多孔碳限域超细纳米粒子催化剂的制备及催化性能研究

发布时间：2021-06-13 00:14

　　硝基芳烃是工业和农业废水中最常见的有机污染物,4-硝基苯酚（4-NP）作为一种典型的硝基芳烃,由于其在水中具有高稳定性而难以处理。在诸多的处理方法中,利用NaBH₄将4-NP选择性还原为4-氨基苯酚（4-AP）是一种绿色有效的途径,并且还原产物4-AP是一种广泛应用于染料和药物等领域的有机中间体。因此,开发环境友好、稳定性高、催化活性显著的催化剂对于硝基芳烃的处理具有重要意义。与单组分金属催化剂相比,双金属催化剂因金属之间的协同效应,表现出优异的催化活性和稳定性,而金属纳米粒子的尺寸效应是影响催化性能的重要因素,随着纳米科学技术的发展,小尺寸的金属纳米粒子催化剂逐渐引起人们的广泛关注。对于负载型催化剂,载体的性质也会对催化性能产生一定的影响,多孔碳材料由于其高比表面积、有序的孔道结构和可控的孔径尺寸在催化领域得到广泛应用。本文主要致力于研究具有协同催化效应的超细双金属纳米粒子在硝基芳烃加氢反应中的催化性能,通过多种表征手段探究催化剂的物理化学性质,并探索影响催化加氢反应速率的因素。首先,使用SBA-15作为硬模板的复制方法合成具有不同价态组成的超细NiMoO

【文章来源】：济南大学山东省

【文章页数】：89 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

合成M@PCF的一般方法

的方法在多孔载体上合成超细 MNPs 对催化性能是至关重要型金属催化剂，但通常会导致晶体表面不均匀，易聚集成大，通常采用浸渍法将金属前驱体引入沸石基质中，特别是将的孔隙中是最常用的浸渍方法。金属前驱体可以均匀填充到后形成金属簇。但是一些气体分子不可避免地留在沸石骨架填满沸石的孔体积。因此，多余的金属物种负载在沸石外部步聚集。为了解决这些问题，在沸石中引入介孔不仅可以保减少扩散限制以提高催化活性和选择性[25]。Ding 等人[26]采辅助处理合成 Pt/alk-ZSM-5 催化剂然后再包覆二氧化硅壳， Pt 负载量的 Pt@MFI 催化剂，HRTEM 图像显示尺寸约为 3的内部，且与传统 Pt/ZSM-5 相比，该催化剂不仅表现出高氢化硝基苯和 2, 3-二甲基硝基苯。

法不受沸石孔径的限制，因为金属物种的封装过程与沸热条件下沸石的结晶过程中，大多数金属阳离子在碱性化物，导致在沸石晶体的表面上形成大颗粒或导致金属团簇因为具有高表面能也倾向于在沸石的前驱体中严重法在原位合成过程中将无聚集超小金属包封在沸石骨二氧化硅前驱体作为稳定剂锚定金属簇也是原位合成金法。在这个合成体系中，预合成的金属团簇嵌入 SiO2基随着硅石结晶成沸石的进行，内部金属团簇同时被包裹稳定方法，Laursen 等人[27]在硅质岩中嵌入 Au 纳米粒子断层扫描发现大量的 Au 团簇被定位在沸石晶体中，如样品进行了原位 TEM 表征，发现嵌入沸石晶体中的 AAu-NP 更稳定。因此，采用合适的方法合成超细金属纳芳烃的还原具有重要意义。


本文编号：3226588