ZSM-5催化剂制备及SCR催化性能研究[J]. 吕刚,范啸天,宋崇林,李博,宋金瓯. 工程热物理学报. 2015(10)
[7]NH3-SCR反应中Fe-ZSM-5的Fe物种分布和酸性位对其水热稳定性及抗硫和抗碳氢性能的影响（英文）[J]. 石晓燕,贺泓,谢利娟. 催化学报. 2015(04)
[8]东莞市酸雨污染状况及防治对策研究[J]. 方灿芬. 广州化工. 2013(04)
[9]Cu/ZSM-5分子筛催化剂SCR催化性能[J]. 王坤鹏,宋崇林,宾峰,吕刚,宋金瓯. 燃烧科学与技术. 2012(01)
[10]由新型铜胺络合物模板剂设计合成活性优异的Cu-SSZ-13分子筛[J]. 任利敏,张一波,曾尚景,朱龙凤,孙琦,张海燕,杨承广,孟祥举,杨向光,肖丰收. 催化学报. 2012(01)
硕士论文
[1]Cu-Mn改性分子筛催化剂制备及柴油车尾气SCR脱硝基础研究[D]. 黄黎明.浙江工商大学 2015
[2]ZSM-5沸石分子筛的制备及应用研究[D]. 袁恩辉.西北师范大学 2015
[3]Fe基分子筛催化剂NH3-SCR性能研究[D]. 姜水燕.浙江大学 2015
[4]不同价态Cu/ZSM-5催化剂SCR反应和碳烟氧化反应催化性能研究[D]. 范啸天.天津大学 2014
[5]Fe-ZSM-5分子筛的合成、表征及其脱硝性能的研究[D]. 马罗宁.南京理工大学 2013
[6]微孔—介孔ZSM-5分子筛的制备及其C2H2-SCR活性[D]. 刘明龙.大连理工大学 2011
本文编号：3184114
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