铁系MOFs微织构与脱硝性能关系的建立及应用
发布时间：2021-06-15 11:52
氮氧化物（NOx）不但会对环境造成严重的污染,更对人们的身体健康造成严重的危害,目前主流的NOx减排技术是选择性催化还原（SCR）。催化剂作为SCR技术的核心一直受到国内外研究者的关注。众多文献表明:催化剂活性中心同还原剂之间距离（微织构）对于高效NOx催化具有决定作用,但是其作用机理尚未有系统报道。金属有机骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）脱硝催化剂中,金属活性中心同碳还原剂之间距离受到MOFs合成组分的影响,具有较强的可调控性。基于此,本课题选择MOFs材料用于微织构影响脱硝活性的研究。通过对脱硝活性、催化寿命、脱附活化能的比较,筛选出具有最佳脱硝性能的MOFs微织构;通过对MOFs的组成、相态转化、纳米微观形貌、原子层面形貌进行对比,探讨微织构对脱硝性能的控制机制;最后通过建立MOFs微织构与脱硝活性的关系曲线,探究该关系曲线对重金属固体废物资源化的调控指导。本论文的主要研究结论如下:（1）不同MOFs具有不同的脱硝能力。将MIL-53、MIL-100、MIL-126三种MOFs用于脱硝活性实验的比较,发现MIL-100起活温...
【文章来源】：上海大学上海市 211工程院校
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
NOx-SCR设备图
硕士学位论文金属组分为气体吸附提供场所。MOFs 一般用水热法（溶剂热）合位点在制备过程中会吸附小分子的客体溶剂，利用后续处理如氮烧化能去除这些客体溶剂将活性位点暴露出来。图 2 是 Cu-MOF 的位示意图[61]，通过去除金属上的水分子能将铜位点暴露出来用于吸附但是不同的活化温度会产生不同的催化效果。Chunyan Li 等人将 C80、210、230、250°C 下进行活化处理，发现 230°C 下预处理的催化出最大的工作温度窗口，从 220 至 280°C 转化率接近 100%[62]。Yo成 MIL-100 从 100-200°C 热活化，经过 200°C 活化的催化剂现出非性能，在 200-320°C 的温度范围内，NOx还原率超过 80%[63]。原因在化温度有利于更多不饱和位点的产生和金属价态的转变，促进 NO 的
2.3 NO 催化反应2.3.1 催化装置图2-1 催化设备流程图Figure 2-1 Experiment setup for NO reductionNO 污染气体催化设备流程如图 2-1 所示。在催化反应之前在反应管（内径=4 mm）中填充一定量的催化剂颗粒，填料高度为 1 cm，调整 NO 流速使反应空速（GHSV）达 14400h-1(= 30.0×60/(m/ρ))，使用 Ar 冲洗整个系统 30 min。NO进气浓度和流速分别为 990ppm 及 30.0mL/min。通过反应管的 NO 与 Ar 稀释至51.2 ppm 进行监测。反应后 NO 的浓度通过化学发光法 NO-NO2-NOx分析仪进行检测。
【参考文献】：
期刊论文
[1]大气中氮氧化物的危害及治理[J]. 王禹苏,张蕾,陈吉浩,文欣. 科技创新与应用. 2019(07)
[2]电化学合成Cu3（BTC）2-MOF及用于NH3选择性催化还原NO[J]. 刘震震,石勇,李春艳,肇启东,李新勇. 物理化学学报. 2015(12)
[3]燃煤锅炉烟气量及NOX排放量计算方法的探讨[J]. 孟志浩,俞保云. 环境污染与防治. 2009(11)
硕士论文
[1]电镀污泥衍生的过渡金属负载石墨烯类特征结构对NO的选择性催化还原行为及作用机制[D]. 张婧怡.上海大学 2015
[2]MOFs的制备及其低温NH3-SCR脱硝性能研究[D]. 张浩.大连理工大学 2014
[3]利用电镀污泥选择性催化还原NO污染气体的研究[D]. 苏慧敏.上海大学 2013
本文编号：3231004
【文章来源】：上海大学上海市 211工程院校
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
NOx-SCR设备图
硕士学位论文金属组分为气体吸附提供场所。MOFs 一般用水热法（溶剂热）合位点在制备过程中会吸附小分子的客体溶剂，利用后续处理如氮烧化能去除这些客体溶剂将活性位点暴露出来。图 2 是 Cu-MOF 的位示意图[61]，通过去除金属上的水分子能将铜位点暴露出来用于吸附但是不同的活化温度会产生不同的催化效果。Chunyan Li 等人将 C80、210、230、250°C 下进行活化处理，发现 230°C 下预处理的催化出最大的工作温度窗口，从 220 至 280°C 转化率接近 100%[62]。Yo成 MIL-100 从 100-200°C 热活化，经过 200°C 活化的催化剂现出非性能，在 200-320°C 的温度范围内，NOx还原率超过 80%[63]。原因在化温度有利于更多不饱和位点的产生和金属价态的转变，促进 NO 的
2.3 NO 催化反应2.3.1 催化装置图2-1 催化设备流程图Figure 2-1 Experiment setup for NO reductionNO 污染气体催化设备流程如图 2-1 所示。在催化反应之前在反应管（内径=4 mm）中填充一定量的催化剂颗粒，填料高度为 1 cm，调整 NO 流速使反应空速（GHSV）达 14400h-1(= 30.0×60/(m/ρ))，使用 Ar 冲洗整个系统 30 min。NO进气浓度和流速分别为 990ppm 及 30.0mL/min。通过反应管的 NO 与 Ar 稀释至51.2 ppm 进行监测。反应后 NO 的浓度通过化学发光法 NO-NO2-NOx分析仪进行检测。
【参考文献】：
期刊论文
[1]大气中氮氧化物的危害及治理[J]. 王禹苏,张蕾,陈吉浩,文欣. 科技创新与应用. 2019(07)
[2]电化学合成Cu3（BTC）2-MOF及用于NH3选择性催化还原NO[J]. 刘震震,石勇,李春艳,肇启东,李新勇. 物理化学学报. 2015(12)
[3]燃煤锅炉烟气量及NOX排放量计算方法的探讨[J]. 孟志浩,俞保云. 环境污染与防治. 2009(11)
硕士论文
[1]电镀污泥衍生的过渡金属负载石墨烯类特征结构对NO的选择性催化还原行为及作用机制[D]. 张婧怡.上海大学 2015
[2]MOFs的制备及其低温NH3-SCR脱硝性能研究[D]. 张浩.大连理工大学 2014
[3]利用电镀污泥选择性催化还原NO污染气体的研究[D]. 苏慧敏.上海大学 2013
本文编号：3231004
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huanjinggongchenglunwen/3231004.html
