高催化活性及稳定性的Ni/Ce x Zr 1-x O 2 / MSU-H催化剂在CH 4 /CO 2 重整反应中的应用
发布时间：2021-08-06 15:50
二氧化碳作为一种常见的温室气体,其排放量正在日益增长,而如何减少它的排放量,是世界人民关心的重要问题。本文以P123作为表面活性剂,采用一步合成法合成了具有大比表面积、高热稳定性及水热稳定性的二维六方介孔结构的MSU-H载体,然后通过溶胶-凝胶法合成了一系列介孔10 wt.%Ni/7.5 wt.%CexZr1-xO2/MSU-H催化剂,利用氮气等温吸附（BET）、XRD、FT-IR、H2-TPR、O2-TPD、UV-Vis、HRTEM、和TG/DSC等表征方法进行了相关的表征分析,考察了不同组分及不同Ce/Zr比例的催化剂、不同温度及60小时长时间反应的重整反应的催化活性。研究结果表明,在700℃、CH4:CO2=1:1、质量空速为24 L·g-1·h-1的条件下进行CH4/CO2重整反应时,Ni/Ce0.75Zr0...
【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：64 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
CH4/CO2重整反应装置图：（1）Ar，（2）H2，（3）CO2，（4）CH4，（5）质量流量计，（6）三通阀，（7）控温仪，（8）电源，（9）加热炉，（10）热电偶，（11）反应器，（12）冰水浴，（13）皂膜流量计，（14）六通阀，（15）102G气相色谱，（16）FL9500工作站
第 3 章 结果和讨论MSU-H (P)两种载体来说，在800 ℃热处理后该峰由于羟基的脱去而几乎消失。载体MSU-H 和 MSU-H (P)的小角X-射线衍射图（图3-1 C里面）表明在2 θ =0.70° 和0.80°的衍射峰归因于（100）晶面的衍射峰，并且d间距值分别为12.6 nm和11.0 nm (n = 2dsin )。然而，载体MSU-H在2 θ = 1.3°和1.6°处的（110）和（200）晶面呈现出较弱的衍射峰，表明二维六方介孔结构（p6mm symmetry）在MSU-H骨架结构中形成了。值得注意的是，经过100 ℃水热晶化处理20小时后，在2 θ =0.8°处的衍射峰的强度减弱了，在2 θ = 1.3°和1.6°处的衍射峰消失了。这表明，MSU-H (P)载体中的介孔结构被部分损坏了[74]，所以，MSU-H载体介孔结构的有序程度比MSU-H (P)好。
36辨率透射电镜，能谱分析（F，J），选择区域电子衍射（E）：新鲜的（A反应后的（G-I）Ni/Ce0.75Zr0.25O2/MSU-H 催化剂. HRTEM images, EDX analysis (F, J) and SAED (E) of fresh (A-F) and used (Ni/Ce0.75Zr0.25O2/MSU-H catalyst.
【参考文献】：
期刊论文
[1]Carbon dioxide reforming of methane over mesoporous nickel aluminate/γ-alumina composites[J]. Li Zhang,Xueguang Wang,Xingfu Shang,Mingwu Tan,Weizhong Ding,Xionggang Lu. Journal of Energy Chemistry. 2017(01)
[2]甲烷自热重整制氢热力学分析[J]. 王胜,王树东,袁中山,倪长军. 燃料化学学报. 2006(02)
本文编号：3326055
【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：64 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
CH4/CO2重整反应装置图：（1）Ar，（2）H2，（3）CO2，（4）CH4，（5）质量流量计，（6）三通阀，（7）控温仪，（8）电源，（9）加热炉，（10）热电偶，（11）反应器，（12）冰水浴，（13）皂膜流量计，（14）六通阀，（15）102G气相色谱，（16）FL9500工作站
第 3 章 结果和讨论MSU-H (P)两种载体来说，在800 ℃热处理后该峰由于羟基的脱去而几乎消失。载体MSU-H 和 MSU-H (P)的小角X-射线衍射图（图3-1 C里面）表明在2 θ =0.70° 和0.80°的衍射峰归因于（100）晶面的衍射峰，并且d间距值分别为12.6 nm和11.0 nm (n = 2dsin )。然而，载体MSU-H在2 θ = 1.3°和1.6°处的（110）和（200）晶面呈现出较弱的衍射峰，表明二维六方介孔结构（p6mm symmetry）在MSU-H骨架结构中形成了。值得注意的是，经过100 ℃水热晶化处理20小时后，在2 θ =0.8°处的衍射峰的强度减弱了，在2 θ = 1.3°和1.6°处的衍射峰消失了。这表明，MSU-H (P)载体中的介孔结构被部分损坏了[74]，所以，MSU-H载体介孔结构的有序程度比MSU-H (P)好。
36辨率透射电镜，能谱分析（F，J），选择区域电子衍射（E）：新鲜的（A反应后的（G-I）Ni/Ce0.75Zr0.25O2/MSU-H 催化剂. HRTEM images, EDX analysis (F, J) and SAED (E) of fresh (A-F) and used (Ni/Ce0.75Zr0.25O2/MSU-H catalyst.
【参考文献】：
期刊论文
[1]Carbon dioxide reforming of methane over mesoporous nickel aluminate/γ-alumina composites[J]. Li Zhang,Xueguang Wang,Xingfu Shang,Mingwu Tan,Weizhong Ding,Xionggang Lu. Journal of Energy Chemistry. 2017(01)
[2]甲烷自热重整制氢热力学分析[J]. 王胜,王树东,袁中山,倪长军. 燃料化学学报. 2006(02)
本文编号：3326055
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